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論文

Mode distribution analysis for superionic melt of CuI by coherent quasielastic neutron scattering

川北 至信; 菊地 龍弥*; 田原 周太*; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 丸山 健二*; 山内 康弘*; 河村 聖子; 中島 健次

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011071_1 - 011071_6, 2021/03

BB2019-1144.pdf:0.7MB

ヨウ化銅は高温固相で、ヨウ素イオンが作る面心立方格子の隙間を銅イオンが動く超イオン伝導体になることで知られている。溶融相でも、集団的あるいは協調的なイオンの運動を示す特徴がある。MDシミュレーションにおいて、銅イオンの拡散がヨウ素イオンより非常に速いこと分かっている。Cu-Cu部分構造因子にはFSDPと呼ばれる構造を持ち、銅の分布に中距離秩序があることを示している。さらに、Cu-Cu部分二体分布関数は、Cu-Iで形成される最近接分布に深く入り込んでいる。そうした溶融CuIの異常的振る舞いの原因を解明するために、J-PARCの物質・生命科学実験施設に設置されたディスクチョッパー分光器AMATERASを用いて、中性子準弾性散乱(QENS)実験を行った。構造可干渉性のQENSから得られた動的構造因子を理解するため、モード分布解析を行った。その結果、ヨウ素イオンの運動が局所的に閉じ込められた空間で揺らぐような運動であること、一方銅イオンはヨウ素イオンより速く拡散する運動をしていることが分かった。

論文

Anomaly of structural relaxation in complex liquid metal of bismuth; Dynamic correlation function of coherent quasi-elastic neutron scattering

川北 至信; 菊地 龍弥*; 稲村 泰弘; 田原 周太*; 丸山 健二*; 花島 隆泰*; 中村 充孝; 鬼柳 亮嗣; 山内 康弘*; 千葉 薫*; et al.

Physica B; Condensed Matter, 551, p.291 - 296, 2018/12

 被引用回数:9 パーセンタイル:45.52(Physics, Condensed Matter)

単元素液体金属の中には、その静的構造が剛体球充填モデルでは全く表せない、複雑な構造を有する物質がある。液体ビスマスは、構造因子のメインピークの高波数側に非対称な肩構造を有する。二体分布関数の第一ピークと第二ピークの距離の比が1:2で、一次元的に配列しているような奇妙な値を示すとともに、第一ピークの長距離側に明確な肩構造を有する。二種類の直径の異なる剛体球からなるモデルでは、構造因子の肩構造が生じることから、こうした単元素液体金属の複雑性の起源として、短時間だけ生じる共有結合や、金属イオンを遮蔽する電子が有効二体間ポテンシャルに作り出す振動(フリーデル振動)など、まったく物理的描像が異なる仮説がいくつかなされている。そこで我々は液体ビスマスの中性子準弾性散乱を、J-PARCのMLFに設置された冷中性子ディスクチョッパー分光器を用いて測定し、液体ダイナミクスを動的相関関数から調べた。その結果、二体分布関数の第一ピークの肩構造の緩和時間が、第一ピークや第二ピークなどその他の主要構造に比べて著しく長いことが分かった。

論文

The Structure of molten CuCl; Reverse Monte Carlo modeling with high-energy X-ray diffraction data and molecular dynamics of a polarizable ion model

Alcaraz, O.*; Trull$`a$s, J.*; 田原 周太*; 川北 至信; 武田 信一*

Journal of Chemical Physics, 145(9), p.094503_1 - 094503_7, 2016/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:10.42(Chemistry, Physical)

The results of the structural properties of molten copper chloride are reported from high-energy X-ray diffraction measurements, reverse Monte Carlo modeling method, and molecular dynamics simulations using a polarizable ion model. The simulated X-ray structure factor reproduces all trends observed experimentally, in particular the shoulder at around 1 $AA $^{-1}$$ related to intermediate range ordering, as well as the partial copper-copper correlations from the reverse Monte Carlo modeling, which cannot be reproduced by using a simple rigid ion model. It is shown that the shoulder comes from intermediate range copper-copper correlations caused by the polarized chlorides.

口頭

Fluctuations in medium-range structure of Bi-based metallic liquid alloys

上野 広樹; 川北 至信; 尾原 幸治*; 島倉 宏典; 田原 周太*; Kumara, L. S. R.*; 山口 展史*; 安永 晃教*; 脇阪 有衣子*; 伊藤 真義*; et al.

no journal, , 

ビスマス-亜鉛系は、Bi$$_{15}$$Zn$$_{85}$$組成を臨界組成とする二液相分離領域を有する系である。こうした相分離領域に近づくとき濃度揺らぎが大きくなることはよく知られている。先行研究では、相分離の原因として、BiとZnの原子サイズの差を挙げている。最近の実験装置や解析手法の発展により、部分構造や、原子配置が理解できるようになってきた。われわれは液体Bi$$_{50}$$Zn$$_{50}$$の中距離構造に見られる揺らぎに着目し、JRR-3M原子炉に東北大学が設置しているHERMES回折計を用いた中性子回折実験、及びSPring-8L08ビームラインを用いた高エネルギーX線回折測定を行った。逆モンテカルロ法による構造モデリングの結果、中距離構造の濃度揺らぎが温度降下とともに大きくなる様子が観測された。

口頭

Bi系合金液体構造の温度変化,2

上野 広樹; 川北 至信; 尾原 幸治*; 田原 周太*; 小原 真司*; 伊藤 真義*; 武田 信一*

no journal, , 

Bi-Sn合金系は43:57の組成で融点極小を取る広い共晶領域を持つ特性から、一般的な鉛フリーはんだの母材として用いられる。われわれはこれまでBi-Sn合金系が共晶組成を持つ要因について、この共晶点Bi$$_{43}$$Sn$$_{57}$$の液体構造の視点から研究してきた。その結果Bi$$_{43}$$Sn$$_{57}$$の液体中では比較的一様にSn原子が分布する一方、Bi原子同士がより近づいている領域が揺らいで分布している様子を再現した。われわれはこのような作用がより強まった場合に液体は相分離するのではないかと考え、Biを含有する液体金属のうち相分離傾向を示すBi-Zn系の中距離構造と比較するため、その液体構造を調べた。液体Bi$$_{50}$$Zn$$_{50}$$に対してSPring-8/BL08Wで高エネルギーX線回折実験(HEXRD)、JRR-3M/HERMESで中性子回折実験(ND)を行い、その温度変化を測定した。回折実験から得られた構造因子S(Q)を用いて実験データを再現する構造モデルを構築するRMC構造モデリングを行い、原子の3次元配置を解析したところ、特にZnが液体中で集まり中距離的な揺らぎを形成している様子が見られた。

口頭

Micro structures in Bi-based metallic liquid alloys

上野 広樹; 川北 至信; 尾原 幸治*; 田原 周太*; 小原 真司*; 伊藤 真義*; 武田 信一*

no journal, , 

Bi-Zn alloy system has a two-melt phase separation region, while Bi-Sn system has a eutectic-type phase diagram. To reveal liquid micro structure, neutron and X-ray diffraction experiments were carried out and structural analysis using RMC method was applied. ND experiments were carried out for liquid Bi$$_{50}$$Zn$$_{50}$$ at HERMES installed in JRR-3M and for liquid Bi$$_{43}$$Sn$$_{57}$$ at SANDALS spectrometer installed in ISIS, UK. XRD experiments with high energy X-ray of 182.6 keV were performed for Bi$$_{x}$$Zn$$_{1-x}$$ ($$x=0.5, 0.8$$) at BL08W beamline in SPring-8. Analysis using RMC revealed that Zn-Zn partial correlations contribute the nearest neighboring distribution and also large fluctuations in medium range in liquid BiZn, while Bi-Bi pair distribution function in eutectic liquid BiSn exhibits substantial temperature variation compared with the other correlations and fluctuations in Bi-Bi bonds grow up on going deep in the eutectic region.

口頭

Relaxation phenomena in superionic and molten cuprous iodide

川北 至信; 田原 周太*; 中村 充孝; 菊地 龍弥; 稲村 泰弘; 丸山 健二*; 中島 健次; 河村 聖子; 山内 康弘; 神原 理; et al.

no journal, , 

ヨウ化銅は高温固相で、ヨウ素が作る副格子の中を銅イオンが動き回る超イオン伝導性を示すことでよく知られている。われわれが行った構造解析から、溶融CuIの構造因子にはCu-Cu相関に由来するFSDP(First Sharp Diffraction Peak)が0.9(1/A)に見られ、Cu-Cuの部分二体分布関数がCu-I相関で形成される最近接分布の位置まで侵入していることがわかっている。このとき構造モデリングにより、Cu分布が不均一に分布しており、一次元的に連なったような分布を示すことがわかってきた。そこで、J-PARCの物質・生命科学実験施設のBL14に設置された冷中性子ディスクチョッパー分光器アマテラスを用いて、広い運動量移動-エネルギー移動空間に渡る中性子非弾性・準弾性散乱測定を行った。超イオン伝導メルト状態のCuIの緩和現象について、その静的構造及び固相でのフォノン励起と関連付けて報告する。

口頭

Coherent dynamics of molten cuprous iodide

川北 至信; 田原 周太*; 菊地 龍弥; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 丸山 健二*; 山内 康弘; 中島 健次; 河村 聖子; 神原 理; et al.

no journal, , 

CuIは高温固相でCuが拡散する超イオン伝導性を示す物質としてよく知られているが、先行研究により、溶融相においてもCuイオンが線状に連なった分布を示すなど、協同拡散を強く示唆する液体構造を有していることが分かっている。そこで溶融相および超イオン伝導相におけるイオンの運動を直接観測するため、J-PARCのMLFに設置された冷中性子ディスクチョッパー分光器(AMATERAS BL14)を用いて、中性子非弾性散乱実験を行った。固相では、超イオン伝導性を示さない$$gamma$$相において、明瞭なフォノンが観測されたが、超イオン伝導相の$$alpha$$相では、フォノン励起は薄れて液体に近い準弾性散乱の成分が支配的になることが分かった。溶融相のコヒーレント準弾性散乱スペクトルは、より構造に密接に関係する相互拡散の豊富な情報を含んでいる半面、解釈が難しい。そこで、我々はこれら超イオン伝導メルトの液体構造の再現に成功している誘導分極モデルに基づいた分子動力学シミュレーション(MD)を行い、実験データとの比較を行った。Cu-Cu相関が時間とともに早くなくなるのに対し、I-I相関は長い時間残存していることがMDから分かった。

口頭

Dynamic correlation functions of CuI superionic melt

川北 至信; 田原 周太*; 菊地 龍弥; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 丸山 健二*; 山内 康弘; 中島 健次; 河村 聖子; 神原 理; et al.

no journal, , 

ヨウ化銅は高温固相で面心立方格子を組むヨウ素の隙間を銅イオンが拡散する超イオン伝導性を示すことでよく知られている。溶融相において、銅イオンが線状に連なった中距離相関を示すことから、協動的な拡散をしていることが示唆されており、これが超イオン伝導性と強く関係していると考えられることが、我々自身による先行研究により分かってきている。そこで溶融CuIのJ-PARC・MLFのBL14AMATERAS分光器を用いた中性子準弾性散乱実験を行い、そのイオン・ダイナミクスを調べた。さらに実験結果を誘導分極モデルによる分子動力学シミュレーション(MD)と比較した。溶融相においても銅イオンの拡散がヨウ素イオンの拡散に比べて非常に速く、MDから得られた銅-銅相関およびヨウ素-ヨウ素相関のvan-Hove相関関数から、ヨウ素は比較的長い時間原子位置を他のヨウ素と入れ替えないこと、一方で銅イオンは早い時間で原子位置を次の銅イオンへ譲り拡散していくことが分かった。

口頭

Intermediate range ordering in molten noble-metal halides

田原 周太*; 川北 至信

no journal, , 

貴金属ハライドは、カチオン-アニオン間の結合がイオン性と共有性の中間的な性質を有する。このことが貴金属ハライドのいくつかの物質で超イオン伝導性を示すこととも関係している。溶融相では、長距離秩序を失う一方で、結合性がより局所構造に反映されやすい。ヨウ化銀、ヨウ化銅は超イオン伝導体として有名であり、その溶融構造には、中距離相関の指標となるFSDP(first sharp diffraction peak)がカチオン-カチオン部分構造因子に乗っていることが我々の先行研究で分かっている。この中距離相関は、カチオン-カチオン相関が最近接分布を形成する異種イオン間相関に深く侵入する分布を形成し、線状の不均一な構造をとることから生じている。単体ではFSDPを持たず長イオン伝導性も常圧では示さないAgClとRbClを溶融混合すると、中距離秩序が現れることが分かった。実験結果を再現する分極可能モデルを用いた分子動力学シミュレーションにより、AgイオンとRbイオンがアニオンの媒体の中でクラスターを形成していることが分かった。AgClおよびRbClのカチオン-アニオン間の結合性の違いが反映していると考えられる。

口頭

Static and dynamic structures of superionic melts of noble-metal salts

川北 至信; 田原 周太*

no journal, , 

There are many superionic conductors among Ag- and Cu-based compounds where Ag or Cu ions migrate into interstices of crystalline lattice. Mobile ions usually show large fluctuations in their distribution which easily exceed unit cell. Even in the molten state, we found that Ag-Ag (Cu-Cu) partial structure shows nano-order fluctuation. Quasi-elastic neutron scattering of molten CuI and the following mode distribution analysis revealed that there exist three kinds of relaxation mode which are slow diffusion of I, ten times faster diffusion of Cu and very quick local vibrational mode of Cu in a cage formed by surrounding I ions. Molecular dynamic simulation with polarizable ion model also confirms that Cu shows two types of motion. We will discuss how the nano-order fluctuations in Ag (Cu) distribution relate to the emergence of superionic phase.

口頭

CuI超イオン伝導メルトのイオン・ダイナミクス

川北 至信; 田原 周太*; 菊地 龍弥; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 丸山 健二*; 山内 康弘*; 中島 健次; 河村 聖子; 神原 理*

no journal, , 

CuIは高温固相で典型的な超イオン伝導体である。溶融相ではCuが著しく不均一な構造を持つことが逆モンテカルロ構造モデリングにより知られている。この不均質な構造がどうして生じるのかを調べるため、J-PARC物質・生命科学実験施設に設置されたAMATERAS分光器を用いた中性子準弾性散乱測定と、Vashishta-Rahmanポテンシャルに分極可能モデルを適用した分子動力学シミュレーションを行った。両者のモード分布解析により、Cuイオンの溶融相での高速拡散にIイオンの協動的な運動が重要な役割を果たしていることが分かった。

口頭

乱れた構造がもたらす機能性性発現のメカニズム

川北 至信; Li, B.; 川崎 卓郎; 菊地 龍弥*; 鬼柳 亮嗣; 稲村 泰弘; 大原 高志; 柴田 薫; 古府 麻衣子; 中村 充孝; et al.

no journal, , 

JAEAプロジェクト課題「乱れた構造がもたらす機能発現のメカニズム」において得られた研究成果をダイジェストする。本プロジェクトでは液体やガラスなど構造全体が不規則なランダム物質に対して用いられてきた研究手法・解析手法を、結晶に潜むランダム性がマクロな機能的物性を支配する物理現象に適用し、機能発現のメカニズムを解き明かしていくことを目的として、研究を展開してきた。液体ビスマスの構造の複雑性を時空相関関数から解明した研究、層状熱電材料、次世代太陽電池材料の低熱伝導性の起源を中性子非弾性散乱乱により解明した研究を紹介する。

口頭

パルス中性子を用いた複雑液体金属の時空相関関数

川北 至信; 菊地 龍弥*; 稲村 泰弘; 田原 周太*; 丸山 健二*; 花島 隆泰*; 中村 充孝; 鬼柳 亮嗣; 山内 康弘*; 千葉 薫*; et al.

no journal, , 

単純な粒子のランダム充填では表せない複雑な構造を持つ単原子多価液体金属がある。こうした物質では、金属的な結合と共有的な結合が混ざった構造という説や、短時間だけ共有結合が生成されるというダイナミックなモデル、固体で見られるようなパイエルス歪が液体にもあるとする擬結晶モデルなど諸説が、液体構造や理論計算から提案されてきた。こうした液体の複雑性に対する明確な描像を実験的に得るために、動的構造を十分な精度で解析することが不可欠である。我々は、J-PARC物質・生命科学実験施設のBL14アマテラス分光器を用いて、液体ビスマスのコヒーレント中性子準弾性散乱実験を行い、時空相関関数を導出した。二重層状構造の特徴的な距離での緩和時間の違いから、パイエルス歪構造が液体中に残存している証拠を得た。

口頭

複雑液体金属の緩和時間と時空相関関数

川北 至信; 菊地 龍弥*; 稲村 泰弘; 田原 周太*; 丸山 健二*; 花島 隆泰*; 中村 充孝; 鬼柳 亮嗣; 山内 康弘*; 千葉 薫*; et al.

no journal, , 

静的構造が剛体球の充填では近似できない複雑な構造を持つ多価金属液体について、J-PARCのアマテラス分光器を用いてコヒーレント準弾性散乱実験を行った。液体BiやSbでは、固体の静的構造に見られるパイエルス歪を伴った二重層状構造が液体中にも残存しているのではないかと考えられてきた。今回我々は時空相関数を導出し、特徴的な原子間距離における構造緩和の違いとして、液体中でのこのパイエルス歪構造を検出することに成功した。

口頭

Real time and real space analysis for atomic dynamics in liquids

川北 至信; 菊地 龍弥*; 稲村 泰弘; 田原 周太*; 丸山 健二*; 花島 隆泰*; 中村 充孝; 鬼柳 亮嗣; 山内 康弘*; 千葉 薫*; et al.

no journal, , 

液体のコヒーレントな中性子準弾性散乱(QENS)スペクトルに対して、いわゆるファンホーヴ関数(時空相関関数)を正則化法を通じて導出する解析手法を開発した。原理的には、空間-時間スペースで定義されるファンホーヴ関数は、逆空間-エネルギー移動スペースで定義される動的構造因子から二重フーリエ変換によって計算できる。正則化法により直接ファンホーヴ関数を推定することは、たびたび得られた動的構造因子が実験的データに対して系統的にずれるデメリットがあるので、その代わり、ファンホーヴ関数と動的構造因子をともに計算できる媒介関数を導入し、それを関数推定するという手法を用いた。この媒介関数や得られたファンホーヴ関数、動的構造因子の性質を、複雑な構造を有するビスマスやアンチモンなど、J-PARCアマテラス分光器を用いてQESNを測定された液体金属への適用例を用いて紹介する。

口頭

中性子散乱実験による原子拡散の理解; 実時間・実空間解析への展開

川北 至信; 菊地 龍弥*; 松浦 直人*; 川崎 卓郎; 古府 麻衣子; 田原 周大*

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設MLFでは、高速イオン拡散現象を含む物質科学の研究にパルス中性子ビームを用いる機会を提供している。MLFに設置されているDNA分光器およびアマテラス分光器は、中性子準弾性散乱によって直接原子拡散を調べるのに非常に役立っている。我々は、モデルフリーな解析手法であるモード分布解析や時空相関関数の導出、単結晶試料を用いたイオン拡散経路の検出の可能性など、いくつかの例を示しながら、原子拡散に関する比較的新しい解析手法や実験手法に焦点を合わせて紹介する。

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