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論文

燃料デブリ化学の現在地

佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 佐々木 隆之*; 高野 公秀; 熊谷 友多; 佐藤 宗一; 田中 康介

燃料デブリ化学の現在地, 178 Pages, 2023/11

東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故の廃炉作業は、燃料デブリの試験的取り出しや、その後の計画の検討が進められているが、今後も長期間を要する見込みであり、次世代への廃炉やデブリに関わる科学技術の継承、すなわち人材育成が重要かつ不可欠といえる。そのために、廃炉に特化した内容についての具体的な教科書が必要と考えた。1Fの燃料デブリに関しては、まだまだ、十分なことが分かっておらず、詳細についての記述は難しい。しかしながら、事故後12年を経過し、1Fの状況について分かってきたこともあり、また、過去の過酷事故の例を合わせて現状を整理してみることは、これからの展開に必要不可欠である。そこで、廃炉や燃料デブリに関する研究開発に携わってきた専門家、研究者により、固体化学や溶液化学、分析化学、さらには放射化学、放射線化学の観点から、燃料デブリ化学研究のこれまでの進展を本書「燃料デブリ化学の現在地」としてまとめた。

論文

Chemical species of cesium and iodine in condensed vaporized microparticles formed by melting nuclear fuel components with concrete materials

大貫 敏彦*; Ye, J.*; 加藤 友彰; Liu, J.; 高野 公秀; 香西 直文; 宇都宮 聡*

Environmental Science; Processes & Impacts, 25(7), p.1204 - 1212, 2023/07

福島第一原子力発電所事故により生成し環境に放出された放射性微粒子に含まれるCsとIの化学状態を明らかにするため、CsIとコンクリートを含む核燃料成分を用いた溶融実験により生成した粒子(CVP)に含まれるCsとIを分析した。CVPは直径が数10$$mu$$mより小さい丸い粒子で、CsとIを含んでいた。2種類の粒子が確認された。一つはCsとIを多く含むもので、CsIが含まれていると推定された。他方はSi量が多く、CsとIの量は少なかった。2種類の粒子に含まれるCsIの大部分は水に溶けた。Siを多く含む粒子からは一部のCsが水に溶けずに残った。これらの結果は、後者の粒子ではSiとともにCsが粒子に取り込まれ、Siによってこの粒子の溶解性が低くなったことを示す。

報告書

燃料デブリの分析精度向上のための技術開発2020年度成果報告(廃炉・汚染水対策事業費補助金)

池内 宏知; 小山 真一; 逢坂 正彦; 高野 公秀; 中村 聡志; 小野澤 淳; 佐々木 新治; 大西 貴士; 前田 宏治; 桐島 陽*; et al.

JAEA-Technology 2022-021, 224 Pages, 2022/10

JAEA-Technology-2022-021.pdf:12.32MB

燃料デブリ試料の核種・元素量の分析に向けて、酸溶解を含む一連の分析技術を確立する必要がある。本事業では、分析精度の現状レベルの把握と不溶解性残渣発生時の代替手法の確立を目的として、ブラインド試験が実施された。模擬燃料デブリ(特定の組成を持つ均質化された粉末)を対象に、日本国内の4分析機関においてそれぞれが有する溶解・分析技術を用いて、全体組成の定量値が取得された。各技術の特徴(長所・短所)を評価した結果に基づき、燃料デブリの暫定的な分析フローを構築した。

論文

Direct ${it in-situ}$ temperature measurement for lamp-based heating device

墨田 岳大; 須藤 彩子; 高野 公秀; 池田 篤史

Science and Technology of Advanced Materials; Methods (Internet), 2(1), p.50 - 54, 2022/02

Despite a wide variety of its practical applications, handiness, and cost-effectiveness, the advance of lamp-based heating device is obstructed by one technical difficulty in measuring the temperature on a heated material. This difficulty originates in the combination of polychromatic light source and a radiation thermometer that determines temperature from radiation (i.e. light). A new system developed in this study overcomes this intrinsic difficulty by measuring exclusively the radiation from the heated material, allowing us to perform the direct and ${it in-situ}$ measurement of temperature in a light-based heating device (an arc image furnace). Test measurements demonstrated the reliability of temperature measurement using the developed system as well as its promising potential for the determination of emissivity at high temperature particularly in the infrared region.

論文

High temperature reaction of multiple eutectic-component system; The Case of solid metallic Zr and molten stainless steel-B$$_{4}$$C

墨田 岳大; 小畠 雅明; 高野 公秀; 池田 篤史

Materialia, 20, p.101197_1 - 101197_11, 2021/12

The eutectic melting, one of the fundamental phenomena in high temperature reactions involving liquid phases, is a primitive but important subject for both scientific and industrial fields associated with metallurgy. The present study aims at revealing the formation and reaction mechanisms of the multiple eutectic-component system consisting of solid metallic Zr and molten stainless steel- boron carbide (SS-B$$_{4}$$C) by combining multiple analytical methods (i.e. powder X-ray diffraction (PXRD), scanning electron microscopy- energy dispersive X-ray spectroscopy (SEM-EDS), and dynamic secondary ion mass spectrometry (D-SIMS)) with thermodynamical consideration. The results indicate that the solidified Zr-SS-B$$_{4}$$C mixture is composed of major phases of (Fe,Cr)$$_{2}$$Zr, (Fe,Cr,Ni)$$_{2}$$Zr, (Ni,Fe)Zr$$_{2}$$, ZrB$$_{2}$$, and a minor phase of ZrC. The results also reveal that the eutectic melting between solid metallic Zr and molten SS-B$$_{4}$$C can be described as the combination of diffusion kinetics and thermodynamic stability. That is, the initial formation of ZrC and ZrB$$_{2}$$ layers at the reaction interface significantly retards the diffusion of other SS-B$$_{4}$$C components (i.e. Cr, Fe, and Ni) into solid metallic Zr.

報告書

加速器駆動核変換システムのMA燃料組成およびその除熱に関する再検討

菅原 隆徳; 森口 大輔*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 高野 公秀; 西原 健司

JAEA-Research 2021-008, 63 Pages, 2021/10

JAEA-Research-2021-008.pdf:4.43MB

本研究では、従来の加速器駆動核変換システム(ADS)核設計では考慮されていなかったウラン(U)や希土類元素(RE)を考慮するため、日本原子力研究開発機構で開発されたSELECTプロセスに基づき、より現実的なMA燃料組成を検討し、ADS核設計を行った。その結果、Npあり/なしの2ケースについて、いずれも設定した制限値を満足することを示した。これらの概念は、これまで検討されてきた概念と異なり、UやREが含まれるものの、核変換性能は悪化せず、分離変換サイクルと整合の取れた成立性の見込まれるADS炉心概念である。さらに、検討したMA燃料組成をベースとして、燃料粉末貯蔵時および燃料集合体組立時の除熱に関する評価を行った。その結果、粉末貯蔵に関しては、長さ500[mm]、内径11-21[mm]の円柱管容器を、水中で保管する必要があることがわかった。燃料集合体組立時の除熱に関する評価は、CFD解析を実施し、空気流速が0.5[m/s]以上であれば、被覆管制限温度450[$$^{circ}$$C]以下を満足することがわかった。以上のように、分離変換サイクルと整合の取れたMA燃料組成を検討し、ADS炉心概念が成立することを示すとともに、最新の条件に基づいた除熱性能の検討を行った。この検討により、MA燃料の取扱い上、最も難しい点の一つである発熱に関して、新たに検討したMA燃料組成が、現実的に取り扱い可能であることを示した。

報告書

プルトニウム研究1棟核燃料物質全量搬出作業

伊奈川 潤; 北辻 章浩; 音部 治幹; 中田 正美; 高野 公秀; 秋江 拓志; 清水 修; 小室 迪泰; 大浦 博文*; 永井 勲*; et al.

JAEA-Technology 2021-001, 144 Pages, 2021/08

JAEA-Technology-2021-001.pdf:12.98MB

プルトニウム研究1棟では、施設廃止措置計画に従い管理区域解除に向けた準備作業を進めており、その一環として実施した施設内に貯蔵する全ての核燃料物質の搬出を、令和2年12月のプルトニウム等核燃料物質のBECKYへの運搬をもって完了させた。今後計画されている他施設の廃止措置に活かすため、一連の作業についてまとめ記録することとした。本報告書では、運搬準備から実際の運搬作業の段階まで、核燃料物質使用許可の変更申請のための保管室の臨界評価、運搬容器の新規製作と事業所登録、運搬計画の立案・準備作業及び運搬作業等に項目立てして詳細を記録した。

論文

「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発)」に係る補助事業; 2020年度最終報告

小山 真一; 中桐 俊男; 逢坂 正彦; 吉田 啓之; 倉田 正輝; 池内 宏知; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; 高野 公秀; et al.

廃炉・汚染水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 144 Pages, 2021/08

令和2年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発))」の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。

論文

多様な原子燃料の概念と基礎設計,4; 高速炉用金属燃料とADS用窒化物燃料

尾形 孝成*; 高野 公秀

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 63(7), p.541 - 546, 2021/07

日本原子力学会核燃料部会の活動の一環として、軽水炉燃料及び各種の新型燃料について解説する連載講座を展開している。その第4回として、高速炉用金属燃料(電力中央研究所担当)及びADS用窒化物燃料(原子力科学研究所担当)について、燃料概念と照射挙動及び研究開発状況について解説したものである。

論文

Distribution of studtite and metastudtite generated on the surface of U$$_{3}$$O$$_{8}$$; Application of Raman imaging technique to uranium compound

日下 良二; 熊谷 友多; 蓬田 匠; 高野 公秀; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:67.5(Nuclear Science & Technology)

Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with H$$_{2}$$O$$_{2}$$ produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a U$$_{3}$$O$$_{8}$$ pellet through immersion in a H$$_{2}$$O$$_{2}$$ aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the U$$_{3}$$O$$_{8}$$ surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of U$$_{3}$$O$$_{8}$$. We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.

論文

Experimental evaluation of Sr and Ba distribution in ex-vessel debris under a temperature gradient

須藤 彩子; 佐藤 拓未; 多木 寛; 高野 公秀

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.473 - 481, 2021/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:66.98(Nuclear Science & Technology)

ex-vessel debrisから冷却水へのSrおよびBa溶出挙動の把握は、福島第一原子力発電所における二次的ソースターム評価のため重要である。このメカニズムを理解するためには、ex-vessel debris中のSrおよびBaの分布状態に関する知見が必要となる。模擬コリウムとコンクリートの反応試験の結果、凝固したサンプル中に二層構造((A)上部表面領域のケイ酸ガラス相(((Si,Al,Ca,Fe,Zr,Cr,U,Sr,Ba)-O)リッチ層、(B)内部領域の(U,Zr)O$$_{2}$$相リッチ層)が観測された。SrおよびBaは(A)層に濃集した。((B)層の約1.7倍)熱力学解析により、(U,Zr)O$$_{2}$$相が、コンクリートを主成分とする液相中で2177$$^{circ}$$C付近で凝固することが予測された。その後、残りの液相がケイ酸ガラスとして凝固し、SrおよびBaはケイ酸ガラス相に優先的に溶け込むことがわかった。試験中、(U,Zr)O$$_{2}$$粒子はその高い密度により液相中で下方に沈み、ケイ酸ガラス相は表面層で凝固したことが考えられる。一方、SrおよびBaを含むケイ酸ガラスは水に溶けにくく、化学的に安定していることが予測される。

報告書

窒化物燃料製造用窒素循環精製システム試作機の設計・製作と性能評価(受託研究)

岩佐 龍磨; 高野 公秀

JAEA-Technology 2020-024, 29 Pages, 2021/03

JAEA-Technology-2020-024.pdf:2.33MB

高レベル放射性廃棄物の減容・有害度低減のために、発電炉使用済燃料中に含まれるマイナーアクチノイド(MA)を分離回収し、核変換用燃料に添加して燃焼させる核変換の研究開発が進められている。日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、加速器駆動システムによる核変換用の燃料として、MAを高濃度に含有させた窒化物燃料を研究している。窒化物燃料製造に天然の窒素を用いた場合、$$^{14}$$Nの(n,p)反応によって燃料中に$$^{14}$$Cが蓄積するので、これを避けるために$$^{15}$$Nを高濃度に同位体濃縮した特殊な窒素ガスを用いる必要がある。この窒素ガスは高価なため、実燃料製造では電気炉でのMA酸化物から窒化物への転換時に$$^{15}$$N$$_{2}$$ガス中に生成する一酸化炭素(CO)を除去し、再び電気炉へ供給する窒素循環精製システムの利用が経済性向上の観点から必須となる。本報告書では、まずCO除去ユニットと窒素循環・自動供給ユニットからなる窒素循環精製システムの性能要件を検討した上で、実験室規模の実証試験用試作機の設計を行った後にこれを製作し、全体の性能を評価した。その結果、各ユニットは性能要件を十分に満たしており、今回実証したシステム概念が水素自動添加等の機能を追加することで実燃料の製造に適用可能であることを確認した。

報告書

窒化物燃料製造用$$^{15}$$N同位体濃縮プラントとコストに関する調査(受託研究)

高野 公秀

JAEA-Review 2020-080, 24 Pages, 2021/03

JAEA-Review-2020-080.pdf:1.71MB

加速器駆動システムによるマイナーアクチノイド核変換用燃料の化学形として窒化物が適するが、天然窒素中の$$^{14}$$Nから(n,p)反応により$$^{14}$$Cが生成して燃料中に蓄積する。この問題を避けるため、天然窒素中に少量含まれる$$^{15}$$Nを高濃度に同位体濃縮した特殊な窒素ガスを燃料製造に用いる必要があり、その入手実現性に目処をつけることが大きな課題の一つとなっていた。本報告書では、燃料製造に必要な濃縮度とガス量を試算した上で、既存の$$^{15}$$N同位体濃縮技術を調査した結果、現在は机上検討段階であるもののN$$_{2}$$低温蒸留法が大規模プラント化の観点からは安全で有望な方法であると判断した。同様の技術を用いた$$^{18}$$O濃縮プラントがすでに複数稼働しており、その技術と機器類を流用可能である。N$$_{2}$$低温蒸留法による同位体濃縮プラントから燃料製造用の$$^{15}$$N$$_{2}$$ガス供給を受けることを想定し、濃縮度と年産量をパラメータとした濃縮シミュレーションを行い、プラント規模を評価するとともに構成設備・機器類の基本仕様を定めた。その結果、濃縮度99%で年産量1000kgの濃縮プラントが技術的に十分可能な見通しを得た。また、このプラントの建設費と運転費用から製品単価を評価し、現状の流通価格の1/30程度に低く抑えられることを示した。この調査により、燃料製造に必要な$$^{15}$$N$$_{2}$$ガスを技術的にも経済的にも入手可能な見通しを得られたことの意義は大きい。

論文

Solidification and re-melting mechanisms of SUS-B$$_{4}$$C eutectic mixture

墨田 岳大; 北垣 徹; 高野 公秀; 池田 篤史

Journal of Nuclear Materials, 543, p.152527_1 - 152527_15, 2021/01

 被引用回数:10 パーセンタイル:88(Materials Science, Multidisciplinary)

Fundamental understanding of the high-temperature interaction between stainless steel (SUS) and B$$_{4}$$C is indispensable for estimating and characterizing the fuel debris generated during severe accidents of boiling water reactors (BWR), such as Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station (FDNPS, also referred to as "1F") in Japan. This study aims at systematically characterizing the solidified products of molten SUS-B$$_{4}$$C mixtures by powder X-ray diffraction (PXRD), scanning electron microscopy- energy dispersive X-ray spectroscopy (SEM-EDS), and thermogravimetry-differential thermal analysis (TG-DTA) with a range of the B$$_{4}$$C content relevant to the fuel debris composition expected at 1F, in order to elucidate the solidification and re-melting mechanisms. The results indicated that $$gamma$$-Fe and (Cr,Fe)$$_{2}$$B are the major solidified phases when the B$$_{4}$$C content is below 3 mass%, while (Cr,Fe)$$_{23}$$(C,B)$$_{6}$$ is formed as an additional third phase when the B$$_{4}$$C content exceeds 3 mass%. The solidification of molten SUS-B$$_{4}$$C mixture and re-melting of solidified SUS-B$$_{4}$$C melt are eutectic, which is mainly controlled by the pseudo-binary Fe-B system that is influenced by the C and Cr content and additional minor components such as Mo.

論文

Flexible fuel cycle system for the effective management of plutonium

深澤 哲生*; 星野 国義*; 山下 淳一*; 高野 公秀

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(11), p.1215 - 1222, 2020/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:12.47(Nuclear Science & Technology)

将来の核燃料サイクルシナリオの変化に柔軟に対応可能なプルトニウム管理システム(FFCI)の概念を開発し、成立性を定量的に評価した。この概念では、軽水炉使用済燃料の大部分を占めるウランのみを粗分離・回収し、プルトニウムは精製せずマイナーアクチノイドや核分裂生成物とともに、容量の小さい「リサイクル原料」として貯蔵する。将来において具体的なプルトニウム利用方法(高速炉あるいは軽水炉MOX燃料等)の決定を受けて初めてプルトニウムを精製して利用することから、現行の核燃料サイクルシナリオと比較して核不拡散性が高い。この概念の技術的課題となるウラン回収とリサイクル原料の一時貯蔵に関して、文献調査、模擬物質による基礎実験、計算コードによる臨界・発熱対策等の検討結果を本論文にとりまとめた。

論文

Thermodynamic and thermophysical properties of the actinide nitrides

宇埜 正美*; 西 剛史*; 高野 公秀

Comprehensive Nuclear Materials, 2nd Edition, Vol.7, p.202 - 231, 2020/08

2012年にエルゼビア社から初版が刊行された原子力燃料・材料の詳説のうち、アクチニド窒化物の熱力学と熱物性に関して、近年論文として公開された最新の研究成果を追記して内容の充実化を図り改訂した。追記した主要なデータは、核変換用窒化物燃料の窒化ジルコニウム母材中へのアクチニド窒化物の固溶度、アクチニド窒化物中での自己照射損傷による結晶格子膨張とそれに伴う熱伝導率低下、窒化ジルコニウムを母材としたマイナーアクチノイド含有燃料の熱伝導率の組成依存性、および窒化キュリウムの熱膨張である。

報告書

ADS用窒化物燃料ふるまい解析モジュールの開発

柴田 裕樹; 齋藤 裕明; 林 博和; 高野 公秀

JAEA-Data/Code 2019-023, 138 Pages, 2020/03

JAEA-Data-Code-2019-023.pdf:6.99MB

放射性廃棄物の減容・有害度低減のため、使用済核燃料中に含まれる長寿命放射性核種のうち、マイナーアクチノイドを加速器駆動システム(ADS)で核変換する技術の開発が進められており、その炉心における照射中の窒化物燃料のふるまいを理解することが必要である。そこで、窒化物燃料物性データベース、9Cr-1Moフェライト鋼(T91鋼)被覆管、Pi-Bi冷却材の物性、各種モデル式を組み込んだFEMAXI-7を基にした窒化物燃料ふるまい解析モジュールを開発し、いくつかの変数をパラメータとした試計算を実施した。その結果、その優れた熱伝導度により照射挙動が極めて安定することが判明した。しかし、核種変換に伴うHe放出による内圧増加、低温での窒化物燃料ペレットの低クリープ性、T91鋼被覆管の873K以上での高クリープ性などから、燃料ペレット-被覆管間機械的相互作用(PCMI)の増加による被覆管健全性が担保できるかがADSの燃料設計における懸念事項であることを見出した。

論文

Evaporation of ruthenium from simulated fission-produced alloy precipitates in a nuclear fuel

Liu, J.; 宮原 直哉; 三輪 周平; 高野 公秀; 日高 昭秀; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 527, p.151819_1 - 151819_7, 2019/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:21.95(Materials Science, Multidisciplinary)

使用済燃料プール等のシビアアクシデント時ソースタームにおいて重要となるルテニウム(Ru)の燃料からの放出モデルに資するため、核燃料中に析出した合金からのRu蒸発挙動に与えるモリブデン(Mo),パラジウム(Pd),ロジウム(Rh)の影響に着目してMo-Ru-Pd-Rh合金の酸化及び蒸発挙動を熱分析により調べた。Moが先に酸化されることで合金中のRuの酸化及び蒸発は抑制され、Moが全て蒸発した後にRuの酸化及び蒸発が生じることが分かった。さらにそのRuの蒸発速度はRu-Pd-Rh合金におけるRuの活量に支配されることが分かった。

論文

Observation of simulated fuel debris using synchrotron radiation

米田 安宏; 原田 誠; 高野 公秀

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 44(2), p.61 - 64, 2019/04

Computed Tomography(CT)を用いて、模擬燃料デブリの3次元観察を行った。CTを使用して得られた模擬燃料デブリの内部は、ジルコニアリッチ部分およびコンクリートリッチ部分における明確なコントラストを示した。溶融状態からまず融点の高いジルコニアが析出する。コンクリートより重いジルコニアは結晶が析出すると下部へ移動し底面付近に凝集するため相分離が生じる。相分離はジルコニアの組成比の違いによって生じているが、組成比による結晶モードの違いも観察することができた。

論文

窒化物燃料サイクル,2; マイナーアクチノイドの核変換のための技術開発

高野 公秀

我が国将来世代のエネルギーを担う核燃料サイクル; 脱炭素社会のエネルギー安全保障; NSAコメンタリーシリーズ, No.24, p.163 - 167, 2019/03

本解説記事は、「我が国の核燃料サイクル現状と将来展望」の大テーマのもと、マイナーアクチノイド(MA)核変換のための窒化物燃料サイクルに関する研究開発の現状と今後の方向性について解説したものである。原子力機構におけるMA含有窒化物燃料の製造、物性データ取得・ふるまい解析、乾式再処理の研究成果概要と、窒素15同位体濃縮技術の検討状況についてとりまとめた。

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