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加藤 友彰; 香西 直文; 田中 万也; Kaplan, D. I.*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(5), p.580 - 589, 2022/05
被引用回数：4 パーセンタイル：56.94(Nuclear Science & Technology)本研究は、福島第一原子力発電所の汚染水処理施設において、地下水に一般的に含まれる天然有機物であるフルボ酸が、活性炭に吸着除去されると考えられる放射性ヨウ素の化学状態に及ぼす影響を検討した。フルボ酸が無い場合、活性炭に吸着したヨウ素の化学状態は変化しなかったが、ヨウ化物イオンはヨウ素酸イオンよりも活性炭に吸着しにくかった。フルボ酸がある場合、吸着したヨウ素酸イオンの一部がヨウ化物イオンに還元した。本研究結果は、使用済み吸着材の長期保管中にヨウ素酸イオンの還元が進行することを示唆する。
田中 万也; 谷 幸則*; 香西 直文; 大貫 敏彦
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(2), p.1109 - 1114, 2022/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)本研究では、マンガン酸化菌が形成したマンガン酸化物へのPu(IV)吸着メカニズムについて調べた。他のアクチノイドとの吸着挙動を比較したところ、Pu(IV)はU(VI)と類似しておりTh(IV)とは異なった吸着挙動を示した。このことから、マンガン酸化物表面に吸着したPu(IV)がPu(VI)に酸化されている可能性が示唆された。一方、マンガン酸化菌の菌糸のみに対して吸着実験を行ったところ、一旦菌糸に吸着したPu(IV)が時間とともに水溶液中に脱離していくことが明らかとなった。このことは、微生物から分泌された有機配位子とPu(IV)が錯形成していることを示唆しており、こうした錯形成は中性付近のpH条件下において顕著であった。
北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 高木 靖彦*; 中村 智樹*; 廣井 孝弘*; 松岡 萌*; et al.
Nature Astronomy (Internet), 5(3), p.246 - 250, 2021/03
被引用回数：43 パーセンタイル：96.93(Astronomy & Astrophysics)2019年4月「はやぶさ2」ミッションは、地球に近い炭素質の小惑星(162173)リュウグウの人工衝撃実験を成功させた。これは露出した地下物質を調査し、放射加熱の潜在的な影響をテストする機会を提供した。はやぶさ2の近赤外線分光器(NIRS3)によるリュウグウの地下物質の観測結果を報告する。発掘された材料の反射スペクトルは、表面で観測されたものと比較して、わずかに強くピークがシフトした水酸基(OH)の吸収を示す。これは、宇宙風化や放射加熱が最上部の表面で微妙なスペクトル変化を引き起こしたことを示している。ただし、このOH吸収の強度と形状は、表面と同様に、地下物質が300
Cを超える加熱を経験したことを示している。一方、熱物理モデリングでは、軌道長半径が0.344AUに減少しても、推定される掘削深度1mでは放射加熱によって温度が200Cを超えて上昇しないことが示されている。これは、リュウグウ母天体が放射加熱と衝撃加熱のいずれか、もしくは両方により熱変化が発生したという仮説を裏付けている。
Deng, G.*; Ma, T.*; 田中 万也; 大貫 敏彦*; Qiu, X.*; Yu, Q.*
Geochimica et Cosmochimica Acta, 286, p.143 - 158, 2020/10
被引用回数：4 パーセンタイル：29.05(Geochemistry & Geophysics)シデロフォアの一つであるDFOBに代表されるように、微生物が分泌する強いキレート配位子がCe(IV)と錯体を形成して可溶化することは良く知られている。一方で、多糖類はシデロフォアに比べると弱い配位子であるため、これまで研究がされてこなかった。しかし、多糖類は環境中に豊富に存在することからCe(IV)を可溶化する可能性がある。そこで本研究では、多糖類の一つであるデキストランが共存する系においてMn(IV)酸化物へのCe(III)吸着実験を行った。その結果、デキストランもDFOBと同様にCe(IV)を可溶化することが明らかとなった。
on Ni-Zn layered hydroxide salt and its application to removal of ReO as a surrogate of TcO田中 万也; 香西 直文; 山崎 信哉*; 大貫 敏彦; Kaplan, D. I.*; Grambow, B.
Applied Clay Science, 182, p.105282_1 - 105282_8, 2019/12
被引用回数：16 パーセンタイル：67.61(Chemistry, Physical)本研究では、様々な組成を持つ水溶液中でのNi-Zn層状物質への過レニウム酸イオン(過テクネチウム酸イオンのアナログ)の吸着実験を行った。吸着等温線をラングミュアプロットすることで最大吸着量を127.7mg/g (6.86
10
eq/g)と見積もった。Ni-Zn層状物質への過レニウム酸イオンの吸着は可逆プロセスであり、塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオンなどの陰イオンが共存する系では吸着量が低下した。また、EXAFSスペクトル解析の結果、過レニウム酸イオンはNi-Zn層状物質の層間サイトに外圏錯体として静電的に吸着していることが明らかとなった。Ni-Zn層状物質は、これまで陰イオン除去にしばしば用いられてきたMg-Al複水酸化物に比べて共存する陰イオンの影響が小さい。このことから、Ni-Zn層状物質の方が汚染水中の過テクネチウム酸イオンの除去により適していると言える。
, Zn
+, and Co加藤 友彰*; Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 斉藤 拓巳*; 大貫 敏彦
Journal of Environmental Sciences, 86, p.78 - 86, 2019/12
被引用回数：2 パーセンタイル：8.42(Environmental Sciences)本論文では、水溶液中の過マンガン酸カリウム(Mn(VII))とバクテリア細胞が接触したときのマンガンと共存金属イオンの挙動を検討した。細胞とMn(VII)が背食すると、細胞が破砕されるとともに細胞によりMn(VII)が還元されMn酸化物(バイオマスMn酸化物)として沈殿した。Coイオンが共存した場合、CoはCo
に酸化されてMn酸化物中に取り込まれることがわかった。この結果は、過マンガン酸カリウムを廃水等に投入すると微生物の殺菌と金属イオンの除去が同時に起こることを示す。
田中 万也; 香西 直文; 大貫 敏彦; Grambow, B.
Journal of Porous Materials, 26(2), p.505 - 511, 2019/04
被引用回数：8 パーセンタイル：31.21(Chemistry, Applied)本研究では、XAFS法を用いてMg-Al層状複水酸化物(LDH)に吸着したレニウム(テクネチウムのアナログ)の局所構造を調べた。焼成したLDHと未焼成のLDHでは、焼成LDHの方がレニウムの吸着量が多かった。塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオン等の存在下においてはレニウムの吸着量が低下した。レニウムの吸着はLDH層間への陰イオン交換によるものと考えられ、可逆反応であることが分かった。XAFSスペクトルの解析結果から、レニウムは外圏錯体として吸着していることが明らかとなった。外圏錯体は静電的吸着であり、競合する陰イオンの存在により吸着量が低下する事実と調和的である。
Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 坂本 文徳; 谷 幸則*; 大貫 敏彦
ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 2(8), p.797 - 810, 2018/08
被引用回数：14 パーセンタイル：56.1(Chemistry, Multidisciplinary)Mn酸化物の多くは微生物起源であり、Csを吸着することが知られている。本研究では、微生物起源Mn酸化物形成時に環境中の微量元素が取り込まれることによるMn酸化物の構造変化とCsの吸着挙動の関係を調べた。微生物起源Mn酸化物が金属イオン(Zn, Ni等)を取り込んで形成すると、取り込まれた金属イオンはpHが低下すると溶出し、Mn酸化物に空孔が生じる。この空孔がCsの吸着サイトとなることがわかった。
Cui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 尾嶋 正治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 利彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹
NanotechJapan Bulletin (インターネット), 11(4), 6 Pages, 2018/08
固体高分子形燃料電池の正極には白金ナノ粒子触媒が使用されているが、加湿によって活性化過電圧が発生して性能が低下することが知られている。この原因を解明し、低減する技術を確立することが、燃料電池の性能向上とコスト低減に向けた喫緊の課題となっている。しかしながら、従来の方法で測定した白金ナノ粒子触媒のX線吸収スペクトルでは、白金の内殻正孔の寿命によるスペクトル幅の広がりで微細な構造がぼやけてしまい、吸着に起因する電子状態の変化を捉えることが困難であった。そこで本研究では、非弾性X線散乱装置を利用した高分解能型の蛍光X線吸収分光法による測定を行った。結果、酸素が水と共存することにより、白金の酸化を促進することが明瞭に検出でき、実験的に初めて明らかにすることができた。本来、触媒である白金は反応前後で不変であるべきものであるが、この反応では、白金上で酸素が水と共吸着することにより安定化して反応の進行を遅らせた結果、過電圧がより大きく生じていると解釈できる。また、白金コバルト合金ナノ粒子についても調べたところ、酸素と水の共吸着による酸化促進効果がほとんど起こらないことを見出した。
glycoprotein; Microbial transformation of heavy elements in the aquatic environment香西 直文; 坂本 文徳; 田中 万也; 大貫 敏彦; 佐藤 隆博*; 神谷 富裕*; Grambow, B.
Chemosphere, 196, p.135 - 144, 2018/04
被引用回数：5 パーセンタイル：17.65(Environmental Sciences)バクテリアや菌類等の微生物が環境中で重元素の化学状態を変化させることは知られているが、原生動物の作用についてはほとんど未解明である。本研究では、代表的な原生動物であるゾウリムシと水中のEu(III), Pb(II), U(VI)の反応を調べた。micro-PIXEを用いた非破壊分析では、ゾウリムシ生細胞に吸着した重元素はほとんど検出できなかったが、死滅細胞へは明らかな吸着が認められた。生細胞の細胞表面から自然に溶出する糖タンパク質と重元素が結合して擬似コロイドとなることを見いだした。本来は細胞に吸着するはずの元素が糖タンパク質と錯形成し水溶性の擬似コロイドとなることにより、生細胞への吸着が低下したことが示唆される。
田中 万也; Kaplan, D. I.*; 大貫 敏彦
Applied Geochemistry, 85(Part B), p.119 - 120, 2017/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.3(Geochemistry & Geophysics)Applied Geochemistry誌において「環境中の天然・人工放射性核種の化学形態の変化及びそのゆくえ」と題して特集号を組んだ。本特集号は、様々な環境における天然・人工放射性核種を扱った13編のピアレビュー論文からなる。また、これらの論文はフィールド研究から室内実験まで幅広い題材を取り上げており、主に放射性核種の吸着・酸化還元挙動に関するものである。本特集号は、2016年に横浜で開催されたゴールドシュミット国際会議の出席者及び本特集号のテーマに関する研究分野の研究者により執筆された論文から構成されている。
Yu, Q.*; 大貫 敏彦*; 香西 直文; 坂本 文徳; 田中 万也; 笹木 恵子*
Chemical Geology, 470, p.141 - 151, 2017/10
被引用回数：15 パーセンタイル：55.72(Geochemistry & Geophysics)本研究では、2種類のMn酸化物(トドロカイトとバーネサイト)が持つCs保持能を評価した。トドロカイトには、Csの吸着選択性がバーネサイトよりも高いサイトがあることがわかった。Cs初期濃度10
mol/Lで吸着させた後、吸着したCsを1M NaClとNHClで脱離させたところ、約34%のCsが脱離せずにトドロカイトに残った。この値はバーネサイトに残ったCsの割合よりもずっと多かった。これらの結果は、トドロカイトが土壌中の放射性Csの固定に寄与することを強く示唆する。
high energy resolution X-ray absorption spectroscopyCui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 稔彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 陰地 宏*; et al.
Scientific Reports (Internet), 7(1), p.1482_1 - 1482_8, 2017/05
被引用回数：19 パーセンタイル：49.58(Multidisciplinary Sciences)In situ high energy resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) was used to systematically evaluate interactions of H
O and O adsorbed on Pt and Pt
Co nanoparticle catalysts in different particle sizes. The systematic increase in oxidation due to adsorption of different species (HO adsorption 
O adsorption O + HO coadsorption) suggests that cooperative behavior between O and HO adsorptions is responsible for the overpotential induced by hydrated species in fuel cells. From the alloying and particle size effects, it is found that both strength of O/HO adsorption and their cooperative effect upon coadsorption are responsible for the specific activity of Pt catalysts.
山崎 信哉*; 田中 万也; 香西 直文; 大貫 敏彦
Applied Geochemistry, 78, p.279 - 286, 2017/03
被引用回数：4 パーセンタイル：18.68(Geochemistry & Geophysics)環境中において、水溶性の六価ウランから難溶性の四価ウランへの還元反応はウランの移動度が劇的に変化するため、重要な反応である。本研究では、嫌気性微生物に由来し酸化還元能を有するフラビン化合物が六価ウラン還元反応に与える影響を電気化学的手法を用いて検討した。フラビンを電気化学的に還元すると、フラビンから六価ウランに電子が移動して四価ウランになることが紫外可視吸収スペクトルから確かめられた。また電気化学測定の結果から、フラビンから六価ウランへの電子移動速度を決定した。また、フラビン化合物が存在することで、六価ウランの見かけ上の還元電位が0.2V上昇し、より還元されやすくなることが新たに分かった。
出口 朗*; 梅木 博之*; 植田 浩義*; 宮本 陽一; 柴田 雅博; 内藤 守正; 田中 俊彦*
LBNL-1006984 (Internet), p.12_1 - 12_22, 2016/12
我が国における高レベル放射性廃棄物の地層処分については、1999年に「第2次取りまとめ」として技術的信頼性が取りまとめられたが、その後10年以上が経過するとともに、東北地方太平洋沖地震などの自然事象が発生していることから、政府は、地層処分の技術的信頼性について、改めて最新の科学的知見を反映した再評価を行った。この再評価結果を受け、政府は、「特定放射性廃棄物の最終処分に関する基本方針」を変更し、国が「科学的有望地」を提示するとともに、国が調査への協力を自治体に申し入れることを定めた。原子力発電環境整備機構(NUMO)および関係研究開発組織(原子力機構および原子力環境整備センター)は、地層処分の技術的信頼性の向上のため研究開発を進めている。また、NUMOは、一般的なセーフティケースの構築を進めている。
and O/HO adsorption revealed by in situ XAFS and hard X-ray photoelectron spectroscopyCui, Y.*; 原田 慈久*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 稔彦*; 池永 英司*; 石井 賢司*; 松村 大樹; Li, R.*; et al.
ECS Transactions, 72(8), p.131 - 136, 2016/10
被引用回数：1 パーセンタイル：48.91(Electrochemistry)The electronic structures of Pt and Pt-Co nanoparticles with O adsorption and O/HO co-adsorption were investigated by in situ hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) and in situ high resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) to clarify the effects of water adsorption on fuel cell cathode catalysis surface. The experimental results suggest that under the pressure of 1 mbar, the adsorption of HO hinders the successive O adsorption on Pt surface, while under the pressure of 1 bar, the adsorption of HO enhances the adsorption of O on Pt surface. This water effect is found to be more significant on Pt surface than on Pt-Co surface. These results would be helpful to understand how the water affects the fuel cell performance and why Pt-Co nanoparticles show higher oxygen reduce reaction (ORR) activity than Pt nanoparticles.
Yu, Q.; 大貫 敏彦; 田中 万也; 香西 直文; 山崎 信哉*; 坂本 文徳; 谷 幸則*
Geochimica et Cosmochimica Acta, 174, p.1 - 12, 2016/02
被引用回数：18 パーセンタイル：58.95(Geochemistry & Geophysics)微生物細胞には希土類に対する高い吸着能がある。しかし、環境中での希土類の移行挙動に微生物がどのように影響するのかはわかっていない。本研究では、希土類元素の化学状態に及ぼす微生物活動の影響を調べた。Mn(II)酸化菌であるAeremonium strictumとMn(II)を含む水溶液に希土類元素を入れた。Mn(II)酸化菌からCe(IV)と特異的に結合する生体分子が放出され、その結果、Mn酸化物からのCe(IV)が脱離した。この生体分子は、3価の希土類元素や鉄とは結合しなかったので、休眠細胞から放出されることが知られている、金属に非特異的な有機物とは異なる。
大貫 敏彦; Jiang, M.*; 坂本 文徳; 香西 直文; 山崎 信哉*; Yu, Q.; 田中 万也; 宇都宮 聡*; Xia, X.*; Yange, K.*; et al.
Geochimica et Cosmochimica Acta, 163, p.1 - 13, 2015/08
被引用回数：20 パーセンタイル：57.4(Geochemistry & Geophysics)微生物細胞表面における3価Ceのリン酸塩ナノ粒子の生成により、Mn酸化物によるCeの酸化収着が遅延されることを明らかにした。
sp. strain NGY-1田中 万也*; Yu, Q.; 笹木 圭子*; 大貫 敏彦
Geomicrobiology Journal, 30(10), p.874 - 885, 2013/08
被引用回数：15 パーセンタイル：41.01(Environmental Sciences)生物起源のMn酸化物への2価Coの収着挙動を調べた結果、生物起源Mn酸化物への収着は無機合成Mn酸化物への速度よりも遅かった。2価Coの生物起源及び無機合成Mn酸化物への収着は3価Coへの酸化収着であった。両者の違いの原因は構造の違い及び共存イオンの違いに起因すると考えられる。
Yu, Q.; 笹木 圭子*; 田中 万也*; 大貫 敏彦; 平島 剛*
Geomicrobiology Journal, 30(9), p.829 - 839, 2013/07
被引用回数：35 パーセンタイル：71.68(Environmental Sciences)真菌により生成するMn酸化物の生成過程におけるZnイオンの影響を調べた結果、生成したMn酸化物はバーネサイトであった。バーネサイトの構造をXAFS等により調べたところ、Zn濃度に依存してMn酸化物の積層構造が変化した。ZnのMn酸化物への収着様式により生成するMn酸化物の積層が変化したと考えられる。
