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稲川 康平*; 松村 大樹; 谷口 昌司*; 上垣 伸弥*; 中山 智仁*; 浦野 純乃介*; 青谷 拓朗*; 田中 裕久*
Journal of Physical Chemistry C, 127(24), p.11542 - 11549, 2023/06
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Physical)Passive autocatalytic recombiner (PAR) represents a potential technology for ensuring process safety in the hydrogen society. PARs function through the catalytic oxidation of generated or leaked hydrogen, facilitating its conversion into water and effectively mitigating the risk of hydrogen explosions. CO is recognized as a catalyst poison that hampers surface catalytic reactions. To investigate the negative effects of CO on the local structure of platinum metal nanoparticle catalysts during water formation, in situ and time-resolved X-ray absorption spectroscopy analyses were conducted. The results revealed that the Pt-Fe/CZY catalyst exhibited notable hydrogen oxidation activity even in the presence of CO. The enhanced performance can be attributed to the combined effects of Pt-Fe alloy composition and CZY support materials.
田中 裕久*; 正木 清香*; 青谷 拓朗*; 稲川 康平*; 岩田 宗悟*; 相田 樹哉*; 山本 忠亮*; 喜多 知輝*; 大野 瞳*; 竹中 啓恭*; et al.
SAE Technical Paper 2022-01-0534 (Internet), 10 Pages, 2022/03
The catalyst called a Passive Autocatalytic Recombiner (PAR) is required to have robustness that can maintain its activity for more than 30 years in an environment where temperature, humidity, gas concentration, etc. cannot be controlled. Here, it is expected that "An Intelligent Catalyst" for automotive emissions control exhibits excellent performance even in such a harsh environment. The intelligent catalyst is the nanostructure designed perovskite catalyst that has the rejuvenating function instead of preventing aging. The authors emphasize that the technology developed as a catalyst for automobiles is expected to be useful not only in other industries but also as a relief technology from the national crisis.
layers in the triple-layer cuprate BiSrCaCu
O
studied by angle-resolved photoemission spectroscopy出田 真一郎*; Johnston, S.*; 吉田 鉄平*; 田中 清尚*; 森 道康; 安齋 太陽*; 井野 明洋*; 有田 将司*; 生天目 博文*; 谷口 雅樹*; et al.
Physical Review Letters, 127(21), p.217004_1 - 217004_6, 2021/11
被引用回数：6 パーセンタイル：49.47(Physics, Multidisciplinary)Hybridization of Bogoliubov quasiparticles (BQPs) between the CuO layers in the triple-layer cuprate high-temperature superconductor BiSrCaCuO is studied by angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES). In the superconducting state, an anti-crossing gap opens between the outer- and inner-BQP bands, which we attribute primarily to interlayer single-particle hopping with possible contributions from interlayer Cooper pairing. We find that the 
-wave superconducting gap of both BQP bands smoothly develops with momentum without abrupt jump in contrast to a previous ARPES study. Hybridization between the BQPs also gradually increases in going from the off-nodal to the anti-nodal region, which is explained by the momentum-dependence of the interlayer single-particle hopping. As possible mechanisms for the enhancement of the superconducting transition temperature, the hybridization between the BQPs, as well as the combination of phonon modes of the triple CuO layers and spin fluctuations are discussed.
Reinecke, E.-A.*; 竹中 啓恭*; 大野 瞳*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; 田中 裕久*
International Journal of Hydrogen Energy, 46(23), p.12511 - 12521, 2021/03
被引用回数：4 パーセンタイル：22.37(Chemistry, Physical)安全な廃炉は福島第一原子力発電所の事故による放射性物質の除染同様に今後の大きな課題である。現在、廃棄物長期保管容器の研究開発は日本の国際協力における緊急の課題となっている。容器中の放射線分解による大量の水素と酸素は、海水を含んでいるために問題となっている。放射線分解による可燃性ガスの発生は容器の内圧を上昇させ、引火による設備の健全性喪失のリスクとなる。日本の文部科学省のプロジェクト「廃棄物長期保管容器内に発生する可燃性ガスの濃度低減技術に関する研究開発」では、保管容器内における水素再結合触媒装置の適用可能性について調べた。ここで適用したのは、インテリジェント触媒と呼ばれており、自動車排ガス浄化用の大量生産のために開発されたもので、Pd, Pt, Rhの貴金属がペロブスカイト酸化物中に固溶しており、自己再生機能を有している。水素再結合触媒評価装置REKO-4によって、触媒の基本的な特性を評価した。
Kataoka, Noriyuki*; Tanaka, Masashi*; Hosoda, Wataru*; Taniguchi, Takumi*; 藤森 伸一; Wakita, Takanori*; Muraoka, Yuji*; Yokoya, Takashi*
Journal of Physics; Condensed Matter, 33(3), p.035501_1 - 035501_6, 2021/01
被引用回数：4 パーセンタイル：33.7(Physics, Condensed Matter)We have performed soft X-ray spectroscopy in order to study thephotoirradiation time dependence of the valence band structure and chemicalstates of layered transition metal nitride chloride TiNCl. Under the soft X-ray irradiation, the intensities of the states near the Fermi level (
)and the Ti
component increased, while the Cl 2
intensity decreased. Ti2-3 resonance photoemission spectroscopy confirmed a distinctive Fermiedge with Ti 3 character. These results indicate the photo-inducedmetallization originates from deintercalation due to Cl desorption, and thusprovide a new carrier doping method that controls the conducting propertiesof TiNCl.
赤浜 裕一*; 宮川 仁*; 谷口 尚*; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 服部 高典
Journal of Chemical Physics, 153(1), p.014704_1 - 014704_5, 2020/07
被引用回数：7 パーセンタイル：45.41(Chemistry, Physical)室温下で3.2GPaまでの圧力における黒リンの構造解析を粉末中性子回折によって行った。高圧下のリン原子の結合距離と結合角を精密に決め、これまでのX線単結晶解析の結果[Brown and Randqvist, Acta Cryst. 19, 684 (1965)]と一致することを確認した。結晶格子は異方的な圧縮を示すが、P1-P2およびP1-P3結合距離は圧力によらずほぼ一定であり、P3-P1-P2結合角のみ顕著に減少した。この結果から、Cartzら[J. Chem. Phys. 71, 1718 (1979)]により報告されている結合距離との顕著なずれは、解消された。我々の構造データは、高圧下における黒リンのDirac半金属状態を明らかにするに役立つ。
中山 雅; 雑賀 敦; 木村 駿; 望月 陽人; 青柳 和平; 大野 宏和; 宮川 和也; 武田 匡樹; 早野 明; 松岡 稔幸; et al.
JAEA-Research 2019-013, 276 Pages, 2020/03
JAEA-Research-2019-013.pdf:18.72MB
幌延深地層研究計画は、日本原子力研究開発機構(原子力機構)が堆積岩を対象に北海道幌延町で実施している地層処分技術に関する研究開発の計画である。幌延深地層研究計画は、「地上からの調査研究段階(第1段階)」、「坑道掘削(地下施設建設)時の調査研究段階(第2段階)」、「地下施設での調査研究段階(第3段階)」の3つの調査研究段階に分けて進めている。原子力機構の第3期中長期計画では、本計画について、「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認、処分概念オプションの実証、地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証に重点的に取り組む。また、平成31年度末までに研究終了までの工程やその後の埋戻しについて決定する。」としている。本稿では、第3期中長期計画期間のうち、平成27年度から令和1年度までの地下施設での調査研究段階(第3段階)における調査研究のうち、原子力機構改革の中で必須の課題として抽出した(1)実際の地質環境における人工バリアの適用性確認、(2)処分概念オプションの実証、(3)地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証、の3つの研究開発課題について実施した調査研究の成果を取りまとめた。
大野 瞳*; 竹中 啓恭*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; Reinecke, E.-A.*; 高瀬 和之*; 田中 裕久*
E-Journal of Advanced Maintenance (Internet), 11(1), p.40 - 45, 2019/05
Safety management technology of hydrogen gas is extremely important not only for nuclear power generation but also for future society. A brand-new passive autocatalytic recombiner (PAR) system utilizing the monolithic "intelligent catalyst" has been studied for the long-term storage of high-concentration radioactive materials related to the decommissioning of nuclear reactors. The monolith-type automotive catalyst showed high hydrogen conversion activity from a room temperature in a large scale reactor of REKO-4. It became clear that natural convection by reaction is greatly improved by roughening the cell density of the monolith catalyst especially under static environmental conditions such as in a storage container. Taking advantage of this superior catalytic property, we aim to complete the safety technology for storage containers at an early stage and advance the development of highly active catalyst from further low temperature.
谷口 直樹; 中山 雅
材料と環境, 67(12), p.487 - 494, 2018/12
高レベル放射性廃棄物の地層処分における炭素鋼オーバーパックについて、深部地下環境における腐食挙動のモニタリング手法と測定事例の現状を概説する。交流インピーダンス法を用いた室内試験による腐食モニタリングに関する研究事例より、電極配置などの測定系の代表例を紹介する。また、地下研究施設における工学的スケールでの原位置試験において腐食モニタリングが試みられており、その方法と現状の測定結果について述べる。
X-ray absorption spectroscopy study on water formation reaction of palladium metal nanoparticle catalysts松村 大樹; 谷口 昌司*; 田中 裕久*; 西畑 保雄
International Journal of Hydrogen Energy, 42(11), p.7749 - 7754, 2017/03
被引用回数：5 パーセンタイル：14.05(Chemistry, Physical)Proper management of hydrogen gas is extremely important for the safety security of nuclear power plants. Hydrogen removal by the water formation reaction on a catalyst is one of the candidates for creating hydrogen safety system. We observed in situ and real-time-resolved structure change of palladium metal nanoparticles during the water formation reaction by using X-ray absorption spectroscopy technique. The effect of carbon monoxide poisoning on catalytic activity was also studied. We have found that the creation of oxidized surface layer on palladium metal nanoparticles plays an important role of the water formation reaction process.
上地 優; 谷口 昌司*; 西畑 保雄; 永石 隆二; 田中 裕久*; 平田 慎吾*; 原 未来也; 日野 竜太郎
E-Journal of Advanced Maintenance (Internet), 7(1), p.84 - 89, 2015/05
原子力発電所の事故対策の一つである水素影響緩和に対して、新形式の静的触媒式再結合器が開発中である。この再結合器は、重量削減や水素処理能力の増加、耐環境性、製品品質の向上を目指し自動車用モノリス触媒を用いる。本研究では、水素-酸素再結合反応における活性化エネルギーを検討すると共に、原子炉内特有の環境条件である放射線への耐性について実験的評価を行った。その結果、活性化エネルギーは5.75kJと低い値を示すことを明らかにした。また、照射触媒の分析を行った結果、成分分布に有意な変化は認められない。さらに、照射触媒の反応試験を実施したところ、照射触媒が、未照射触媒と比較して反応性が向上することが分かった。
上地 優; 松村 大樹; 谷口 昌司*; 西畑 保雄; 田中 裕久*; 平田 慎吾*; 原 未来也; 日野 竜太郎
Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 4 Pages, 2015/05
原子力発電所の過酷事故時においては、多量の水素が格納容器又は原子炉建屋へ放出される可能性がある。受動的触媒式再結合器(PAR)は、水素濃度緩和と安全な自己管理の最も有効な手段の一つである。既存のPARの性能向上のため、特に重量やサイズに着目した新形式のPARの開発を進めているところである。本研究では、自動車触媒の活性に対する水蒸気共存の影響について実験的な検討を実施した。その結果、水蒸気は、触媒反応の開始をわずかに遅らせる傾向があるものの、定常的な影響はないことを明らかにした。
Jarrige, I.*; 石井 賢司; 松村 大樹; 西畑 保雄; 吉田 雅洋*; 岸 浩史*; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 田中 裕久*; 笠井 秀明*; et al.
ACS Catalysis, 5(2), p.1112 - 1118, 2015/02
被引用回数：18 パーセンタイル：43.96(Chemistry, Physical)Self-regenerating automotive catalysts owe their remarkable performance to the repeated motion of the precious metal atoms in and out of the perovskite lattice under fluctuating oxidizing and reducing conditions, preventing coalescence of the metal nanoparticles. Here we use resonant inelastic X-ray scattering to characterize the occupied and unoccupied Pt 5d states in two self-regenerating Pt-perovskite catalysts, CaTi
Pt
O and CaZrPtO. Upon reduction, the element and symmetry-specific charge excitation spectra reveal a sizeable hybridization between the Pt 5d and the Ti 3d or Zr 4d states at the interface between the nanoparticles and the perovskite, which involves the occupied states and is thus invisible in X-ray absorption spectra. A correlation is found between the strength of this d-band hybridization and the proportion of Pt nanoparticles that remain buried below the surface during reduction, indicating that the motion of the Pt atoms towards the surface is hindered by this hybridization specifically, rather than by the Pt-O bonding. These results provide direct evidence that the strength of the metal-metal d-band hybridization plays a pivotal role in determining the efficiency of self-regeneration in perovskite catalysts.
上地 優; 谷口 昌司*; 西畑 保雄; 永石 隆二; 田中 裕久*; 平田 慎吾*; 原 未来也; 日野 竜太郎
Proceedings of 2nd International Conference on Maintenance Science and Technology (ICMST-Kobe 2014), p.87 - 88, 2014/11
原子炉におけるSAMのひとつである水素影響緩和のため、新形式の静的触媒式再結合器が開発されている。これは、重量削減や水素処理性能、環境耐性及び製品品質の向上のため、自動車用のモノリス担体触媒をもとに開発が進められている。本研究では、触媒の基本性能を明らかにするため水素再結合反応における活性化エネルギーを評価した。また、
線照射による劣化に関する評価も併せて実施した。実験結果から、量論組成ガス供給において、活性化エネルギーは5.7kJ/molと算出された。また、1.0MGyまでの線照射では、劣化が生じることはなく、むしろ触媒活性を増加させる効果があることが分かった。
飯村 壮史*; 松石 聡*; 宮川 仁*; 谷口 尚*; 鈴木 雄大*; 臼井 秀知*; 黒木 和彦*; 梶本 亮一; 中村 充孝; 稲村 泰弘; et al.
Physical Review B, 88(6), p.060501_1 - 060501_5, 2013/08
被引用回数：26 パーセンタイル：71.33(Materials Science, Multidisciplinary)We investigate the doping dependence of the magnetic excitations in two-superconducting-dome-system LaFeAsO
D
. Using inelastic neutron scattering, spin fluctuations at different wavenumbers were observed under both superconducting domes around 
and 0.4, but vanished at 
corresponding to the 
valley. Theoretical calculations indicate that the characteristic doping dependence of spin fluctuations is rationally explained as a consequence of the switching of the two intra-orbital nestings within Fe-3
and 3
by electron doping. The present results imply that the multi-orbital nature plays an important role in the doping and/or material dependence of the 
of the iron pnictide superconductors.
SeYe, M.*; 黒田 健太*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 岡本 和晃*; Zhu, S.-Y.*; 白井 開渡*; 宮本 幸治*; 有田 将司*; 仲武 昌史*; et al.
Journal of Physics; Condensed Matter, 25(23), p.232201_1 - 232201_5, 2013/06
被引用回数：12 パーセンタイル：48.79(Physics, Condensed Matter)トポロジカル絶縁体に磁性元素を入れると絶縁体表面に対して垂直方向に強磁性が発現するという理論研究があり、その実現は新しいスピントロにクス技術への足がかりになるものと期待されている。本研究では、トポロジカル絶縁体BiSeの表面にFeを蒸着し、その磁性をFe L
吸収端における軟X線磁気円二色性で、電子状態を角度分解光電子分光を用いて調べた。磁気円二色性実験ではFeの膜厚依存性、試料表面に対する角度依存性測定も行った。その結果、いずれのFe膜厚(0.013-0.9ML)においても強磁性発現は確認できなかったものの、試料表面に垂直方向に磁気モーメントが向く強い磁気異方性を持った常磁性状態が確認された。また軌道磁気モーメントがFe膜厚の小さい試料において増大し、スピン磁気モーメントと軌道磁気モーメントの比率が強い膜厚依存性を示すこともわかった。この結果はトポロジカル絶縁体に対する磁性元素の量を調節することにより、磁性及び量子輸送現象を制御できる可能性を示すものである。
O(111) surfaces; The Case of NO dissociation岸 浩史*; Padama, A. A. B.*; Arevalo, R. L.*; Moreno, J. L. V.*; 笠井 秀明*; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 田中 裕久*; 西畑 保雄
Journal of Physics; Condensed Matter, 24(26), p.262001_1 - 262001_5, 2012/07
被引用回数：9 パーセンタイル：38.32(Physics, Condensed Matter)NO分子解離に関するCu(111)とCuO(111)表面の電子状態を密度汎関数理論を用いた第一原理計算で比較した。NO分子の解離吸着反応の活性点として3回対称性のある銅原子及び酸素原子について注目した。銅原子と酸素原子の相互作用により、活性障壁が消失し、フェルミ準位直上に非占有状態が生じる。これらの知見はNO還元反応のための脱貴金属触媒の実現に向けて重要である。
O(111) surfaces; A Density functional theory based studyPadama, A. A. B.*; 岸 浩史*; Arevalo, R. L.*; Moreno, J. L. V.*; 笠井 秀明*; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 田中 裕久*; 西畑 保雄
Journal of Physics; Condensed Matter, 24(17), p.175005_1 - 175005_6, 2012/05
被引用回数：38 パーセンタイル：78.54(Physics, Condensed Matter)Cu(111)表面とCuO(111)表面におけるNO分子の解離をスピン分極密度汎関数理論によって調べた。これはNOx還元反応のための銅をベースにした触媒の可能性を探るものである。吸着したNO分子の解離はどちらの表面でも起こる。酸化銅表面では遷移状態を経て反応が進むが、銅表面では途中でNO分子の脱離が起こる可能性があることが分かった。酸化銅の最表面に銅原子を配置することにより電子状態を変化させ、NO分子の吸着解離反応を制御できることが分かった。
Se
induced by cobalt adatom in the absence of ferromagnetic orderingYe. M.*; Eremeev, S. V.*; 黒田 健太*; Krasovskii, E. E.*; Chulkov, E. V.*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 岡本 和晃*; Zhu, S. Y.*; 宮本 幸治*; et al.
Physical Review B, 85(20), p.205317_1 - 205317_5, 2012/05
被引用回数：62 パーセンタイル：89.64(Materials Science, Multidisciplinary)トポロジカル絶縁体BiSeの表面にコバルトを蒸着した系に対して、コバルトの物性に注目して、トンネル分光,角度分解光電子分光,磁気円二色性及び理論計算を組合せて得られた研究成果である。原子力機構としての貢献は、磁気円二色性を用いてコバルトの磁性を調べた部分である。トポロジカル絶縁体表面では磁性元素が強磁性を示すという理論的予想があるが、今回の実験では、BiSeとコバルトとの組合せでは強磁性を示さないという実験的証拠を示すことができた。
松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 田中 裕久*
Journal of Applied Physics, 107(12), p.124319_1 - 124319_5, 2010/06
被引用回数：19 パーセンタイル：60.14(Physics, Applied)自動車触媒として強い耐久性を持つPdペロブスカイト型触媒(LaFe
Pd
O)に対して、その場かつ実時間分割のXAFS測定を分散型光学系のセットアップにて行い、Pd近傍の局所構造を観測した。還元雰囲気下では、標準試料であるアルミナ担持Pd触媒と同様な構造変化速度の温度依存性を示した。一方酸化雰囲気下では、2段階の酸化物への構造変化を示すアルミナ触媒よりも速い速度で変化することが観測された。これは、酸化雰囲気下においてペロブスカイト型触媒が置換型固溶体を形成することに関連していることが考えられる。
