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成田 弘一*; 前田 泰生*; 所 千晴*; 鈴木 智也*; 田中 幹也*; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
RSC Advances (Internet), 13(25), p.17001 - 17007, 2023/06
被引用回数：1 パーセンタイル：51.1(Chemistry, Multidisciplinary)セレン(Se)は様々な産業分野で広く利用されており、工業生産として銅精錬時に陽極スライムから副産物として回収・精製されている。Seは人体にとって必須微量元素であるが、多量摂取による健康への悪影響も知られているため、自然環境におけるSe濃度と酸化状態を明らかにし、Se除去のために効率的なSe溶媒抽出法の確立が必要とされている。今回、N-2-エチルヘキシル-ビス(N-ジ-2-エチルヘキシル)アミン(EHBAA)を用いて塩酸溶液からSe(IV)とSe(VI)の抽出機構を検討した。放射光XAFS測定の結果から、EHBAAで抽出したSe(IV)及びSe(VI)錯体の内圏は、それぞれ[SeOCl
], [SeO
]
であることが明らかになった。また、8M塩酸溶液からのSe(IV)の抽出は溶媒和型の反応であり、0.5M塩酸溶液からのSe(VI)の抽出は陰イオン交換型反応であることが示された。これらの情報をもとに、より効率的な抽出剤の開発につながる研究へ発展させたい。
成田 弘一*; 前田 泰生*; 所 千晴*; 鈴木 智也*; 田中 幹也*; 元川 竜平; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Analytical Sciences, 33(11), p.1305 - 1309, 2017/11
被引用回数：11 パーセンタイル：40.7(Chemistry, Analytical)Using 
-tetra-2-ethylhexyl-thiodiglycolamide (TEHTDGA) in 
-dodecane as the extractant, we compared the percentages of Pd(II) extracted from HCl and HBr solutions, and analyzed the structures of the Pd(II)-extractant complexes. TEHTDGA rapidly extracted Pd(II) from both HCl and HBr solutions, predominantly by formation of a 1:2 Pd(II)/TEHTDGA complex. The extractability of Pd(II) from HBr solution was inferior to that from HCl solution. FT-IR spectroscopy and EXAFS measurements indicated that two of the halide ions in the tetrachloro- or tetrabromopalladate(II) ions were replaced by the sulfur atoms of two TEHTDGA molecules. In the [PdBr(TEHTDGA)] complex, the Pd-S bond was shorter than the Pd-Br bond. We suggest that this bond length difference resulted in greater steric hindrance during coordination of TEHTDGA to the Pd(II) atom in the HBr system than in the HCl system, leading to the lower extractability in the HBr system.
前田 泰生*; 成田 弘一*; 所 千晴*; 田中 幹也*; 元川 竜平; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Separation and Purification Technology, 177, p.176 - 181, 2017/04
被引用回数：21 パーセンタイル：58.79(Engineering, Chemical)The separation properties of Pt(IV) over Fe(III) in HCl solutions using 
-2-ethylhexyl-bis(-di-2-ethylhexyl-ethylamide)amine (EHBAA) were investigated and then compared with those using the conventional extractant tri--octylamine (TOA). Also, the structural analyses of Pt(IV) in both of the aqueous (HCl solution) and organic (EHBAA in -dodecane-2-ethylhexanol solution) phases were performed with EXAFS spectroscopy. The extractability of Pt(IV) was much higher with EHBAA than with TOA in the studied HCl concentration range (0.2-0.8 M HCl); additionally, EHBAA selectively extracted Pt(IV) over Fe(III) under the condition of [EHBAA] 
0.1 M and [HCl] 1 M. The Pt(IV) loading capacity of 0.1 M EHBAA was about 9.2 g/L (about 0.05 M). Most of the Pt(IV) extracted with 0.1 M EHBAA from 1 M HCl was stripped with 0.1 M NaOH; the co-extracted Fe(III) was selectively scrubbed with distilled water. The structural studies indicated that the Pt(IV) extracted with EHBAA from 1 M HCl formed an ion-pair complex, [PtCl
]
(EHBAAH).
桝永 幸介; 所 千晴*; 小原 義之
no journal, ,
人形峠環境技術センターでは、鉱山跡措置の一環として、豪雨などのリスク対策のため、鉱さいたい積場の水位低下に取り組んでいる。旧坑道などから発生した坑水は、鉱さいたい積場に一時貯留することで、FeやAsなどの濃度が低下していることが分かっている。本報告は、今後の坑廃水処理設備の負荷軽減対策・鉱さいたい積場の跡措置対策検討のために、その反応について、多くの研究例が報告されているFeとAsを主とし、鉱さいたい積場が有する坑水浄化メカニズムについて考察を行った。その際、PHREEQCによる解析を行い、鉱さいたい積場内の坑水の流れの化学的な検証を試みた。PHREEQC解析での再現結果では、Feはおおむね良好であり、Asは一定量の底質のferrihydriteの共存を考慮すると、再現が可能であった。
川崎 遥平*; Granata, G.*; 所 千晴*; 小原 義之
no journal, ,
坑廃水中の砒素は環境研究において重要な課題である。本研究では坑水からの砒素除去の現象をより深く理解するため、人形峠鉱山の夜次鉱さいたい積場における砒素の動的挙動を調査した。はじめに地圏流体シミュレーター(GETFLOWS)を利用して、想定した地下水流入による非反応性のケイ酸塩イオンの移流拡散を通して、領域全体の流れの再現を行った。続いて、前述の移流拡散モデルに、水酸化鉄としてのFe(III)の沈殿平衡と併せてAs(III)とFe(II)の酸化に対する一次速度則を組み込むことにより砒素と鉄イオンの全濃度を再現した。最後に、あらかじめ行った吸着バッチ試験によって実証された表面錯体生成モデルを考慮することにより、As(V), As(III)の水酸化鉄への吸着がシミュレーションに組み込まれた。本研究の結果はFe(II)からFe(III)への自然酸化とそれに伴う水酸化鉄としてのFe(III)の沈殿を強調した。さらに、沈殿物としての水酸化鉄は吸着による強い砒素除去能力を示した。また、坑水中のAs(III)のAs(V)への酸化と砒素とリン酸塩の競合吸着がたい積場における砒素の自然除去において主要な役割を果たすことを示した。
川崎 遥平*; 福田 宏樹*; 八木澤 真*; Granata, G.*; 所 千晴*; 小原 義之
no journal, ,
人形峠鉱山廃水が流入する鉱さいたい積場に対して、3次元化学反応を考慮した地圏流体解析により流入水と各種溶存物質の挙動を解析した。特に、鉄とヒ素について酸化速度式および吸着モデルを導入することにより、高い再現性を得た。
川崎 遥平*; 八木澤 真*; 福田 宏樹*; Granata, G.*; 所 千晴*; 小原 義之
no journal, ,
The presence of arsenic in mine/rock drainage is an important issue in environmental research. In Ningyo-toge mine, mine/rock drainage is conducted to Yotsugi Mill Tailing Pond in which several toxic ions such as arsenic and iron can be naturally oxidized and removed as precipitates. In this study, the dynamic behavior of arsenic and iron in the Yotsugi Mill Tailings Pond at Ningyo-toge mine was investigated. For the geo-fluid analysis, a geosphere fluid modeling software (GETFLOWS) was utilized. GETFLOWS can model the dynamic behavior of contaminants in terms of advection-dispersion in porous media, chemical reactions and adsorption, for both point source and non-point source pollutants. The profile concentrations of As(III) and Fe(II) determined by simulations were found to be in good agreement with the values measured on the field. Result also highlighted the key role of phosphate in the natural removal of the arsenic from the pond: where high concentrations of phosphates were present in the pond, the natural removal of arsenic would be dramatically diminished.
川崎 遥平*; 八木澤 真*; 福田 宏樹*; Granata, G.*; 所 千晴*; 小原 義之
no journal, ,
鉱山廃水は、坑道及び捨石たい積場に流入する雨水および地下水に各種有害金属元素が溶出することで発生する。そのため、その発生量を左右する雨水や地下水の流動を把握することは、効果的な鉱山廃水発生量減少策を選択する一助となる。本研究では、鉱山廃水等が一時的に導入され、一部の有害イオンの除去機能も期待されている人形峠の鉱さいたい積場を対象とした。周辺における地下水位観測データおよび水収支より、鉱さいたい積場には地表水や地下水が流入していることが明らかとなっている。そこで、対象地域に地圏流体シミュレーションを用いてトレーサー解析を行うことで、鉱さいたい積場への地表水流入や地下水湧出の実態を解明することを目的とした。トレーサーには反応不活性なSiを採用し、鉱さいたい積場外部より流入する地表水量は平均降雨量および集水域の面積によって決定した。外部からの流入をすべて地表水として解析したケースでは、解析値と実測値に差異が認められた。一方、外部からの流入として地表水および地表水の一部が浸透して生じた地下水の流入を考慮して解析したケースでは、地下水の流入が鉱さいたい積場内部に確認され、よりよい再現性を得た。
川崎 遥平*; 八木澤 真*; Granata, G.*; 所 千晴*; 小原 義之
no journal, ,
人形峠鉱山廃水を一時貯留している鉱さいたい積場に対して、化学反応を考慮した3次元地圏流体解析により注入水および各種溶存物質の挙動を解析した。現地調査で確認されたFeの自然酸化によるFerrihydriteの生成およびAsの酸化とFerrihydriteへの吸着現象について、FeおよびAsの酸化速度式および吸着モデルを導入することで実測値と良好な一致を得た。
川崎 遥平*; Granata, G.*; 所 千晴*; 小原 義之
no journal, ,
Arsenic in mine wastewater is an important issue in environmental research. In this study, to better understand the phenomena involved in the removal of arsenic from wastewater, the dynamic behavior of arsenic in Ningyo-toge Mill Tailings Pond was investigated. By utilizing geosphere fluid modeling software (GETFLOWS), we first reproduced the overall area flow through the advection-dispersion of non-reactive silicate ion with assuming the groundwater inlet. Following this, the total concentrations of arsenic and iron were reproduced by including in the advection-dispersion model, the first order kinetics for the oxidation of As(III) and of Fe(II) by the dissolved oxygen, whose concentration was set according to data previously obtained by sampling and analysis. Based on the natural oxidation of Fe(II) to Fe(III) and subsequent precipitation of Fe(III) as ferrihydrite, the adsorption of As(V) or As(III) on ferrihydrite was also included in the simulation by considering a surface complexation model with Langmuir mechanism. The profile concentrations of As(III) and Fe(II) determined by simulations were found to be in good agreement with the values measured on the field. The results also highlighted that the natural purification of Ningyo-toge Mill Tailing Pond is natural oxidation of iron and arsenic with consequent adsorption on ferrihydrite.
田原 康博*; 吉田 堯史*; 松浦 太一*; 深沢 壮騎*; 所 千晴*; 福嶋 繁; 小原 義之
no journal, ,
日本原子力研究開発機構人形峠環境技術センターでは、閉山措置事業の中で、坑水発生源対策や坑水処理対策など、様々な取り組みを実施してきている。その一環として、露天採掘場跡地から発生する坑水の水量減少, 水質改善を目的とし、現地での様々なデータの取得やモデリング検討を組み合わせることによって、実態把握や対策工検討、および、その効果予測に取り組んでいる。本研究では、地表面と地下における水の流れを一体的に取扱うことができる地圏流体シミュレータGETFLOWSと、地球化学計算コードPHREEQCを結合させた流体・化学反応連成シミュレータを用いて、露天採掘場跡地における地下水流動・水質形成の再現と、想定される対策工を行った際の水量・水質に対する予測検討を実施した。加えて、流体・化学反応連成解析の適用性や現状の課題についての考察を行った。
