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論文

二次イオン質量分析法を利用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する同位体組成分析法の発展と分析技術開発

富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

放射化学, (48), p.1 - 15, 2023/09

二次イオン質量分析法は酸素などのイオンビームを試料に照射することで試料の構成元素から放出されたイオンを質量分析する手法である。この手法は僅かなイオンであっても高感度の計測が可能であり、極微量の元素の同位体比分析に広く用いられる。我々は高分解能を有する二次イオン質量分析装置を用いて、ウランを主とした核物質を含む微小粒子の同位体組成分析技術を開発するとともに、IAEAが原子力施設等の立ち入り査察で採取した試料に含まれるウラン粒子の同位体組成を日本のIAEAネットワーク分析所として分析し、その結果を報告している。本稿では、二次イオン質量分析法の解説と従来型の二次イオン質量分析装置から始まり、現在、主流となっている大型二次イオン質量分析装置が開発されるまでの二次イオン質量分析法を使用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する分析技術の発展について、我々が行った分析技術開発の成果を中心に述べる。

論文

微小核物質粒子の同位体組成分析; 目に見えない小さな粒子から隠した核活動を見つけ出す

宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 安田 健一郎

Isotope News, (786), p.22 - 25, 2023/04

IAEAが核不拡散条約に基づき、IAEAに未申告の原子力活動を探知するための技術としてIAEAが実施している「保障措置環境試料」の分析について、技術的な側面から概要を述べるとともに、国際協力の一環として日本のIAEAネットワーク分析所として活動している原子力機構の分析技術について解説する。特に微小核物質粒子の検知および核物質の同位体組成分析技術に焦点を当てて解説する。

論文

前処理段階における試料の加熱温度とウラン粒子の結晶性、二次イオン発生効率の変化

富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2022-2, p.108 - 113, 2022/11

ウラン粒子に対するSIMS分析では最初に粒子自動測定(APM)を行う。APMを行うことで試料台上に存在するウラン粒子の個数とその位置や、どの程度の濃縮度であるかを知ることができる。APMは測定範囲350$$mu$$m四方に酸素イオンビームを短時間照射する同位体比測定を座標を移動しながら繰り返すことで試料台全体の様子を網羅していくが、その精度や確度は試料の状態の影響を大きく受ける。そこで、試料の前処理で行っている加熱処理の温度がウラン二次イオンの発生効率やウラン水素化物の生成量、粒子の結晶性等に与える影響を調べ、APMに適した条件を求めた。得られた実験結果を元に試料の状態に応じた粒子分析スキームを作成した。実験により800$$^{circ}$$Cの加熱処理は350$$^{circ}$$Cと比較してウラン二次イオンの検出量が33%まで低下し、ウラン水素化物の生成も4倍となる結果が得られた。ラマン分光分析によって800$$^{circ}$$Cの加熱は結晶性の向上に繋がることがわかったが、二次イオンの発生効率を低下させるような変質が引き起こす悪影響の方が顕著であり、今回の実験では350$$^{circ}$$Cによる加熱が適した加熱条件であるとわかった。

論文

存在度の低いウラン同位体比分析のための模擬核物質粒子の作成

富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2022-2, p.154 - 158, 2022/11

保障措置環境試料に含まれるウラン粒子中の存在度の低いウラン同位体($$^{233}$$U及び$$^{236}$$)を精密に測定することは、施設の原子力活動を検認するうえで重要である。本研究では、これら存在度の低いウラン同位体の測定技術を開発するために使用するウラン模擬粒子の作成方法を検討した。ウランの代用としたルテチウム溶液を粒子母体である多孔質シリカビーズを効果的に含浸させる方法を検討した。走査型電子顕微鏡で粒子の含浸状態を観察した結果、シリカビーズと溶液をPFA棒で混合するよりも時間をかけて静かに含浸させる方法が含浸粒子を効果的に作成できることが分かった。

論文

四重極型ICP-MSを用いた天然水中の$$^{226}$$Ra迅速分析法の検討

富田 純平; 小澤 麻由美; 小原 義之; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2021-2, p.130 - 134, 2021/12

本研究は、研究所の管理部門や自治体等でも実施可能な$$^{226}$$Ra分析法の開発を目指し、試料中に元来含まれる非放射性$$^{138}$$Baを化学収率補正に用いる簡便・迅速な化学分離法の開発及び比較的普及している四重極型ICP-MSによる天然水中$$^{226}$$Ra迅速分析法の開発を目的としている。本発表では、ICP-MSによるHeコリジョン法の最適な測定条件、コリジョンガスを使用しない通常法及びHeコリジョン法における検出下限値、干渉を起こす元素の同定及びその影響の定量的評価を行った結果について報告する。Heコリジョン法を用いた場合、ガス流量が3.6mL/minの時が最も高感度であった。通常法及びHeコリジョン法における$$^{226}$$Ra測定の検出下限値は、それぞれ8fg/mL(0.28mBq/mL)及び10fg/mL(0.38mBq/mL)であった。また、通常法ではW, Heコリジョン法の場合はPbが$$^{226}$$Ra濃度測定に有意な影響を与えた。測定溶液中のW及びPb濃度が1$$mu$$g/mLの場合、WやPbの多原子イオンが妨害することで、$$^{226}$$濃度が本来の値よりそれぞれ40fg/mL, 20fg/mL高い値を示すことがわかった。

論文

高水素化物生成比を示す高濃縮ウラン粒子に対するSIMS-APMの最適化

富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2021-2, p.146 - 150, 2021/12

大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)を使用したウラン粒子のスクリーニング測定(APM)は広い測定領域に複数の粒子を収め、測定範囲内に存在する個々の粒子の座標と同位体組成の情報を得る連続測定である。特に高濃縮の粒子を含むAPMではウラン粒子表面の水素化物生成比が高い場合に$$^{236}$$U$測定値$=$$^{235}$$U$$^{1}$$H+$$^{236}$$U$真値$となる影響を受けて$$^{236}$$Uの存在率が見かけ上高くなる。APMでは個々の粒子から得られる二次イオンが少ないため正確な水素化物補正ができず、この影響でウラン全体に対する$$^{235}$$Uの存在率が見かけ上低下する問題が起きる。そこでAPMの測定前に一定時間だけイオンビームを照射することでウラン粒子表面の水素化物生成比の低減を試みた。また、粒子表面を十分にスパッタしやすいマニピュレーション-APM(APM-mani)についても実験を行い、水素化物を効果的に低減できるスクリーニング条件を検討した。

論文

Age determination analysis of a single uranium particle for safeguards

鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 328(1), p.103 - 111, 2021/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:45.99(Chemistry, Analytical)

保障措置のためのウラン粒子の精製年代分析技術を開発した。ウランの精製年代は、粒子中のウランとトリウムを化学分離したのち、シングルコレクタ型誘導結合プラズマ質量分析計を用いて$$^{230}$$Th/$$^{234}$$U原子個数比を測定することにより得た。粒子中の$$^{230}$$Th及び$$^{234}$$Uの原子個数の定量は、既知量の$$^{233}$$U濃縮同位体標準物質及びその標準物質に$$^{233}$$Uの娘核種として含まれる$$^{229}$$Thをスパイクとして用いて行った。精製年代既知(精製からの経過年: 61年)の二種類の同位体標準物NBL U-850及びU-100のウラン粒子を用いて分析を行ったところ、得られた推定精製年代はそれらの標準物質の参照精製年代と良く一致した結果であった。さらに、単一のU-850ウラン粒子を用いて分析を行った結果、推定精製年代は参照精製年代から-28年$$sim$$2年のずれの範囲内で得ることができた。

論文

片山津温泉

富田 純平

図説日本の温泉; 170温泉のサイエンス, P. 111, 2020/03

日本温泉科学会監修の「図説日本の温泉」において、科学的な観点から、石川県にある片山津温泉について解説した。日本海に面した平野部にある柴山潟の湖畔に位置する片山津温泉は、新第三紀鮮新世$$sim$$第四紀更新世堆積層・湖成層を母岩としており、深度90mから約70$$^{circ}$$Cの源泉が得られる。泉質はナトリウム・カルシウム-塩化物泉であり、$$delta$$D-$$delta$$$$^{18}$$O-Clの関係から、温泉水の起源として海水の寄与が確認され、片山津温泉の比較的高い溶存物質量は海水に由来すると考えられる。また、その他の溶存成分としてラジウム($$^{226}$$Ra)も測定されおり、その濃度は52.5mBq/kgであった。片山津温泉で体験できる絹地を紫色に染める泥染については、還元的な源泉及び柴山潟の湖底土を用いることにより、還元環境下の湖底土に生息する鉄バクテリアの代謝産物である水酸化鉄が絹糸の表面に染着されるため、絹が濃い紫色に染色されると考えられている。

論文

Rapid analytical method of $$^{90}$$Sr in urine sample; Rapid separation of Sr by phosphate co-precipitation and extraction chromatography, followed by determination by triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS/MS)

富田 純平; 竹内 絵里奈

Applied Radiation and Isotopes, 150, p.103 - 109, 2019/08

 被引用回数:14 パーセンタイル:82.61(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

緊急時における作業者の内部被ばくを評価するために、尿中$$^{90}$$Sr迅速分析法を開発した。尿試料中のSrはリン酸塩共沈及びプレフィルター, TRUレジン及びSrレジンのタンデムカラムを用いた抽出クロマトグラフィーにより迅速に分離され、$$^{90}$$Sr濃度はトリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS/MS)により定量された。1mL min$$^{-1}$$の酸素リアクションガス流量でMS/MSモードにより測定したところ、50mg-Sr L$$^{-1}$$までは、m/z=90における$$^{88}$$Srのテーリングは見られなかった。m/z=90の干渉となるGe, Se及びZrは、化学分離により除去された。既知量の$$^{90}$$Srと1mgのGe, Se, Sr及びZrを含む合成尿(1.2-1.6L)を用いて分析法の妥当性を確認した。尿試料からのSrの分離及びICP-MS/MSによる$$^{90}$$Sr測定に要する時間は約10時間、検出限界値は尿試料あたり1Bqであった。

論文

バイオアッセイにおける放射性核種分析の最近の動向

富田 純平

ぶんせき, 2019(3), p.112 - 113, 2019/03

バイオアッセイ試料中の放射性核種分析は、従来、煩雑な放射化学分離及び放射線計測により実施されてきた。しかしながら、近年、抽出クロマトグラフィーレジンの登場やICP-MSの感度向上及び干渉除去技術の進歩により、分析が迅速・簡便化されつつある状況にある。そこで、バイオアッセイ試料分析の例として、尿中のPu同位体及び$$^{90}$$Sr分析に着目し、従来及び最近開発された分析法について紹介した。尿中のPu分析法では、従来の陰イオン交換法と$$alpha$$線スペクトロメトリーによる分析法及び最近発表されたTEVA, UTEVA, DGA resinを使用した抽出クロマトグラフィーと高効率試料導入装置を連結したSF-ICP-MS測定によるUを高濃度に含む尿中Pu迅速分析法を紹介した。尿中の$$^{90}$$Sr分析法では、従来の発煙硝酸法によるSrの放射化学分離と$$beta$$線測定による分析法、TRUとSr resinによるSrの迅速分離と分離直後の$$beta$$線スペクトロメトリーを組み合わせた迅速分析法及びSr resinによるSrの分離とICP-MS測定を組み合わせた分析法について紹介した。

報告書

$$gamma$$線スペクトロメトリーによる淡水中の低濃度ラジウム(Ra)同位体分析法; Powdex樹脂を用いた現地における大容量水試料の前処理及び硫酸バリウム共沈法の適用

富田 純平; 阿部 琢也

JAEA-Research 2016-026, 12 Pages, 2017/03

JAEA-Research-2016-026.pdf:1.15MB

本研究では、現地において大容量の淡水試料($$sim$$ 170L)からRa同位体を回収する前処理法と実験室における単純な共沈法を組み合わせた$$gamma$$線スペクトロメトリーによる淡水試料中の低濃度Ra同位体分析法を開発した。運搬する試料量を減容するための現地における前処理法として、Powdex樹脂によるバッチ法を検討し、Ra同位体の回収に必要な樹脂量は、水試料の電気伝導度から評価可能であることを明らかにした。また、Ra同位体を硫酸バリウム共沈法により回収することで、バックグラウンドを上昇させるKを96%以上除去できた。既知量のRa同位体を含む電気伝導度が異なる170Lの淡水模擬試料を本手法により分析し、分析法の妥当性を確認した。この時のRaの回収率は、平均98%、$$^{226}$$Ra及び$$^{228}$$Raの検出限界値は、それぞれ約0.3及び0.5mBq L$$^{-1}$$であった。

論文

福島周辺の家屋の内外における$$gamma$$線スペクトルの評価

谷村 嘉彦; 富田 純平; 吉富 寛; 吉澤 道夫; 箱崎 亮三*; 高橋 荘平*

保健物理, 51(3), p.141 - 146, 2016/09

南相馬市の家屋内外における光子線スペクトルをNaI(Tl)検出器を用いて測定した。光子のエネルギーに応じて、(1)低エネルギー光子を含む散乱線、(2)$$^{134}$$Csまたは$$^{137}$$Csからの直接線及び(3)その他の光子の3グループに分けて、直接線と散乱線の周辺線量当量H$$^*$$(10)の比を評価した。H$$^*$$(10)の比は、屋外と比べて屋内の方が高く、散乱線の寄与率は屋内において50$$%$$以上になることがわかった。散乱線のH$$^*$$(10)平均エネルギーは屋内、屋外ともに約0.25MeVであった。これらのデータは外部被ばく防護のための遮蔽の最適化において、有益なデータとなる。

論文

Determination of low-level radiostrontium, with emphasis on ${it in situ}$ pre-concentration of Sr from large volume of freshwater sample using Powdex resin

富田 純平; 山本 政儀*; 野崎 天生; 谷村 嘉彦*; 大石 哲也

Journal of Environmental Radioactivity, 146, p.88 - 93, 2015/08

 被引用回数:12 パーセンタイル:35.16(Environmental Sciences)

An improved analytical method was developed for determining of low levels of radiostrontium in environmental freshwater samples. Emphasis was placed to the in situ pre-concentration of radiostrontium with Powdex resin in large volumes (100-300 L) of freshwater samples from many locations without using of deleterious substances such as NaOH and mineral acids. Measuring electric conductivity (EC) of water samples enabled the estimation of the amount of Powdex resin required for quantitative recovery of Sr from the large water samples in the field. The Powdex resin that adsorbed Sr was brought back to the laboratory, and Sr adsorbed in the resin was eluted by 8 M HNO$$_{3}$$ together with Sr carrier added. Strontium was radiochemically separated by the cation exchange method for $$beta$$ counting after removal of most of the Ca using Ca(OH)$$_{2}$$ precipitation. Through the procedure the Sr chemical yield was 88% on average. This analytical method was verified by analyzing 170 L of water samples with different salinity values, to which a known amount of $$^{90}$$Sr was added. The detection limits of $$^{90}$$Sr activities obtained using the 170 L water samples was estimated to be approximately 0.1 mBq L$$^{-1}$$ for a counting time of 100 min. The method was also applied to environmental samples collected from Ibaraki and Fukushima prefectures; their $$^{90}$$Sr activities ranged from 0.16 to 0.93 mBq L$$^{-1}$$.

論文

放射能と温泉

山本 政儀*; 富田 純平

温泉科学, 64(4), p.388 - 401, 2015/03

2011年3月11日の東北地方太平洋沖でのM9.0の巨大地震とその後の津波により東京電力・福島第一原子力発電所で破局的事故が発生した。事故によって大量の放射性物質が環境に放出され、住民に対する放射線の影響、特に低線量放射線被ばくが注目されてきた。放射能・放射線については、もともと宇宙には元素誕生以来存在しながら、人間の目にも見えず五感にも感じないため、19世紀末になってやっと人間の工夫による化学分離、物理的測定法の進歩で発見され、自然界の空気、地殻の岩石や地下水, 温泉水などにも多かれ少なかれ含まれていることが明らかになった。放射能泉には、天然の放射性元素、ラジウムやラドンが含まれているのでそれらからの低線量被ばくとの関連で健康影響がどうなのかという関心も高まっている。そこで、放射能・放射線についての概念や基礎知識が深まることを期待して、最初に歴史を鑑みながら放射能のことについて簡単に触れ、本邦の放射能泉研究の現状、放射能泉の人体影響などを概観した。

論文

Iodine-129 measurements in soil samples from Dolon village near the Semipalatinsk Nuclear Test Site

遠藤 暁*; 富田 順平*; 田中 健一*; 山本 政儀*; 福谷 哲*; 今中 哲二*; 坂口 綾*; 天野 光; 川村 秀久*; 河村 日佐男*; et al.

Radiation and Environmental Biophysics, 47(3), p.359 - 365, 2008/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:21.04(Biology)

旧ソ連セミパラチンスク核実験場の境界から約60km離れたドロン村は、1949年8月に行われた最初の核実験で高度に汚染された。現地で採取した土壌試料中$$^{129}$$Iを測定することで、短半減期ヨウ素(おもに$$^{131}$$I)から住民が受けた甲状腺線量を推定する研究を開始した。土壌試料中$$^{129}$$Iは日本原子力研究開発機構むつ事務所の加速器質量分析装置(AMS)で測定した。測定された土壌中$$^{129}$$I蓄積量の平均値は8.0$$times$$10$$^{13}$$atoms/m$$^{2}$$であり、土壌中$$^{129}$$I蓄積量と$$^{137}$$Cs蓄積量との関係からドロン村の$$^{129}$$Iバックグラウンドレベルと$$^{129}$$I/$$^{137}$$Cs比を求めた結果、$$^{129}$$I/$$^{137}$$Cs比は$$^{239}$$Puの高速中性子による核分裂収率と一致することがわかった。

口頭

大容量水試料中の$$ ^{90}$$Sr分析法の検討

富田 純平; 野崎 天生; 谷村 嘉彦; 吉澤 道夫

no journal, , 

生活用水中の$$ ^{90}$$Srは低濃度(1mBq kg$$^{-1}$$程度)である場合が多く、大容量の水試料(100L)からSrを分離・精製する必要がある。しかしながら、試料の運搬やSr分離・精製のための前処理が煩雑であり、分析できる試料数が限られる。本研究では、多数の水試料を分析可能とする大容量水試料中の$$ ^{90}$$Sr分析法の確立を目的とし、Powdex樹脂(陽イオン: PCH)を用いた現地前処理法及び樹脂からのSr溶離法について検討した。水道水250Lを用いた実験の結果、PCH/水比が1gL$$^{-1}$$のとき、水試料中Srは、樹脂にほぼ100%吸着した。また、PCH/3M HNO$$_{3}$$比を0.2gmL$$^{-1}$$として樹脂を3M HNO$$_{3}$$で2度加熱したところ、約80%のSrを溶離することができた。

口頭

福島周辺の生活環境中における$$gamma$$線スペクトルの評価

谷村 嘉彦; 富田 純平; 吉富 寛; 吉澤 道夫; 箱崎 亮三*; 高橋 荘平*

no journal, , 

可搬型NaI(Tl)スペクトロサーベイメータとアンフォールディングコードMAXEDを用いた$$gamma$$線スペクトルの簡便な測定技術を開発した。福島県南相馬市の特定避難勧奨地点の民家において、生活環境中の$$gamma$$線スペクトルを測定した。そして、エネルギー毎に低エネルギー成分を含む散乱線、放射性セシウム直接線、$$^{40}$$K直接線及びその他の四つに区分し、それぞれの周辺線量当量を計算した。放射性セシウム直接線に対する散乱線の比を家屋の内外において評価した結果、屋外よりも屋内において、散乱線の線量寄与が大きい傾向があることが明らかになった。

口頭

ICP-MSを用いた尿中ウラン濃度測定

富田 純平; 野崎 天生; 大石 哲也; 佐々 陽一

no journal, , 

作業者のUによる内部被ばく管理のための汎用的な尿中U測定法の確立を目的とし、その第一段階として、より簡便なUの分離及びICP-MSによる$$^{238}$$Uの測定条件(積算時間)について検討した。紫外線照射により有機物を分解した尿試料2mLにUを添加し、4M硝酸溶液にした後、UTEVAを充填したカラムにこの溶液を流し、4M硝酸で洗浄後0.02M硝酸でUを溶離した。この手法におけるUの回収率は88-100% (平均94%)であった。また、2.3-4.7ng/Lの溶液をICP-MSで測定したところ、測定誤差は測定時の積分時間の長くするとともに小さくなり、5秒以上の積算でほぼ一定となった。以上のことから、単純なUの化学分離及びICP-MS測定において測定時の積算時間を5秒とすることで、数ng/L(尿試料として50ng/L以下)レベルの$$^{238}$$U濃度を測定誤差4%程度で測定可能となった。

口頭

大容量淡水試料中のラジウム同位体分析法の検討

富田 純平

no journal, , 

バッチ法による大容量水試料からのRa同位体の現地回収と単純な共沈法を組み合わせた$$gamma$$線スペクトロメトリーによる淡水中低濃度Ra同位体分析法について検討した。既知量の$$^{228}$$Raを含む溶液に異なる量の樹脂を加えたときの上澄み液の電気伝導度(EC)と樹脂量/水量の関係及び樹脂へのRaとSrの吸着特性から、試料のEC測定のみで試料中のRaを回収するために必要な樹脂量が推定できることがわかった。大容量水試料(170L)からRaを吸着したPowdex樹脂は、回収後、灰化し、灰試料をHNO$$_{3}$$及びH$$_{2}$$O$$_{2}$$を加えて加熱・分解後、Ra同位体をBaSO$$_{4}$$共沈により回収し、$$gamma$$線スペクトロメトリーにより$$^{226}$$Ra及び$$^{228}$$Raを定量した。本手法により既知量のRa同位体を添加した水試料(170L)を分析したところ、得られた分析値が、添加量と計数誤差(1$$sigma$$)内で一致し、その妥当性が確認された。

口頭

南相馬市で採取した地下水・湧水・水道水中の人工及び天然放射性核種分布

富田 純平; 阿部 琢也; 坂口 綾*; 宮田 佳樹*; 長尾 誠也*; 山本 政儀*

no journal, , 

南相馬市内から採取した水試料(井戸水・湧水・水道水)中の人工放射性核種($$^{134}$$Cs・$$^{137}$$Cs・$$^{90}$$Sr)及び天然放射性核種(U・Ra同位体、$$^{40}$$K)濃度を測定した。水試料中の$$^{90}$$Sr及び$$^{137}$$Cs濃度は、それぞれ検出限界(約0.08)以下$$sim$$3.4及び検出限界(約0.5)以下$$sim$$4.2 mBq L$$^{-1}$$であった。水試料中の$$^{90}$$Sr濃度は、概ねグローバルフォールアウト由来のものと同程度である一方、放射性Csについては、低濃度であるが、2011年3月に補正した$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs放射能比から、福島第一原子力発電所事故の影響が示唆された。水中の$$^{238}$$U、濃度は、0.69$$sim$$2455 ng L$$^{-1}$$であった。検出された$$^{226}$$Ra及び$$^{228}$$Ra濃度は、それぞれ0.14$$sim$$2.7及び0.18$$sim$$9.2 mBq L$$^{-1}$$と低濃度であった。検出された核種濃度を用いて、1年間1日2Lずつ飲料し続けた場合の成人の預託実効線量を計算したところ、最大で8.0$$mu$$Sv y$$^{-1}$$であった。検出された核種濃度から求めた核種毎の平均値を用いて見積もった平均線量は、0.7$$mu$$Sv y$$^{-1}$$であり、この場合の人工放射性核種の寄与は、全体の4%程度であった。

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