二次イオン質量分析法を利用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する同位体組成分析法の発展と分析技術開発

富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

放射化学, (48), p.1 - 15, 2023/09

二次イオン質量分析法は酸素などのイオンビームを試料に照射することで試料の構成元素から放出されたイオンを質量分析する手法である。この手法は僅かなイオンであっても高感度の計測が可能であり、極微量の元素の同位体比分析に広く用いられる。我々は高分解能を有する二次イオン質量分析装置を用いて、ウランを主とした核物質を含む微小粒子の同位体組成分析技術を開発するとともに、IAEAが原子力施設等の立ち入り査察で採取した試料に含まれるウラン粒子の同位体組成を日本のIAEAネットワーク分析所として分析し、その結果を報告している。本稿では、二次イオン質量分析法の解説と従来型の二次イオン質量分析装置から始まり、現在、主流となっている大型二次イオン質量分析装置が開発されるまでの二次イオン質量分析法を使用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する分析技術の発展について、我々が行った分析技術開発の成果を中心に述べる。

前処理段階における試料の加熱温度とウラン粒子の結晶性、二次イオン発生効率の変化

富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2022-2, p.108 - 113, 2022/11

https://lib-extopc.kek.jp/preprints/PDF/2022/2225/2225002.pdf

ウラン粒子に対するSIMS分析では最初に粒子自動測定(APM)を行う。APMを行うことで試料台上に存在するウラン粒子の個数とその位置や、どの程度の濃縮度であるかを知ることができる。APMは測定範囲350m四方に酸素イオンビームを短時間照射する同位体比測定を座標を移動しながら繰り返すことで試料台全体の様子を網羅していくが、その精度や確度は試料の状態の影響を大きく受ける。そこで、試料の前処理で行っている加熱処理の温度がウラン二次イオンの発生効率やウラン水素化物の生成量、粒子の結晶性等に与える影響を調べ、APMに適した条件を求めた。得られた実験結果を元に試料の状態に応じた粒子分析スキームを作成した。実験により800Cの加熱処理は350Cと比較してウラン二次イオンの検出量が33%まで低下し、ウラン水素化物の生成も4倍となる結果が得られた。ラマン分光分析によって800Cの加熱は結晶性の向上に繋がることがわかったが、二次イオンの発生効率を低下させるような変質が引き起こす悪影響の方が顕著であり、今回の実験では350Cによる加熱が適した加熱条件であるとわかった。

高水素化物生成比を示す高濃縮ウラン粒子に対するSIMS-APMの最適化

富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2021-2, p.146 - 150, 2021/12

大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)を使用したウラン粒子のスクリーニング測定(APM)は広い測定領域に複数の粒子を収め、測定範囲内に存在する個々の粒子の座標と同位体組成の情報を得る連続測定である。特に高濃縮の粒子を含むAPMではウラン粒子表面の水素化物生成比が高い場合にU$測定値$=UH+U$真値$となる影響を受けてUの存在率が見かけ上高くなる。APMでは個々の粒子から得られる二次イオンが少ないため正確な水素化物補正ができず、この影響でウラン全体に対するUの存在率が見かけ上低下する問題が起きる。そこでAPMの測定前に一定時間だけイオンビームを照射することでウラン粒子表面の水素化物生成比の低減を試みた。また、粒子表面を十分にスパッタしやすいマニピュレーション-APM(APM-mani)についても実験を行い、水素化物を効果的に低減できるスクリーニング条件を検討した。

Identified charged hadron production in collisions at = 200 and 62.4 GeV

Adare, A.*; Afanasiev, S.*; Aidala, C.*; Ajitanand, N. N.*; 秋葉 康之*; Al-Bataineh, H.*; Alexander, J.*; 青木 和也*; Aphecetche, L.*; Armendariz, R.*; et al.

Physical Review C, 83(6), p.064903_1 - 064903_29, 2011/06

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.83.064903

200GeVと62.4GeVでの陽子陽子の中心衝突からのの横運動量分布及び収量をRHICのPHENIX実験によって測定した。それぞれエネルギーでの逆スロープパラメーター、平均横運動量及び単位rapidityあたりの収量を求め、異なるエネルギーでの他の測定結果と比較する。またやスケーリングのようなスケーリングについて示して陽子陽子衝突における粒子生成メカニズムについて議論する。さらに測定したスペクトルを二次の摂動QCDの計算と比較する。

Measurement of neutral mesons in + collisions at = 200 GeV and scaling properties of hadron production

Adare, A.*; Afanasiev, S.*; Aidala, C.*; Ajitanand, N. N.*; Akiba, Y.*; Al-Bataineh, H.*; Alexander, J.*; Aoki, K.*; Aphecetche, L.*; Armendariz, R.*; et al.

Physical Review D, 83(5), p.052004_1 - 052004_26, 2011/03

https://doi.org/10.1103/PhysRevD.83.052004

RHIC-PHENIX実験で重心エネルギー200GeVの陽子陽子衝突からの, , と中間子生成の微分断面積を測定した。これらハドロンの横運動量分布のスペクトルの形はたった二つのパラメーター、、のTsallis分布関数でよく記述できる。これらのパラメーターはそれぞれ高い横運動量と低い横運動量の領域のスペクトルを決めている。これらの分布をフィットして得られた積分された不変断面積はこれまで測定されたデータ及び統計モデルの予言と一致している。

Replacement technique for front acrylic panels of a large size glove box using bag-in / bag-out method

遠藤 慎也; 沼田 正美; 市瀬 健一; 西 雅裕; 古宮 友和; 桜庭 直敏; 宇佐美 浩二; 冨田 健

Proceedings of 46th Annual Meeting of "Hot Laboratories and Remote Handling" Working Group (HOTLAB 2009) (CD-ROM), 6 Pages, 2009/09

東海研究開発センター原子力科学研究所WASTEFでは、セル内機器のメンテナンスやTRU窒化物燃料の基礎物性試験を行うための大型グローブボックス(メンテナンスボックス)が設置されている。当該グローブボックスのアクリルパネルの一部には、劣化による微小き裂が生じており、安全な運転を行うためにパネル交換が必要となった。しかしながら、従来のパネル交換手法では、グローブボックス全体の除染やグリーンハウス内でのALS作業が必要となり、交換作業には多くの時間と人手が必要である。また、ALS作業に伴う汚染等のリスクも高くなる。そこでグローブボックスで物品等の搬出入に用いられているバックイン/バックアウト法を大型グローブボックスのパネル交換に適用したパネル交換手法を開発した。この方法は、交換するパネルを大型バックで覆い、バック内でパネル交換作業を実施するためにグローブボックスの除染やグリーンハウス設置が必要なくなり、パネル交換時のALS作業を削減することが可能となった。本交換手法をWASTEFのメンテナンスボックスのパネル交換に適用し、従来手法と比べて約1/5の人工でパネル交換を実施した。従来手法と比べて作業時間の短縮かつ安全な交換作業及び放射性廃棄物の低減化が可能であることを確認した。

Iodine-129 measurements in soil samples from Dolon village near the Semipalatinsk Nuclear Test Site

遠藤 暁*; 富田 順平*; 田中 健一*; 山本 政儀*; 福谷 哲*; 今中 哲二*; 坂口 綾*; 天野 光; 川村 秀久*; 河村 日佐男*; et al.

Radiation and Environmental Biophysics, 47(3), p.359 - 365, 2008/07

https://doi.org/10.1007/s00411-008-0162-3

旧ソ連セミパラチンスク核実験場の境界から約60km離れたドロン村は、1949年8月に行われた最初の核実験で高度に汚染された。現地で採取した土壌試料中Iを測定することで、短半減期ヨウ素(おもにI)から住民が受けた甲状腺線量を推定する研究を開始した。土壌試料中Iは日本原子力研究開発機構むつ事務所の加速器質量分析装置(AMS)で測定した。測定された土壌中I蓄積量の平均値は8.010atoms/mであり、土壌中I蓄積量とCs蓄積量との関係からドロン村のIバックグラウンドレベルとI/Cs比を求めた結果、I/Cs比はPuの高速中性子による核分裂収率と一致することがわかった。

Uncertainty and sensitivity studies with the probabilistic accident consequence assessment code OSCAAR

本間 俊充; 富田 賢一*; 波戸 真治*

Nuclear Engineering and Technology, 37(3), p.245 - 258, 2005/06

本研究では、確率論的事故影響評価における気象条件等の自然のランダムネスに起因する統計的不確実さとモデルや入力パラメータに関する知識不足に起因する不確実さを取り上げ、OSCAARコードを敷地外住民個人の早期及び晩発性がん死亡リスクの不確実さ感度解析へ適用した。流跡線による拡散モデルに適合した新気象サンプリング手法を確立し、その統計的なばらつきについて検討した。OSCAARの65の入力パラメータを対象とした不確実さ伝播解析を実施し、サイト近傍の個人の早期及び晩発性がん死亡リスクの期待値の不確実さ幅を与えるとともに、感度解析に相関及び回帰に基づく指標を用い、不確実さに寄与する重要なパラメータを明らかにした。

軽水炉モデルプラントの広範な事故シナリオに対する環境影響評価

本間 俊充; 石川 淳; 富田 賢一*; 村松 健

JAERI-Research 2000-060, 80 Pages, 2000/12

JAERI-Research-2000-060.pdf:4.49MB

日本原子力研究所(原研)で実施した軽水炉モデルプラントの内的事象に関するレベル2PSAから得られたソースタームを用いて、モデルサイトの周辺公衆に対する健康影響を評価した。本評価では、代表的な5つの炉心損傷事故シーケンスそれぞれについて、ソースタームに著しく大きな影響を及ぼす4つの格納容器破損シナリオ(ドライウェル過圧破損、ウエットウェル過圧破損、格納容器ベントによる管理放出、格納容器スプレーによる事故終息)を対象として、個人線量、集団線量、早期及び晩発性の健康影響を評価した。この評価には、原研で開発した確率論的環境影響評価コードOSCAARを用いた。主要な結論として、過圧破損シナリオでは防護対策の実施により早期の健康影響の発生は避けられること、晩発性の健康影響の確率は十分小さいこと、格納容器ベントによる管理放出あるいは格納容器スプレーによる事故終息のシナリオでは、特にヨウ素やセシウムの揮発性物質の環境への放出量の低減により、防護対策を考慮しなくとも周辺公衆の個人線量及び集団線量の十分な低減が図られることが示された。

Uncertainty and sensitivity of accident consequence assessments on meteorological sampling schemes

本間 俊充; Liu, X.; 富田 賢一*

Proceedings of 5th International Conference on Probabilistic Safety Assessment and Management (PSAM-5), p.2753 - 2758, 2000/00

原子炉事故時の環境影響評価では、気象条件が事故影響の大きさを左右する。PSAではこの気象条件の変動にかかわる統計的不確かさは影響とその確率の分布関数として表現される。したがって、事故影響評価では、その分布を正確に推定するための代表的な気象シーケンスの集合を選択し、その生起確率と事故影響を評価する必要がある。この研究の目的は、原研で開発した事故影響評価コードOSCAARで用いている大気拡散モデル(流跡線モデル)に最適な気象サンプリングの方法を開発し、その統計的な変動を明らかにすることである。サイクリックサンプリングで選択された気象シーケンスの感度解析結果から、一定の距離までの飛程時間と降水量、放出時の大気安定度による層別サンプリング法を利用し、さらに放出日時の季節変動を考慮したOSCAAR用のサンプリング法を開発した。