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永野 哲志; 長縄 弘親; 鈴木 英哉; 利光 正章*; 三田村 久吉*; 柳瀬 信之*; Grambow, B.
Analytical Sciences, 34(9), p.1099 - 1102, 2018/09
被引用回数：12 パーセンタイル：45.06(Chemistry, Analytical)大量のウラン廃液からウランを連続的に抽出するために、溶媒洗浄型のエマルションフロー(EF)システムを開発した。これまでのEFシステムは有機溶媒を洗浄する仕組みを持っていないために、大量廃液を処理する際には有機溶媒に目的元素が蓄積し抽出性能が劣化するという問題があった。そこで、目的元素の蓄積を抑制するために有機溶媒洗浄ユニットを備えたシステムを新たに開発しウラン廃液処理に適用したところ、抽出性能の劣化を起こすことなく連続処理ができることが分かった。
Sn content in spent nuclear fuel sample浅井 志保; 利光 正章; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 篠原 伸夫; 伊奈川 潤; 奥村 啓介; 宝徳 忍; 木村 貴海; 鈴木 健介*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 50(6), p.556 - 562, 2013/06
被引用回数：11 パーセンタイル：63.81(Nuclear Science & Technology)高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核種の1つであるSnのインベントリ評価を目的として、ICP-MSによるSnの分析法を開発した。また、照射履歴の明確な使用済燃料溶解液を分析試料として、開発したSn分析法の妥当性を検証するとともに、使用済燃料溶解液中のSn存在量及び共存するスズ同位体の同位体比を算出した。ICP-MS測定の前処理法として、陰イオン交換法を採用し、Snの主要な測定妨害核種Teや、高放射性の成分Sr, Y, Cs、及びBaを分離除去した。陰イオン交換樹脂に吸着したスズは、1M HNO
によって定量的に溶出した。得られたスズ溶出液中のスズの同位体比は、ICP-MSによって精度よく測定され、また、国内初のSn実測値が得られた。さらに、スズ同位体比は燃焼計算コードORIGEN2による計算値ともよく一致したことから、ORIGEN2による計算の信頼性を確認できた。
小嶋 健介; 奥村 啓介; 浅井 志保; 半澤 有希子; 岡本 力; 利光 正章; 伊奈川 潤; 木村 貴海; 金子 悟*; 鈴木 健介*
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12
高レベル放射性廃棄物の品質管理及び長期安全性評価において、使用済燃料中の長寿命核分裂生成物(LLFP)の正確なインベントリ評価が重要である。日本では、実用軽水炉の使用済燃料の組成を評価する際に燃焼計算コードORGEN2が広く使われているが、同コードに組み込まれているライブラリは古く、また、分析が困難なために測定データが不足している
Se, 
Tc, Sn及び
Cs等のLLFPに対する評価が不十分である。使用済燃料組成等のインベントリ評価の精度向上を図るため、最新核データライブラリであるJENDL-4.0の中性子断面積や核分裂収率等を用いて、新たなORIGEN2用ライブラリを作成した。Cooper, Calvert-Cliffs-1, H. B. Robinson-2, 大飯原発1号機の実機使用済燃料サンプルに対する照射後試験解析に新ライブラリを用いた結果、新ライブラリは、LLFPのインベントリ評価に対し、良い適用性を示すことがわかった。
Se in spent nuclear fuel sample浅井 志保; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 奥村 啓介; 篠原 伸夫; 木村 貴海; 伊奈川 潤; 鈴木 健介*; 金子 悟*
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12
Inventory estimation of Se in HLW is important for long-term safety assessment of a geological repository. In this study, a simple separation method using a single cation-exchange column has been investigated. An irradiated UO
pellet was dissolved and diluted with 1M nitric acid. A known amount of 
Se was added to the sample for isotope dilution mass spectrometry. The Se -spiked and non-spiked samples were fed to each cation-exchange resin-packed column, followed by washing with 1M nitric acid. The first 3 mL of the effluent was directly injected to the ICP-MS. The recovery of Se was 92%, while no leakage of Gd
, which causes major isobaric interference on Se detection, was observed. The coexisting components with high activity were retained on the column, leading to decrease in the surface dose rate to a background level. The amounts of Se and Se in the sample solution were 2.4 
0.7 and 13.3 4.6 ng, respectively.
Se, Tc, Sn and Cs奥村 啓介; 浅井 志保; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 岡本 力; 篠原 伸夫; 金子 悟*; 鈴木 健介*
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 2, p.369 - 374, 2011/10
軽水炉使用済燃料中の長寿命核分裂生成物の正確なインベントリ評価のために、JENDL-4.0等の最新核データを採用した新しい燃焼チェーンモデルと崩壊データを開発した。この最新核データとMVP-BURNを、Se, Tc, Sn, Csのインベントリ測定を含む幾つかの照射後試験解析に適用した。それらの1つは、原子力機構が実施した新しい測定である。これらの解析の結果、原子力機構による新しい測定値は、異なる研究機関で異なる技術により測定された他の照射後試験データとよく整合していることが確認できた。また、本計算による結果は、SeとCsの生成量に対して、10%以内で実験値とよく一致することがわかった。一方、TcとSnについては、およそ50%までの過大評価がみられた。これらの差異は、試料を溶解する際の不溶解残渣の影響、又は、解析における核分裂収率の誤差に起因するものと考えられる。
浅井 志保; 奥村 啓介; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 木村 貴海; 金子 悟*; 鈴木 健介*
Proceedings of 14th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2011) (CD-ROM), p.1437 - 1442, 2011/09
The inventory estimation of difficult-to-measure (DTM) nuclides, such as Se-79, Cs-135, Tc-99, and Sn-126 is indispensable for the management of high-level radioactive wastes (HLW). In this study, the correlations between Nd isotopes and the four DTM nuclides, which are predicted using a burnup calculation code, MVP-BURN, have been validated by post irradiation examination (PIE). An irradiated PWR fuel with a burnup of 44.9 GWd/t was used as a standard sample. The calculation was performed with MVP-BURN based on the latest nuclear data library of JENDL-4.0. The calculated atom ratios of Se-79 and Cs-135 to Nd isotopes exhibited good agreement with those obtained by PIE. This demonstrates that the correlations predicted by MVP-BURN are applicable to the scaling factor method. For Tc-99 and Sn-126, the calculated values were higher than those obtained by PIE. These overestimations were mainly caused by the lack of the contribution of insoluble residue to the measured concentrations.
奥村 啓介; 浅井 志保; 半澤 有希子; 岡本 力; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 木村 貴海; 鈴木 健介*; 金子 悟*
Proceedings of 14th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2011) (CD-ROM), p.1443 - 1450, 2011/09
軽水炉使用済燃料からの高レベル放射性廃棄物に存在する長寿命核分裂生成物のインベントリ評価手法は、長期間に渡る廃棄物処理処分の安全性評価に重要である。Se-79, Tc-99, Sn-126, Cs-135といった難分析長寿命核分裂生成物のインベントリ評価手法を開発するため、最新の燃焼計算コードとデータを使用して、燃料仕様や燃焼条件をパラメータとするサーベイ計算を行った。その中で、燃料集合体タイプ(PWR/BWR),U-235初期濃縮度,減速材温度,ボイド率,出力密度などを考えられる範囲で変動させた。その結果、前述の長寿命核分裂生成物の燃焼特性と生成の範囲が明らかとなった。これらの結果から、高レベル放射性廃棄物に存在する難分析長寿命核分裂生成物のインベントリを、測定が容易な核種(キー核種)の分析値との相関から決定するスケーリングファクタ法とそのキー核種を提案する。
浅井 志保; 半澤 有希子; 奥村 啓介; 鈴木 英哉; 利光 正章; 篠原 伸夫; 金子 悟*; 鈴木 健介*
Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.261 - 264, 2010/10
The inventory estimation of long-lived fission products (LLFP) is essential for the safety assessment of a geological disposal of HLW. Se and Cs are a main contributor to the total dose from the geological repository of HLW. In this study, the post irradiation experimental data of LLFPs, such as Se, Tc, Sn and Cs, were compared with ORIGEN2 calculation. A fragment of the UO pellet irradiated in a commercial PWR was dissolved with nitric acid in a hot cell. After Se, Tc, Sn, and Cs were chemically separated, the concentrations of Se, Tc, Sn and Cs were determined with ICP-QMS. The results for Se and Cs obtained in this study showed good agreement with those obtained through ORIGEN2 calculation. In contrast, the experimentally determined concentration of Tc and Sn were equivalent to approximately 70% and 60%, respectively, of those obtained through ORIGEN2 calculation.
奥村 啓介; 浅井 志保; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 片倉 純一; 篠原 伸夫; 金子 悟*; 鈴木 健介*
Proceedings of Joint International Conference of 7th Supercomputing in Nuclear Application and 3rd Monte Carlo (SNA + MC 2010) (USB Flash Drive), 5 Pages, 2010/10
長寿命核分裂生成核種の正確なインベントリ評価のため、最新の核データに基づき、MVP-BURNコード用の新しい燃焼チェーンモデルと崩壊データを開発した。それらを、Se, Tc, Sn, Csのインベントリ測定を含む3つの照射後試験に適用した。それらの1つは原子力機構が実施した新しい測定である。解析結果から、原子力機構の新しい測定は別の研究所で別の技術で得られた他の照射後試験の結果とよく整合していることが確認できた。また、本計算結果は、SeとCsの実験値と10%以内で一致することが確認できた。一方、TcとSnについては、計算に最大50%の過大評価が見られたが、これらの差異は測定における不溶解残渣の影響又は解析における核分裂収率の誤差の影響と考えられる。
佐伯 盛久; 利光 正章; 大場 弘則
no journal, ,
核燃料再処理において発生する高レベル放射性廃液中には、モリブデンなどの高融点金属やパラジウムなどの白金族金属が含まれており、これらの金属を取り除くことができれば、ガラス固化プロセスをより円滑化できる。一方、酸化チタンはイオン交換と光触媒の2種類の作用を併せ持ち、これらにより金属の選択的回収が可能である。本研究では、酸化チタン微粒子を利用した模擬放射性廃液からの金属回収を試みたので報告する。
松本 歩; 大場 弘則; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
To observe the inside of the damaged nuclear reactors in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, a fiber-optic laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) instrument has been developed. Recently, a long pulse laser is expected to avoid the damage of an optical fiber probe and to enable the transmission of higher energy. However, the laser ablation process of solid samples in air with the long pulse has not been clarified enough. In this study, temporal variations of the plasma emission were measured with short and long nanosecond pulses. As a result, the delay time from the pulse irradiation to the plasma generation and the temporal profile of the emission intensity are considerably different depending on the pulse duration. The difference of the plasma formation process during the pulse irradiation may affect the LIBS signal observed after several microseconds.
佐伯 盛久; 利光 正章; 大場 弘則
no journal, ,
レーザー微粒子化を利用した高レベル放射性廃液からの白金族元素分離法を考案し、パラジウム,ロジウム,ルテニウム及びネオジムが溶解した模擬溶液を用いて原理実証実験を行った。1.5mL模擬溶液に等量のエタノールを加え、266nm紫外レーザーを40分照射することにより、模擬溶液中のパラジウム,ロジウム,ルテニウムを選択的に微粒子化し、ネオジムと分離した。サブミクロンサイズまで成長させた白金族元素微粒子をろ過又は遠心分離により回収し、誘導結合プラズマ発光分光法により試料溶液中に残存する金属イオン濃度を分析した。その結果、ネオジムイオン濃度はレーザー照射前と変化しなかったのに対し、パラジウム、ロジウム及びルテニウムイオン濃度はそれぞれ100%, 94-99%, 65-69%減少しており、レーザー微粒子化とろ過又は遠心分離との組合せにより、白金族元素を溶液中から合金微粒子として回収できることを実証した。また、さまざまな実験パラメーターに対する白金族元素の回収率依存性を調べたところ、照射レーザー強度によりパラジウムとロジウムを相互に分離可能なことが示された。
大場 弘則; 佐伯 盛久; 利光 正章; 若井田 育夫; 田邉 里枝*; 伊藤 義郎*
no journal, ,
次世代燃料の遠隔分析技術開発において、レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)を液体試料に適用し、その性能を確かめた。液体を対象としたLIBSによる元素分析の高感度化を図るため、ノズルから噴出する液体ジェットにより気液界面を形成させ、そこにナノ秒パルスレーザーを集光して発光分光観測への適用について検討した。液体ジェットフローは内径0.52mmのピペットチップあるいはダブルスリットノズルにより形成される膜厚が5
40
mの液体シートとした。分析水溶液循環システムを構築し、ナトリウム水溶液のLIBS分析を行い、フロー水柱あるいは液体超薄膜にレーザー光を集光した場合について発光観測状況を調べた。濃度が1ppmのナトリウム水溶液で、液柱フローと液体シートフローとでは発光強度の大きさで5倍以上あり、感度に大きな差があることが示された。液体フロージェットへのレーザー照射位置を最適化して検量線を作成したところ、液柱フローで14ng/mL、液体シートフローでは1.1ng/mLの検出下限を得た。
河内山 真美; 石森 健一郎; 利光 正章; 片山 淳; 齋藤 直昭*; 大村 英樹*; 高橋 邦明
no journal, ,
原子力機構では、廃棄物中の長半減期核種を対象とする回転電場偏向型質量分析法の開発を進めてきた。本研究では、固体試料を直接測定することを目的に、これまでの装置でフィラメント加熱を行っていた原子化部を、パルスナノ秒レーザーを用いたレーザーアブレーションを適用するためのシステムに改良し、Caを含有する固体試料を用いた試験を実施した。レーザーアブレーションにより試料から生じたCa原子プルームに、600nmのレーザー光を照射して生成したイオンを質量分析しCa同位体を検出した。Ca-40,42,43,44,48の安定同位体が天然同位体存在度と比べて7%以内で測定できることから、レーザーアブレーションによる原子化法を組み合わせた回転電場偏向型共鳴電離質量分析装置の基本性能を確認できた。
松本 歩; 大場 弘則; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
福島第一原子力発電所の廃炉における燃料デブリのその場分析技術として、ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光装置が開発されている。本手法における確実な分析の実現方法として、新たに、ロングパルスレーザーを導入し、ファイバー損傷の回避および高いエネルギー伝送によるプラズマ発光の増大を図る試みを開始した。ロングパルス照射で生成するプラズマの特性が十分に解明されていないことから、従来のナノ秒パルスおよびロングパルスを用いてプラズマを生成し、発光スペクトルの違いを調べた。その結果、ロングパルスを照射すると、スペクトル全体の強度が大幅に向上することがわかった。またこのとき、原子, 分子の発光強度は増加する一方で、イオンの発光強度は低下することがわかった。
松本 歩; 大場 弘則; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所の廃止措置における炉内デブリの遠隔その場分析技術として、ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光法が期待されている。現在、ファイバーの損傷を抑制して高いエネルギー伝送を実現するために、従来よりもパルス幅が長く、先頭値の低いロングパルスレーザーの導入を試みている。本研究では、伝送エネルギーの増加に伴う金属Zrターゲットの発光スペクトル特性の変化を調べた。照射エネルギーを50mJまで変化させてスペクトルを測定すると、エネルギーの増加とともにZr原子の発光線強度が増加し続けることがわかった。従来のノーマルパルスレーザーでは、照射エネルギーが10mJ程度になるとその強度が飽和することから、ロングパルスを導入することで、信号強度が大幅に増幅すると考えられる。
若井田 育夫; 大場 弘則; 大場 正規; 松本 歩; Ruas, A.; 利光 正章; 赤岡 克昭; 宮部 昌文
no journal, ,
福島第一原子力発電所廃止措置における炉内分析手法として光ファイバを活用したレーザー誘起発光分光法(ファイバLIBS)を提案し、Zr/U酸化物模擬デブリ試料に適用することで、その場分析への適用の可能性を確かめてきた。より長尺の光ファイバ伝搬における減衰を補償するため、100nsのロングパルスレーザーを導入し、レーザー入力の増大が図れることや、時間積分観測による発光信号の増倍が得られることを確認した。さらに、発光信号の増大を図る目的で、レーザー照射時にマイクロ波を重畳するマイクロ波LIBS法を導入し、大気中においても、約10倍程度の発光量の増加も確かめた。冷却水等に溶存する元素分析については、溶液から液体薄膜を形成し、レーザーを照射することで原子発光を得た。Zr硝酸塩水溶液に適用した結果、ppmオーダーの検出下限が得られることが示された。
大場 弘則; 松本 歩; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
過酷事故炉内状況調査のために、レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)と光ファイバー伝送システムを組み合わせた分析技術の開発を進めている。今回は、光ファイバーへの入射エネルギーの向上およびファイバー損傷を抑制するために、LIBS光源にパルス幅60100nsのロングパルスレーザーを導入し、従来適用約6ns幅のノーマルパルスレーザー適用の場合とのファイバー伝送特性および発光スペクトル出現特性を調べた。その結果、ノーマルパルスでは、光ファイバーの入射損傷しきい値が低くなること、発光強度は大きいが減衰が早いことが確認された。これに対してロングパルスでは、損傷しきい値エネルギーは3倍以上となった。また、発光ピーク強度は低いものの減衰が緩やかであり全発光量は、ノーマルパルスよりも多く、長いレーザーパルスによって生成プラズマが再励起されて発光量が多く観測されていることが示唆された。
Snの定量利光 正章; 浅井 志保; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 伊奈川 潤; 奥村 啓介; 篠原 伸夫; 木村 貴海; 金子 悟*; 鈴木 健介*
no journal, ,
原子力発電で発生した使用済燃料の再処理工程で生じる高レベル放射性廃液は、ガラス固化して地層処分される。地層処分の長期的な安全性を評価するうえで、長半減期の核種の存在量が重要である。その中で、存在量が微量のうえ、測定例の少ない核種であるSnについて、使用済燃料の溶解液を分析試料として、Sn分離方法を検討した。測定にはICP-MSを用い、同位体希釈質量分析法によって定量した。使用済燃料を溶解して、4M塩酸溶液に調製し、陰イオン交換樹脂カラムへ通液した。続いて、10mLの1M塩酸によってU及びその他の共存成分を除去し、最後に5mLの1M硝酸でSnを溶出させた。得られた分離液中には、88%のSnが回収された。一方、ICP-MSにおける測定妨害成分であるTe及び主成分であるUは検出されず、99.9%以上除去できたことを確認した。
松本 歩; 大場 弘則; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
過酷事故炉内部のその場元素分析技術として、ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)が期待されている。我々はこれまで、従来よりもパルス幅の長いロングパルスレーザーを利用することで、伝送エネルギーおよび発光スペクトル強度の大幅な向上に成功している。本研究では、ロングパルスLIBSにおけるプラズマ生成メカニズムを解明するために、気体由来の元素の発光挙動に着目した。ロングパルスでは、アブレーション初期過程で形成する気体の電離層によるレーザー光の吸収が抑制され、レーザーのエネルギーが効率的にアブレーションプラズマに供給されると考えられる。
