モンモリロナイトの膨潤挙動に及ぼす層間対イオンの影響; 分子動力学シミュレーションによる支配因子の評価

四辻 健治*; 舘 幸男; 佐久間 博*; 河村 雄行*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 29(2), p.63 - 81, 2022/12

https://doi.org/10.3327/jnuce.29.2_63

放射性廃棄物の処分システムにおいて、粘土鉱物を主体とするベントナイトの物理的・化学的挙動を予測するうえで、モンモリロナイトの膨潤現象を理解することは重要である。本論文では、異なる層間対イオンを有するモンモリロナイト層間の結晶膨潤挙動を支配する因子を、分子動力学(molecular dynamics: MD)シミュレーションによって調査した。MDシミュレーションと分析試験の結果の比較から、5種類の単一イオン型(Na, K, Cs, Ca, Sr)のモンモリロナイト層間への水分子吸着量は、層間対イオンの水和数および層間対イオンの外圏・内圏錯体の差異に強く依存していることが確認された。また、これらの結果のより詳細な分析から、層間における対イオンの水和数は、対イオンの水和自由エネルギー、体積および対イオンの分布状態により決まることが示された。さらに、仮想的に対イオンのパラメータを変動させたMDシミュレーションの結果から、層間対イオンの水和自由エネルギーと電荷とが影響因子として競合することにより外圏錯体率が支配されていることが明らかになった。これらの結果から得られた影響因子を含む経験式によって、層間対イオンの異なるモンモリロナイト層間の膨潤挙動を定量的に予測することが可能となる。

Watershed-geochemical model to simulate dissolved and particulate Cs discharge from a forested catchment

佐久間 一幸; 林 誠二*; 吉村 和也; 操上 広志; Malins, A.; 舟木 泰智; 辻 英樹*; 小林 嵩丸*; 北村 哲浩; 飯島 和毅

Water Resources Research, 58(8), p.e2021WR031181_1 - e2021WR031181_16, 2022/08

https://doi.org/10.1029/2021WR031181

We developed a watershed-geochemical model for simulating dissolved and particulate Cs discharges from a forest catchment in the upstream of the Ohta River. We connected a forest ecosystem compartment model to the 3-D watershed model GETFLOWS (GEneral-purpose Terrestrial Fluid-flow Simulator) to describe the dynamics of Cs between the forest ecosystem and the river system. The compartment model included sites for non-leachable and leachable Cs in the organic layer. The latter sites could model how stocks of leachable Cs increase with ambient temperature and consequently the rate of decomposition of organic matter. The simulation results for dissolved Cs concentrations in river water for the period 1 January 2014 to 31 December 2015 were in good agreement with measurements from the catchment. The simulations reproduced the dissolved Cs concentration peaks that occurred during three typhoon events and the seasonal variations under base flow conditions. The results support theories which suggest leaching from the organic layer in forests is a primary factor affecting dissolved Cs concentrations in river water under base and storm flow conditions.

プルトニウムの体外排出に向けたキレート剤による除染に関する基礎検討; X線吸収分光法によるプルトニウム模擬元素とキレート剤との結合性評価

上原 章寛*; Shuhui, X.*; 佐藤 遼太朗*; 松村 大樹; 辻 卓也; 薬丸 晴子*; 城 鮎美*; 齋藤 寛之*; 田中 泉*; 石原 弘*; et al.

X線分析の進歩,53, p.223 - 229, 2022/03

体内にアクチニドなどの放射性物質が取り込まれると、生体内配位子がアクチニドと化合物を生成し、体内滞留の原因となりうる。本研究では、アクチニドを体外に排出させるためのキレート剤の結合性評価を行うため、キレート剤と結合した元素の局所構造をX線吸収分光法によって解析し結合力を評価した。プルトニウム模擬元素としてジルコニウム(Zr),キレート剤として、EHBP(1-hydroxyethylidene-1,1-diphosphonate)およびDTPA (diethylenetriaminepentaacetate)を用いた。ZrはEHBPと八面体構造の錯体を形成するとともに、Zr-EHBP錯体はZr-DTPA錯体より強い結合を有することが分かった。これらの知見は、放射性元素による内部被ばく線量評価や、放射性元素を体外に取り除くための適切な除染方法の提案につながる。

Effect of interlayer cations on montmorillonite swelling; Comparison between molecular dynamic simulations and experiments

四辻 健治*; 舘 幸男; 佐久間 博*; 河村 雄行*

Applied Clay Science, 204, p.106034_1 - 106034_13, 2021/04

https://doi.org/10.1016/j.clay.2021.106034

This study investigated swelling behaviors of montmorillonite with interlayer cations including monovalent Na, K and Cs, and divalent Ca and Sr by molecular dynamics simulations and experimental measurements coupling X-ray diffraction and water vapor adsorption. The comparative analysis provides a consistent picture of the swelling mechanisms of montmorillonite and their dependence on the interlayer cations. From comparative analysis of the effects of the interlayer cations, the main factor affecting the swelling behaviors of montmorillonite with monovalent and divalent interlayer cations seems to be the hydration free energy of the interlayer cations. The crystalline swelling ability and the saturated water contents in the interlayer of montmorillonite can be correlated to the hydration free energy of each interlayer cations. The additional key factor is the preference of outer- or inner-sphere complex of interlayer cations and resulting cations distributions in the interlayer space. This effect has a significant impact in the case of monovalent cations, resulting different swelling behaviors between outer-sphere Na and inner-sphere K and Cs.

Applicability of for modelling dissolved Cs concentrations in Fukushima river water; Case study of the upstream Ota River

佐久間 一幸; 辻 英樹*; 林 誠二*; 舟木 泰智; Malins, A.; 吉村 和也; 操上 広志; 北村 哲浩; 飯島 和毅; 細見 正明*

Journal of Environmental Radioactivity, 184-185, p.53 - 62, 2018/04

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2018.01.001

福島河川水中の溶存態Cs濃度を数値計算するにあたって、分配係数()を用いた吸脱着モデルの適用可能性を評価した。数値計算結果は平水時および出水時の水と浮遊砂の流出フラックス、懸濁態Cs濃度を再現した。一方、河川水中の溶存態Cs濃度の実測値の再現性は低かった。粗い粒径区分のをチューニングした結果、平水時の溶存態Cs平均濃度を再現することが可能であった(実測値:0.32Bq/L, 計算値: 0.36Bq/L)。しかし、平水時の溶存態Cs濃度の季節変動(0.14-0.53Bq/L)や出水時の濃度上昇(0.18-0.88Bq/L, mean: 0.55Bq/L)は現実的な数値計算パラメータでは再現することはできなかった。

照射後試験施設から発生する廃棄物の放射能評価方法の検討,2

辻 智之; 星野 譲; 坂井 章浩; 坂本 義昭; 鈴木 康夫*; 町田 博*

JAEA-Technology 2017-010, 75 Pages, 2017/06

JAEA-Technology-2017-010.pdf:2.31MB

研究施設等廃棄物の埋設処分に向けた合理的な廃棄物確認手法確立のために、照射後試験施設から発生した放射性廃棄物に対する放射能濃度評価手法を検討する必要がある。このため、ニュークリア・デベロップメントの照射後試験施設をモデルに理論計算を主体とする新たな放射能濃度評価手法の検討を行った。この結果、埋設処分の安全評価上重要と考えられる17核種(H-3, C-14, Co-60, Ni-63, Sr-90, Tc-99, Cs-137, Eu-154, U-234, U-235, U-238, Pu-238, Pu-239, Pu-240, Pu-241, Am-241, Cm-244)のうち、Sr-90, Tc-99, Eu-154等の14核種に対し、理論計算手法を適用できる可能性を得た。

Engineering validation and engineering design of lithium target facility in IFMIF/EVEDA project

若井 栄一; 近藤 浩夫; 金村 卓治; 古川 智弘; 平川 康; 渡辺 一慶; 井田 瑞穂*; 伊藤 譲; 新妻 重人; 枝尾 祐希; et al.

Fusion Science and Technology, 66(1), p.46 - 56, 2014/07

https://doi.org/10.13182/FST13-770

EVEDA Lithium Test Loop (ELTL) has been designed and constructed, has operated a liquid lithium flow test facility with the world's highest flow rate and has succeeded in generating a 100-mm-wide and 25-mm-thick free-surface lithium flow along a concave back plate steadily at a high speed of 20 m/s at 300C for the first time in the world. This result will greatly advance the development of an accelerator-based neutron source to high energy and high density, one of the key objectives of the fusion reactor materials development under the BA (Broader Approach) Activities. Recent related engineering validation and engineering design of the lithium facility has been evaluated.

Spin-orbital short-range order on a honeycomb-based lattice

中辻 知*; 久我 健太郎*; 木村 健太*; 佐竹 隆太*; 片山 尚幸*; 西堀 英治*; 澤 博*; 石井 梨恵子*; 萩原 政幸*; Bridges, F.*; et al.

Science, 336(6081), p.559 - 563, 2012/05

https://doi.org/10.1126/science.1212154

フラストレートした磁性体においても最低温度まで乱れが残る場合がある。その一例がBaCuSbOであり、微視的に見ると磁気的に非対称である一方、長さ,時間スケールともに平均的に見ると対称な状態にある。われわれは、この物質において静的なヤーンテラー歪を示すことなくCuイオンのハニカム格子が、フラストレートした状態にあることを見いだした。このハニカム格子においては、スピン1/2同士が2次元的にランダムに結合しており、スピンダイマー的なブロードな励起があり、また低エネルギーのスピン自由度が残ることが見られた。

Target system of IFMIF-EVEDA in Japanese activities

井田 瑞穂; 深田 智*; 古川 智弘; 平川 康; 堀池 寛*; 金村 卓治*; 近藤 浩夫; 宮下 誠; 中村 博雄; 杉浦 寛和*; et al.

Journal of Nuclear Materials, 417(1-3), p.1294 - 1298, 2011/10

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2010.12.267

本報告は、現在、幅広い取組協定に基づき国際核融合材料照射施設(IFMIF)の工学実証工学設計活動(EVEDA)で実施中のターゲット系に関する日本の活動についてまとめたものである。IFMIFの流動条件及び不純物条件を模擬するEVEDAリチウム試験ループの設計及び製作準備を実施中である。この試験ループでは、F82H(低放射化フェライト鋼)及び316L(ステンレス鋼)製の2種類のターゲットアセンブリ及び交換型背面壁の熱構造の実証試験が行われる。EVEDAループでの最終的な実証に向け、高速自由表面リチウム流に適用できる計測系及びリチウム中の窒素と水素を抑制するホットトラップを試験中である。ターゲットアセンブリの遠隔操作に関しては、レーザーによる316L-316L間のリップ溶接及びF82H-316L間の異材溶接を検討中である。IFMIFターゲット系の工学設計としては、水実験,流動解析,背面壁熱構造解析,遠隔操作の検討等を実施中である。

炉プール・ダイヤフラムシールの健全性調査

井手 広史; 作田 善幸; 塙 善雄; 辻 智之; 坪井 一明; 長尾 美春; 宮澤 正孝

JAEA-Technology 2009-019, 28 Pages, 2009/06

JAEA-Technology-2009-019.pdf:41.1MB

JMTR原子炉本体は、原子炉圧力容器,炉心及び炉プールから構成され、JMTR原子炉プール最下部には原子炉プール水の漏えいを防止するとともに、原子炉圧力容器内の圧力及び温度変化による圧力容器自体の伸縮を吸収するためのステンレス鋼製ダイヤフラムシール(外径2.6m,内径2m,厚さ1.5mm)が設置されている。JMTRの改修に先立ち、ダイヤフラムシールの健全性を確認するため、水中カメラ付き堆積物回収装置を開発し、外観検査を行った。外観検査の結果、有害な傷,錆びは確認されず、ダイヤフラムシールの健全性が確認できた。今後も本装置によって定期的に点検を行うことで、その健全性の維持に努める。