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田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 柴田 卓弥; 平等 拓範*; 若井田 育夫
Journal of Nuclear Science and Technology, 8 Pages, 2024/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)For the development of the remote elemental analysis method in a radiation environment based on the laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), the radiation effects on the laser oscillation properties of the single crystal (SC) Nd: YAG microchip laser (MCL) were investigated and compared with those of ceramics Nd: YAG MCL. The laser oscillation properties were measured under gamma-ray irradiation as a function of dose rate. The effects on the SC MCL properties were found to be very small compared to those on the ceramics, indicating minimal radiation effects on the LIBS signal when using SC MCL. Pulse energy and oscillating build-up time (BUT) were measured for a cumulative dose exceeding 1400 kGy. The pulse energy remained stable, and the laser continued to oscillate under irradiation. The BUT also remained stable, demonstrating negligible optical loss accumulation that could affect laser properties even at the demonstrated cumulative dose. The results indicate that the effects of dose rate and cumulative dose on SC MCL laser properties were minimal. The SC MCL was then integrated into the LIBS system, and the gadolinium signal of composite oxides, simulating fuel debris, was successfully measured at the dose rate of 5 kGy/hr. These findings highlight the radiation tolerance of SC MCL as a laser medium for remote LIBS applications in harsh radiation environments.
池田 裕二*; Soriano, J. K.*; 大場 弘則; 若井田 育夫
Scientific Reports (Internet), 13, p.4828_1 - 4828_9, 2023/03
被引用回数：6 パーセンタイル：98.68(Multidisciplinary Sciences)We report on the analysis of pure Gd oxide and its detection when mixed in surrogate nuclear debris using microwave-enhanced fiber-coupled micro-laser-induced breakdown spectroscopy. The target application is remote analysis of nuclear debris containing U inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. The surrogate nuclear debris used in this study contained Gd, Ce, Zr and Fe. The sample was ablated by microchip-laser under atmospheric pressure conditions while a helical antenna propagated 2.45 GHz 1.0 kW microwaves for 1.0 ms into the laser ablation plume. The results showed that microwave-induced plasma expansion led to enhanced emission signals of Gd I, Zr I, Fe I, Ce I, and Ce II. Microwave irradiation enhanced the standard deviations of the Gd and Ce emissions and lowered the detection limit of Gd by 60%.
Batsaikhan, M.; 赤岡 克昭; 佐伯 盛久*; 狩野 貴宏; 大場 弘則; 若井田 育夫
Journal of Nuclear Science and Technology, 13 Pages, 2023/00
被引用回数：1 パーセンタイル：72.91(Nuclear Science & Technology)この実験研究では、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いて模擬燃料デブリの二次元元素マッピングを実行し、サンプル表面の元素組成と分布を決定した。本物の燃料デブリはサンプルとして入手できないため、化合物や金属などの予測材料から模擬燃料デブリを作製した。Nd:YAGレーザーの第2高調波を使用して、サンプル表面にプラズマを生成させた。さらに、エシェル分光器を使用して、435
650nmの可視波長範囲でプラズマからの発光を検出した。収集されたデータセットのサイズと複雑さから従来のデータ分析方法では良い効果が得られないことが判明した。そのため本研究では、主成分分析や多変量曲線分解能代替最小二乗法などのラベルフリー化学測定法に基づく方法を実装して、サンプル内の各成分に関する空間情報およびスペクトル情報を取得した。結果として、LIBSと化学測定法の統合が、事前知識がほとんどまたは全く無くてもサンプル(燃料デブリなど)に関する定性情報を取得するための非常に効果的なツールであることを実証した。
岩田 圭弘; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
Journal of Quantitative Spectroscopy & Radiative Transfer, 275, p.107882_1 - 107882_9, 2021/11
被引用回数：4 パーセンタイル：38.03(Optics)東京電力福島第一原子力発電所事故を受けて分析ニーズが高まっているストロンチウム90に対して、レーザー共鳴イオン化を用いた同位体選択的分析手法の開発を行っている。本研究では、高い同位体選択性が期待される2つのスキームについて、安定同位体の同位体シフト及び超微細構造を測定し、キングプロット解析手法を用いてストロンチウム90の同位体シフトを評価した。ストロンチウム90の光学的同位体選択性は
から
程度と得られ、実試料の分析に十分な選択性を持つことが分かった。
寺阪 祐太; 渡辺 賢一*; 瓜谷 章*; 山崎 淳*; 佐藤 優樹; 鳥居 建男; 若井田 育夫
Journal of Nuclear Engineering and Radiation Science, 7(4), p.042002_1 - 042002_7, 2021/10
福島第一原子力発電所原子炉建物内の高線量率環境での線源分布測定への応用を目指し、波長スペクトルのアンフォールディング処理に基づく光ファイバーを用いた新しい一次元放射線分布測定法を開発した。開発した手法は光ファイバー内を伝搬する光の減衰量が波長依存であることを利用して、光ファイバー端から出力された波長スペクトルをアンフォールディングすることにより、光ファイバーへの放射線の入射位置を逆推定するというものである。この手法は光強度の積分値を利用するため、パルスカウンティングを行う放射線検出器を使用した場合に高線量率環境下で発生する計数損失や信号パイルアップの問題を回避することができる。本研究では紫外光源と
Sr/Y放射線源を用いた基礎実験を行い、線源位置検出の基本特性を確認した。
宮部 昌文; 佐藤 志彦; 若井田 育夫; 寺林 稜平*; Sonnenschein, V.*; 富田 英生*; Zhao, Y.*; 坂本 哲夫*
Journal of Physics B; Atomic, Molecular and Optical Physics, 54(14), p.145003_1 - 145003_8, 2021/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Optics)高繰返しチタンサファイアレーザーとウランホローカソードランプを用いて、2色2段階光イオン化光ガルバノ分光法により、ウランの2段階共鳴イオン化スキームの探索を行った。基底状態のウラン原子を1段目のレーザー光で5つの偶パリティ励起準位に遷移させ、2段目のレーザー波長をスキャンすることで多くのイオン化遷移を観察した。1段目のレーザー光を遮断することで、単色・2光子イオン化遷移の同定も行った。これらの結果から、イオン化ポテンシャル(49958.4cm
)から51150cmまでのエネルギー範囲で、50個以上のウランの奇パリティ自動イオン化準位を見出した。得られた準位エネルギーは、これまでに報告されている値と
1cm以内で一致した。これらの結果から、工学院大学や名古屋大学と共同開発している共鳴イオン化スパッタ分析装置を用いた放射性微粒子のウラン分析のための基礎データを取得することができた。
田村 浩司; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 田口 富嗣*; Lim, H. H.*; 平等 拓範*; 若井田 育夫
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.405 - 415, 2021/04
被引用回数：12 パーセンタイル：84.32(Nuclear Science & Technology)モノリシックNd:YAG / Cr:YAG複合セラミックを備えたコンパクトな光ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)システムを開発し、その特性に対する放射線線量率の影響を、過酷環境下遠隔分析のために調べた。LIBS信号に対する放射線の影響を調べるために、レーザー発振しきい値、出力エネルギー、発振タイミング、時間パルス形状、ビームプロファイルなどのNd:YAGレーザー動作に関連する特性を、010kGy/hrの放射線量率で変化させて金属ジルコニウムのLIBSスペクトルを照射下で測定した。信号強度は照射により大幅に減少したが、最大放射線量率でも有益なスペクトルが得られた。LIBS関連パラメーターの比較から、信号の減少は主に入射パルスエネルギーの減少に起因した。シンチレーション発光スペクトルも放射線照射中に観測され、その信号強度は線量率とともに直線的に増加した。試験結果は、開発したLIBSシステムが、燃料デブリ探査などの過酷な環境において放射線量率の影響を受けるものの遠隔元素分析およびモニタリングに適用可能であることを示している。
中西 隆造; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 若井田 育夫; 田邉 里枝*; 伊藤 義郎*
Optics Express (Internet), 29(4), p.5205 - 5212, 2021/02
被引用回数：13 パーセンタイル：83.13(Optics)液体ジェットと組み合わせたレーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を、水溶液中の微量ナトリウム(Na)の検出に適用した。直径500
mの液体円筒ジェットと厚さ20mの液体シートジェットの2種類の液体ジェットの感度を比較した。液体シートジェットは、円筒形ジェットと比較して、レーザー照射面からの飛沫を効果的に低減し、長寿命の発光プラズマを生成した。Naの検出限界(LOD)は、シートジェットで0.57g/L、円筒ジェットで10.5g/Lと決定された。シートジェットで得られたLODは、市販の誘導結合プラズマ発光分析計で得られたLODと同等であった。
大場 正規; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
Japanese Journal of Applied Physics, 59(6), p.062001_1 - 062001_6, 2020/06
被引用回数：8 パーセンタイル：49.08(Physics, Applied)半導体式マイクロ波源及びマイクロ波伝送に同軸ケーブルを用いてマイクロ波共振器及び導波路の無いコンパクトなマイクロ波支援レーザーブレークダウン発光分光システムを開発した。いくつかの電極ヘッドを用い、マイクロ波を用いない場合の50倍の発光強度が得られた。また、増倍効果の限界もみられた。
寺阪 祐太; 渡辺 賢一*; 瓜谷 章*; 山崎 淳*; 佐藤 優樹; 鳥居 建男; 若井田 育夫
Proceedings of International Youth Nuclear Congress 2020 (IYNC 2020) (Internet), 4 Pages, 2020/05
For the application in the measurement of the high dose rate hot spots inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station buildings, we propose a wavelength-resolved type one-dimensional radiation distribution sensing method using plastic scintillating fiber (PSF). The proposing method estimates the incident position of radiation to the PSF by the unfolding of the wavelength spectrum output from the fiber edge using the fact that the attenuation length of scintillating light depends on the wavelength. By measuring the response function in advance, which defined as the wavelength spectrum measured at the fiber edge by the spectrometer with every transmission distance, the spectrum which can obtain when measured a certain radiation distribution can be expressed as the convolution of the response function. This method can avoid the problem of chance coincidence effect and signal pile-up, which occurs in the radiation detector with pulse counting mode under high dose rate field because this method measures the integrated light intensity. Through basic experiment using the ultraviolet irradiation source and Sr point source, basic properties of inverse estimation of irradiated position were confirmed, which showed that source position was reasonably estimated using the response function which obtained by the ultraviolet irradiation source in advance.
赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫
JAEA-Research 2020-001, 142 Pages, 2020/03
JAEA-Research-2020-001.pdf:4.0MB
低除染のマイナーアクチノイド(MA: Minor Actinide)含有混合酸化物(MOX: Mixture Oxide)燃料等の様に
線・中性子線の影響が排除できない燃料の分析、あるいは東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析等の様に高い放射線場における核燃料物質の分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。レーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は非接触で直接しかも迅速に分析できることから、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、核燃料物質であるプルトニウム(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトル出現特性を明らかにする必要がある。そこで、波長分解能が
/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、350470nm及び470670nmの波長域のプルトニウムの発光スペクトルを測定した。測定したスペクトルについて分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、原子スペクトル465本、一価のイオンスペクトル341本をLIBS用データとしてまとめた。また、測定したスペクトルの波長が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。
宮部 昌文; 大場 正規; 赤岡 克昭; 加藤 政明*; 長谷川 秀一*; 若井田 育夫
Applied Physics A, 126(3), p.213_1 - 213_10, 2020/03
被引用回数：6 パーセンタイル：38.95(Materials Science, Multidisciplinary)低圧希ガス雰囲気中のアブレーションプルームの動的挙動を、3つの高融点金属であるチタン,ジルコニウム,ハフニウムを用いて、レーザー誘起蛍光撮像法によって調べた。これらの元素のプルーム膨張挙動を比較することで、プルーム構造の形成過程における質量数の影響を明らかにした。以前、ガドリニウムで報告した半球形の薄層と空洞構造が、これらの元素でも観察された。質量数が増えるとプルームサイズが増加し、半球層は薄くなることが分かった。Tiの基底状態原子は、プルーム中心部にも比較的多く存在することが観察された。このTi原子の持続時間は300マイクロ秒程度であり、調べたどの原子・イオンよりも長かった。さらに、多元素試料から生成されるアブレーションプルームでは、質量に依存する元素分別が観察された。これらの結果は、観測されたプルーム構造が、イオンと電子の再結合過程、および、ガス原子との多重衝突によるアブレーション粒子の反跳によって生じることを示唆している。
若井田 育夫; 長谷川 秀一*; 田所 孝広*
日本機械学会誌, 122(1211), p.18 - 20, 2019/10
廃炉国際ワークショップ(FDR 2019) Track4での議論について概説した。放射線計測分野では、耐放射線性を意識した検出素子・検出機器開発、プラントモニタリングへの適用、そして廃炉作業現場で、まず最初に不可欠となる放射線源(汚染源)の可視化(イメージング)技術に関する議論が展開された。検出素子や周辺機器の耐放射線性が確実に進展していること、可視化技術が実用レベルにある状況が報告される一方、その基本が単一フォトン検出手法の領域にあり、高放射線場における高カウントレート核種同定の困難さが改めて認識された。今後の重要課題といえる。レーザー利用計測分野については、特定元素・同位体の選択的共鳴励起・イオン化による質量分析手法の高度化技術と、遠隔その場分析を可能とするLaser Induced Breakdown Spectroscopy(LIBS)等の発光分光技術に関する議論等が展開された。新奇で革新的な手法への挑戦よりも、これまで構築してきた手法を基本とし、その確実性に着眼する方向性が見られ、レーザー分析で重要となる光源の改善検討も含め、実現に向けた取り組みが問われていることが理解できる。
伊藤 主税; 内藤 裕之; 石川 高史; 伊藤 敬輔; 若井田 育夫
JPS Conference Proceedings (Internet), 24, p.011038_1 - 011038_6, 2019/01
東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の原子炉圧力容器と格納容器の内部調査への適用を想定して、光ファイバーの耐放射線性を向上させた。原子炉圧力容器内の線量率として想定されている~1kGy/hレベルの放射線環境に適用できるよう、OH基を1000ppm含有した溶融石英コアとフッ素を4%含有した溶融石英クラッドからなるイメージ用光ファイバを開発し、光ファイバをリモートイメージング技術に応用することを試みた。イメージファイバの本数は先行研究時の2000本から実用レベルの22000本に増加させた。1MGyのガンマ線照射試験を行った結果、赤外線画像の透過率は照射による影響を受けず、視野範囲の空間分解能の変化も見られなかった。これらの結果、耐放射線性を向上させたイメージファイバを用いたプロービングシステムの適用性が確認できた。
若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久
光学, 48(1), p.13 - 20, 2019/01
レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)や関連技術である共鳴吸収分光の原子力分野での応用について紹介する。放射性物質を多く含有した次世代低除染MOX燃料への適用や、福島第一原子力発電所の損傷炉内といった高放射線・過酷環境における燃料出渕のその場サーベランスにおいては、光ファイバーを活用したLIBS技術や共鳴吸収分光技術は、遠隔分析手法として最も有力な手法の一つとして期待されている。これらの技術の基本及び性能について現状を紹介し、LIBS技術などの原子力分野への適用についてレビューする。
坂本 哲夫*; 森田 真人*; 金成 啓太*; 富田 英生*; Sonnenschein, V.*; 齊藤 洸介*; 大橋 雅也*; 加藤 弘太郎*; 井口 哲夫*; 河合 利秀*; et al.
Analytical Sciences, 34(11), p.1265 - 1270, 2018/11
被引用回数：8 パーセンタイル：31.98(Chemistry, Analytical)Characterization of radionuclides in Fukushima is important to determine their origins and current state in the environment. Radionuclides exist as fine particles and are mixed with other constituents. A measurement method with both micro-imaging capability and highly selective element detection is necessary to analyze these particles. We developed such an imaging technique using a time-of-flight secondary ion mass spectrometry and wavelength tunable Ti:Sapphire lasers for resonance ionization of target elements without mass interference. This is called resonant laser ionization sputtered neutral mass spectrometry. The instrument has high lateral resolution and higher ionization selectivity using two-step resonance excitation of Cs with two lasers at different wavelengths. Optimization of the wavelength for resonance ionization using a Cs compound was performed, and a real environmental particle containing radioactive Cs was analyzed. Isotope images of three kinds of Cs were successfully obtained without interfere from Ba isotopes for the first time.
Jung, K.; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 若井田 育夫
JAEA-Research 2017-008, 26 Pages, 2017/08
JAEA-Research-2017-008.pdf:5.99MB
ジルコニウムやウランなどが混在する放射性廃棄物の分析のために、レーザーアブレーション共鳴吸収分光法を利用する分析手法の開発を行っている。本手法を適用するためには、分析対象の粒子が作るプルームの特性評価が必須である。そこで本研究ではZrと化学的性質が似ているチタンとハフニウムを測定対象とし、粒子の重さによるプルームの膨張挙動の違いを調べた。実験の結果、背景ガスの影響は重いHfより軽いTiに対して大きくなることが分かった。本研究により、核燃料物質と原子炉材料が混在する廃棄物試料の共鳴吸収信号の意味を理解し、実験条件を最適化するための基礎的知見が得られた。
宮部 昌文; 大場 正規; Jung, K.; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 加藤 政明; 音部 治幹; Khumaeni, A.*; 若井田 育夫
Spectrochimica Acta, Part B, 134, p.42 - 51, 2017/08
被引用回数：30 パーセンタイル：91.46(Spectroscopy)炉心溶融事故により生成された燃料デブリやデブリで汚染された廃棄物の核種組成分析では、ウランやプルトニウムなどの核燃料物質の分析性能が重要である。本研究ではプルトニウムの同位体分析のため、レーザーアブレーションと共鳴吸収法を組み合わせて、プルトニウム原子種の分光特性を調べた。Puの中性原子およびイオンの17個の光学遷移について、測定した吸収スペクトルのフォークトプロファイル近似から、吸光度、同位体シフト、超微細構造分裂幅を求め、分析に適した遷移として3つの候補を選定した。これらの遷移を利用して得られる分析性能を評価し、吸光度とプルトニウム濃度の相関係数として0.9999、プルトニウム濃度の検出下限値として30-130ppm、濃度2.4%の
Pu信号に対する相対標準偏差として約6%を得た。これらの結果から、レーザーアブレーション吸収分光法が、複数のアクチノイド元素を含む高い放射能を有する燃料デブリや廃棄物の遠隔同位体分析に適用可能であることが分かった。
赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫
JAEA-Research 2016-005, 40 Pages, 2016/05
JAEA-Research-2016-005.pdf:1.82MB
線・中性子線の影響が排除できない低除染マイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料、あるいは高い放射線場に存在する東京電力福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。非接触で迅速かつ直接に元素分析できるレーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、ウラン(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い核燃料物質の発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトルを明らかにしなければならない。そこで、波長分解能が/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、470-670nmの波長域の天然ウランの発光スペクトルを測定した。測定スペクトルに対し分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、LIBS用データとしてまとめた。また、エネルギー準位、振動子強度を明らかにするとともに、測定したスペクトルの波長及び振動子強度の評価値が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。更に、新たなウランのスペクトルの同定を可能とする測定波長と絶対波長の相関及び測定振動子強度と既知の振動子強度の相関を求めた。
大場 正規; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
Japanese Journal of Applied Physics, 55(2), p.022401_1 - 022401_4, 2016/02
被引用回数：3 パーセンタイル：14.94(Physics, Applied)燃料デブリ遠隔分析としてレーザーブレークダウン発光分光法やアブレーション共鳴吸収分光法の開発を行っているが、最適な測定条件を得るためにはアブレーションプルームの挙動を知ることが重要である。アブレーション共鳴吸収分光条件の最適化を目的に、アブレーションレーザービームをデフォーカスさせたときのプルーム中の中性原子およびイオンの空間分布を測定した。試料として金属および酸化ガドリニウムを用い、アブレーションレーザーの焦点位置を試料表面に垂直な方向に変化させた時のアブレーションプルームの画像を中性原子およびイオンの基底状態から励起したレーザー誘起蛍法により観測した。その結果、デフォーカスが大きいとプルームは縦に広がり、一方、焦点が試料に合っているときには半球状に広がることが分かった。また、最も蛍光強度が高くなる条件は、中性原子では3-4mm、イオンでは2mmデフォーカスしたところにあることが分かった。これは、基底状態にある中性原子やイオンの密度がこのデフォーカス条件で最も高くなることを示している。したがって、最適な共鳴吸収条件は焦点位置が試料表面にあるときではなく、ある程度デフォーカスしたところにある。
