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玉造 博夢; 福井 慧賀*; 飯村 壮史*; 本田 孝志*; 多田 朋史*; 村上 洋一*; 山浦 淳一*; 倉本 義夫*; 佐賀山 基*; 山田 武*; et al.
Physical Review B, 107(18), p.184114_1 - 184114_8, 2023/05
被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)Using an incoherent quasi-elastic neutron scattering (QENS) technique, we investigate H dynamics in a series of oxyhydrides LaHO that exhibit characteristic high H conductivity. In the end member LaH ( = 0), two kinds of H dynamics are identified: the jump diffusion and the localized motion. The jump length in the jump diffusion mode increases with increasing . The localized motion is identified as a jump between the two inequivalent sites. These dynamics are corroborated by our molecular dynamical simulations. Our QENS data suggest that similar H dynamics occurs also in oxyhydrides LaHO ( 0), whose H concentration dependence is consistent with the previous measurement of ionic conductivity. We also discuss the possibility that LaHO is an example of H ion conductors governed by the concerted migration mechanism. The identified H dynamics is a key to understanding the anomalous hydrogen concentration dependence of the diffusion coefficient in lanthanum hydrides, which has been a longstanding mystery in this compound.
曽我部 知史*; 中川 洋; 山田 武*; 小関 成樹*; 川井 清司*
Biophysical Journal, 121(20), p.3874 - 3882, 2022/10
被引用回数:1 パーセンタイル:21.24(Biophysics)本研究の目的は、バクテリア()のガラス転移挙動を水分活性()の関数として明らかにすることである。298Kでの機械的緩和を調べ、機械的(298Kで機械的ガラス転移が起こる)を0.667と決定した。平均二乗変位の温度依存性は、中性子非弾性散乱により調べた。フィッティングにより、2つの動的転移温度(low とhigh )が決定された。乾燥試料を除いて、低Tdに対するの影響はわずかであった。高はの減少に伴い大きく上昇した。高で決定された動的(0.688)は、測定時間スケールが異なるため、機械的よりもわずかに高い値であった。高をガラス転移温度()に変換し、無水は411Kと推定された。
大政 義典*; 高木 茂幸*; 戸嶋 健人*; 横山 凱乙*; 遠藤 亘*; 折茂 慎一*; 齋藤 寛之*; 山田 武*; 川北 至信; 池田 一貴*; et al.
Physical Review Research (Internet), 4(3), p.033215_1 - 033215_9, 2022/09
Quasielastic neutron scattering (QENS) and neutron powder diffraction of the complex transition metalhydrides LiMoH and LiNbH were measured in a temperature range of 10-300 K to study their structures and dynamics, especially the dynamics of the hydrogen atoms. These hydrides contain unusual ninefold H coordinated complex ions (MoH or NbH) and hydride ions (H). A QENS signal appeared 150 K due to the relaxation of H atoms. The intermediate scattering functions derived from the QENS spectra are well fitted by a stretched exponential function called the Kohlrausch-Williams-Watts functions with a small stretching exponent 0.3-0.4, suggesting a wide relaxation time distribution. The dependence of the elastic incoherent structure factor is reproduced by the rotational diffusion of MH (M = Mo or Nb) anions. The results are well supported by a van Hove analysis for the motion of H atoms obtained using first-principles molecular dynamics calculations. We conclude that the wide relaxation time distribution of the MH rotation is due to the positional disorder of the surrounding Li ions and a unique rotation with MH anion deformation (pseudorotation).
堀 智*; 菅野 了次*; Kwon, O.*; 加藤 祐樹*; 山田 武*; 松浦 直人*; 米村 雅雄*; 神山 崇*; 柴田 薫; 川北 至信
Journal of Physical Chemistry C, 126(22), p.9518 - 9527, 2022/06
被引用回数:3 パーセンタイル:44.2(Chemistry, Physical)Understanding Li-ion conduction in superionic conductors accelerates the development of new solid electrolytes to enhance the charge-discharge performances of all-solid-state batteries. We performed a quasi-elastic neutron scattering study on a model superionic conductor (LiGePS, LGPS), to reveal its ion dynamics on an angstrom-scale spatial range and a pico-to-nanosecond temporal range. The observation of spectra at 298 K confirmed the high lithium diffusivity. The obtained diffusion coefficient was in the order of 10 cms at temperatures 338 K and was higher than the reported diffusion coefficient over a longer time scale, as determined by the pulse-field gradient nuclear magnetic resonance method. This difference indicates that there are impediments to ionic motion over a longer time scale. The dynamic behavior of the Li ions was compared with that observed for the LiPSO phase, which possesses the same crystal structure type, but a lower ionic conductivity. The LGPS phase possessed a high lithium mobility over a distance of 10 , as well as a larger fraction of mobile Li ions, thereby indicating that these features enhance lithium conduction over a longer spatial scale, which is important in all-solidstate batteries.
富永 大輝*; 佐原 雅恵*; 川北 至信; 中川 洋; 山田 武*
Journal of Applied Crystallography, 54(6), p.1631 - 1640, 2021/12
被引用回数:3 パーセンタイル:46.68(Chemistry, Multidisciplinary)For quasi-elastic neutron scattering (QENS) studies, sample cells made of pure or alloyed aluminum are frequently employed. Although the Al surface is protected by a passivating film, this film is not robust. Therefore, when the sample is an aqueous solution, chemical interactions between the Al surface and sample, promoted by corrosive entities such as chloride ions and certain conditions of pH, can compromise the integrity of the cell and interfere with the experiment. In this study, the corrosion susceptibilities of Al and its alloys were investigated by subjecting them to various treatments; the results were compared with those of other candidate materials with low chemical reactivity. This work showed that alloys with higher Al content and boehmite-coated surfaces are resistant to corrosion. In particular, for Al, the resistance is due to a reduction in the contact area achieved by reducing the surface roughness. QENS measurements of empty sample cells made of these materials revealed two results: (1) the profile of the cell fabricated with a copper-free Al alloy showed a minor dependence on the scattering vector magnitude and (2) reducing the real surface area of Al effectively suppresses its scattering intensity, while boehmite coating strengthens the scattering. Cells fabricated with Mo, Nb and single-crystal sapphire can be used as alternatives to Al because of their low scattering intensity and reduced dependence on .
野上 聡*; 門田 和紀*; 内山 博雅*; 有馬 寛*; 岩瀬 裕希*; 富永 大輝*; 山田 武*; 高田 慎一; 柴山 充弘*; 戸塚 裕一*
International Journal of Biological Macromolecules, 190, p.989 - 998, 2021/11
The present study aimed to investigate the thermal-and pH-dependent gelation behavior of gelatin/HPMCP blends using ultraviolet (UV) spectrophotometry, viscoelasticity, and dynamic light scattering (DLS). We found that the release of lisinopril from gelatin/HPMCP gels can be inhibited at low pH. UV spectrophotometric analysis showed that pH had a significant effect on the transparency of aqueous HPMCP systems and gelatin/ HPMCP gels. The viscoelastic patterns of gelatin/HPMCP at pH 4.6 considerably differed from those of gelatin/ HPMCP at pH 5.2 and 6.0. DLS measurements showed that HPMCP molecules in low concentrations underwent strong aggregation below pH 4.8. Such HPMCP aggregation induces a physical barrier in the matrix structures of the gelatin/HPMCP gels, which inhibits the drug release at pH 1.2. This hydrogel delivery system using polymer blends of gelatin/HPMCP can be used in oral gel formulations with pH-responsive properties.
橋本 俊輔*; 中島 健次; 菊地 龍弥*; 蒲沢 和也*; 柴田 薫; 山田 武*
Journal of Molecular Liquids, 342, p.117580_1 - 117580_8, 2021/11
被引用回数:3 パーセンタイル:28.4(Chemistry, Physical)エチレングリコール水溶液中に二酸化ケイ素(SiO)ナノ粒子を分散したナノ流体の準弾性中性子散乱測定(QENS)およびパルス磁場勾配核磁気共鳴分析(PFGNMR)を行った。研究目的は、このナノ流体の熱伝導率が理論値を超えて増加するメカニズムを解明することだった。得られた実験結果は、SiOナノ粒子の周りの液体分子の運動が非常に制限されているため、SiOナノ粒子の添加により、エチレングリコール水溶液中の液体分子の自己拡散係数が低下していることを示す。そして温度一定の条件で、SiOナノ流体中で、液体分子の自己拡散係数が減少するにつれて、熱伝導率が増加した。
伊藤 華苗; 山田 武*; 篠原 朗大*; 高田 慎一; 川北 至信
Journal of Physical Chemistry C, 125(39), p.21645 - 21652, 2021/10
被引用回数:2 パーセンタイル:30.86(Chemistry, Physical)The catalyst layer (CL) in polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) plays a critical role in the performance of a PEFC. In this study, we investigate the water dynamics in the CL using quasielastic neutron scattering (QENS) and small-angle neutron scattering. The temperature dependence of the mean square displacement u shows that the freezing of water does not occur at a melting temperature in the Nafion thin film of the CL, suggesting that the water is confined in a smaller region than 15 . The QENS measurements established three kinds of water in the CL: immobile water tightly connected to a sulfonic group, water in a fast mode assigned to free diffusion restricted in a sphere, and water in a slow mode described by a jump diffusion model. Assuming that these three modes were independent, the number of water molecules in each mode was estimated. On discussing the structure and dynamics elucidated in the study, we finally conclude that the coupled model of the fast and slow modes is plausible for describing the diffusion of water confined in the thin Nafion film of the CL.
奥村 拓馬*; 東 俊行*; Bennet, D. A.*; Caradonna, P.*; Chiu, I.-H.*; Doriese, W. B.*; Durkin, M. S.*; Fowler, J. W.*; Gard, J. D.*; 橋本 直; et al.
IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 31(5), p.2101704_1 - 2101704_4, 2021/08
被引用回数:1 パーセンタイル:11.71(Engineering, Electrical & Electronic)超伝導転移端センサー(TES)マイクロ熱量計は、優れたエネルギー分解能と高い効率を持った、加速器施設での実験に理想的なX線検出器である。高強度パルス荷電粒子ビームを用いたTES検出器の性能を研究するために、日本の陽子加速器研究施設(J-PARC)でパルスミュオンビームを用いてX線スペクトルを測定した。X線エネルギーの実質的な時間的シフトがパルスミュオンビームの到着時間と相関していることを発見した。これは、最初のパルスビームからのエネルギー粒子の入射によるパルスパイルアップによって合理的に説明された。
奥村 拓馬*; 東 俊行*; Bennet, D. A.*; Caradonna, P.*; Chiu, I. H.*; Doriese, W. B.*; Durkin, M. S.*; Fowler, J. W.*; Gard, J. D.*; 橋本 直; et al.
Physical Review Letters, 127(5), p.053001_1 - 053001_7, 2021/07
被引用回数:9 パーセンタイル:78.48(Physics, Multidisciplinary)超伝導遷移エッジ型センサーマイクロカロリメーターを用いて、鉄のミュー原子から放出される電子X線を観測した。FWHMでの5.2eVのエネルギー分解能により、電子特性およびX線の非対称の広いプロファイルを約6keVの超衛星線線とともに観察することができた。このスペクトルは、電子のサイドフィードを伴う、負ミュオンと殻電子による核電荷の時間依存スクリーニングを反映している。シミュレーションによると、このデータは電子殻および殻の正孔生成と、ミュオンカスケードプロセス中のそれらの時間発展を明確に示している。
吉田 章吾*; 小山 岳秀*; 山田 陽彦*; 中井 祐介*; 上田 光一*; 水戸 毅*; 北川 健太郎*; 芳賀 芳範
Physical Review B, 103(15), p.155153_1 - 155153_5, 2021/04
被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)SmS, a protopypical intermediate valence compound, has been studied by performing high-pressure nuclear magnetic resonance measurements. The observation of an additional signal at high pressure gives evidence of a magnetic phase transition. The cancellation of the hyperfined fields at the S site suggests a type-II antiferromagnetic structure.
松浦 直人*; 山田 武*; 富永 大輝*; 小林 誠*; 中川 洋; 川北 至信
JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011068_1 - 011068_6, 2021/03
飛行時間分析型後方散乱分光器DNAにおける散乱強度の位置依存性を調査した。垂直方向(位置敏感一次元検出器(PSD)のピクセル方向)と水平方向(PSD毎)の両方で周期的な構造が見られた。DNAに設置されたソラースリットとアナライザー結晶の設計値を超えた過度な湾曲が、強度分布の起源であると考えられる。我々は、強度の位置依存性と弾性散乱のエネルギーオフセットを系統的に補正できるソフトウェアを開発した。このソフトウェアにより、本来の散乱強度からのずれが補正でき、エネルギー分解能などのデータの質も向上させることができる。
富永 大輝*; 小林 誠*; 山田 武*; 松浦 直人*; 川北 至信; 笠井 聡*
JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011095_1 - 011095_5, 2021/03
トップローディング型冷凍機用の垂直移動型試料交換機が、J-PARC MLFのBL02に設置された中性子分光器の利用支援のために開発された。PEACEと名付けられたこの試料交換機は、中性子照射位置での試料位置の再現性を、PEEKと呼ぶ物質でできたガイドを利用して制御している。3つの試料位置でのバックグラウンド散乱のプロファイルの変化は1.6%以内であることが分かった。この結果は、垂直軸からの試料位置の偏差が0.3mmであることを考えると妥当である。
富永 大輝*; 川北 至信; 中川 洋; 山田 武*; 柴田 薫
JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011086_1 - 011086_5, 2021/03
後方散乱型中性子分光器、特にJ-PARC MLFのBL02(DNA)分光器用に最適化された二重円筒型石英試料セルを開発した。一端を閉じられた石英ガラス管を0.55mmの厚みまで削り、内筒を底部の突起によって外筒に同芯になるように挿入する。この石英セルは、標準的に用いられているアルミセルの表面に触れさせたくない試料に用いられる。石英セルと標準アルミセルの容器散乱の効果を重水バッファ試料を使って中性子準弾性散乱実験(QENS)により確かめた。Qが1[1/A]未満の領域では石英セルとアルミ容器の弾性散乱プロファイルはほぼ同一であった。一方Qが1[1/A]以上の領域では、石英ガラスのFSDPのために、プロファイルが異なることが分かった。この領域では、吸収補正や石英セルの個々の厚みの差を考慮した解析が必要である。
山田 隆二*; 木村 誇*; 苅谷 愛彦*; 佐野 雅規*; 對馬 あかね*; Li, Z.*; 中塚 武*; 國分 陽子; 井上 公夫*
砂防学会誌, 73(5), p.3 - 14, 2021/01
本研究では、深層崩壊発生履歴の高精度・高分解能復元に有効な試料採取および選定方法と年代値の適切な取扱について議論した。中部山岳地域で大規模な深層崩壊が発生した2箇所(ドンドコ沢岩石流れと大月川岩屑流)の土壌埋没樹木を試料とした事例研究を行った。年代測定は加速器質量分析計による放射性炭素年代測定法と酸素同位体比年輪年代測定法で行った。ドンドコ沢岩石流れによる堰止湖沼堆積物中から採取した試料は、887年の五畿七道地震に関連する年代値を示し、それ以前に他のイベントが存在した可能性も示唆した。一方、大月川岩屑流による崩壊堆積物から採取した試料年代値は特定の時期に集中しなかった。大規模土砂移動現象の発生年を正確に知るための試料として保存状態の良い大径樹幹や枝を用いることによって、大雨や大規模地震を示した古文書との対比も可能であることがわかった。
椎野 佳祐*; 大友 季哉; 山田 武*; 有馬 寛*; 廣井 孝介; 高田 慎一; 三宅 純平*; 宮武 健治*
ACS Applied Polymer Materials (Internet), 2(12), p.5558 - 5565, 2020/11
To achieve high-performance proton-exchange membranes (PEMs), understanding of the polymer structure/ property relationship is crucial. In particular, the structure of water clusters (number, size, interdomain distance, interconnectivity, etc.) and hydrophobic domains dominates important membrane properties, such as proton conductivity and mechanical strength, which can be adjusted by the monomer sequence in the polymer chains. In the present paper, we have prepared three sulfonated polyphenylene-based copolymers (SPP-MP, SPP-BP, and SPP-QP) whose main chain components were the same but their sequence differed by the use of different hydrophobic monomers (monophenylene, -MP; biphenylene, -BP; and quinquephenylene, -QP, respectively). Careful investigation of the proton nuclear magnetic resonance (1H NMR) spectra suggested that the randomness of the hydrophilic component (sulfophenylene unit) was dominated by the hydrophobic component: 51 % for -MP, 32 % for -BP, and 19 % for -QP, respectively. Transmission electron microscopy (TEM) observation of the three polyphenylene ionomer membranes revealed that the lower randomness of the hydrophilic component caused a larger hydrophilic domain size in their phase-separated morphology under dry conditions. Small-angle X-ray scattering (SAXS) measurements suggested that SPP-QP, with the lowest randomness of the hydrophilic component, possessed the most pronounced periodic structure under humidified conditions.
Gonzalz, M. A.*; Borodin, O.*; 古府 麻衣子; 柴田 薫; 山田 武*; 山室 修*; Xu, K.*; Price, D. L.*; Saboungi, M.-L.*
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(17), p.7279 - 7284, 2020/09
被引用回数:13 パーセンタイル:78.18(Chemistry, Physical)"Water-in-salt" (WIS) and "water-in-bisalt" (WIBS) electrolytes have recently been developed for Li-ion batteries. We report Quasielastic Neutron Scattering (QENS) measurements on solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, and a WIBS electrolyte at one concentration. The data were Fourier transformed to obtain experimental intermediate scattering functions (ISFs) and compared with corresponding quantities obtained from Molecular Dynamics (MD) simulations. Both QENS and MD ISFs could be fitted well by a single stretched exponential function to obtain apparent translational diffusion coefficients for the water molecules. The QENS values agree well with the MD simulations for the solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, but MD simulations predict a slower relaxation of water compared to QENS for the WIBS electrolyte. Comparison of the incoherent and coherent scattering reveals much faster water dynamics compared with structural relaxation of the ionic framework.
Wang, H.*; 大津 秀暁*; 千賀 信幸*; 川瀬 頌一郎*; 武内 聡*; 炭竃 聡之*; 小山 俊平*; 櫻井 博儀*; 渡辺 幸信*; 中山 梓介; et al.
Communications Physics (Internet), 2(1), p.78_1 - 78_6, 2019/07
被引用回数:7 パーセンタイル:56.64(Physics, Multidisciplinary)陽子(あるいは中性子)過剰核の効率的な生成経路を探索することは、原子核反応研究の主な動機のひとつである。本研究では、Pdに対する核子当たり50MeVの陽子および重陽子入射による残留核生成断面積を逆運動学法によって測定した。その結果、重陽子入射ではAgやPd同位体の生成断面積が大きくなることを実験的に示した。また、理論計算による解析から、この生成断面積の増大は重陽子の不完全融合反応に起因することを示した。これらの結果は、陽子過剰核の生成において重陽子のような弱束縛核の利用が有効であることを示すものである。
渡邉 環*; 外山 毅*; 花村 幸篤*; 今尾 浩司*; 上垣外 修一*; 鴨志田 敦史*; 河内 敏彦*; 小山 亮*; 坂本 成彦*; 福西 暢尚*; et al.
Proceedings of 16th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.1105 - 1108, 2019/07
現在、仁科加速器研究センターにおいて、超伝導加速空洞を建設中である。破壊型ビーム診断装置を用いたビーム測定は脱ガスを発生するため、超伝導加速空洞の性能を示すQ値や表面抵抗値を、長期的に維持することが難しくなる。そのために、非破壊型のビーム診断装置による測定が必須となる。そこで、斜めに四分割した静電型ピックアップを用いたビーム位置モニターシステム(BEPM)の開発を行い、計11台を完成させた。このシステムは、BEPM間の距離を正確に測定した2台のBEPMを用いて、ビームの飛行時間(TOF)を測定し、ビームの位置情報と同時に、ビームエネルギー値も得られるという利点を有する。終段のBEPMは、ビームエネルギーの情報が非常に重要になる、超重元素探索装置GARIS IIIや、医療用RIアスタチンの製造に使用される予定である。2019年度は、BEPM内にワイヤーを張り、上下左右に動かすことにより、そのワイヤーの位置と各電極の出力の相関を測定する校正作業(マッピング)を行うため、BEPMを固定する冶具とワイヤーを囲むダミーダクトの設計と製作を行った。校正装置本体は、J-PARC 50GeVシンクロトロンMRのマッピング用に開発された校正装置を利用させて頂いた。今回の学会では、マッピングによる測定の結果とその考察にについて発表をする。
阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 大杉 武史; 中澤 修; 山田 尚人*; 百合 庸介*; 佐藤 隆博*
QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 140, 2019/03
フェライト処理による有害元素の固定化技術の開発のため、固定化性能に影響を及ぼす可能性のある陰イオンを分析する必要がある。本研究では、異なる金属元素を複数の鉄源を用いて合成したフェライトのマイクロPIXE分析を行い、合成したフェライトの違いを組成の観点から明らかにすることを試みた。元素のマッピングデータとピクセルごとの信号強度の相関をとった結果、Agでは、陰イオンの分布がいずれも0に近い部分に分布していた。また、Pbでは横軸に広がった分布となっており、Crでは縦軸に広がった分布となった。今回の結果では、陰イオンの種類ではなく、対象とする金属元素により分布の相関に違いがあることがわかった。