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論文

Weakened oxygen adsorbing the Pt-O bond of the Pt catalyst induced by vacancy introduction into carbon support

岡崎 宏之*; 出崎 亮*; 越川 博*; 松村 大樹; 池田 隆司*; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Journal of Physical Chemistry C, 127(49), p.23628 - 23633, 2023/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Physical)

The change in the oxygen adsorption states of Pt nanoparticles by ion irradiation of the carbon support is studied by in situ X-ray absorption spectroscopy measurements. The difference spectra around a Pt L$$_{3}$$ edge due to oxygen adsorption are recorded, and a lowering in the Pt-O antibonding level by the ion irradiation is observed, thus resulting in a weakening of the Pt-O bond. This indicates that the introduction of vacancies in the carbon support would result in weak Pt-O bonds assumable through the stronger Pt-C interaction, which is considered to enhance the oxygen reduction reaction activity of the deposited Pt nanoparticles. Theoretical studies have demonstrated that the vacancies affect Pt through the Pt-C interaction and then result in the weakening of the Pt-O bond.

論文

Roles of excess minority carrier recombination and chemisorbed O$$_{2}$$ species at SiO$$_{2}$$/Si interfaces in Si dry oxidation; Comparison between p-Si(001) and n-Si(001) surfaces

津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 山本 善貴*; 山本 幸男*; 高桑 雄二*

Journal of Chemical Physics, 157(23), p.234705_1 - 234705_21, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

This paper gives experimental evidence for that (1) the excess minority carrier recombination at the SiO$$_2$$/p-Si(001) and SiO$$_2$$/n-Si(001) interfaces is associated with the O$$_2$$ dissociative adsorption, (2) the 700-eV X-ray induced enhancement of the SiO$$_2$$ growth is not caused by the band flattening due to the surface photovoltaic effect but ascribed to the electron-hole pair creation due to core level photoexcitation for the spillover of the bulk Si electronic states to the SiO$$_2$$ layer, (3) changes of band bending result from the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site when turning on and off the X-ray irradiation, and (4) a metastable chemisorbed O$$_2$$ species (Pb1-paul) plays a decisive role in combining two kinds of the reaction loops of single- and double-step oxidation. Based on the experimental results, the unified Si oxidation reaction model mediated by point defect generation [Jpn. J. Appl. Phys. 59, SM0801 (2020)] is extended from a viewpoint of (a) the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site and (b) the trapping-mediated adsorption through the chemisorbed O$$_2$$ species at the SiO$$_2$$/Si interface.

論文

Activity enhancement of platinum oxygen-reduction electrocatalysts using ion-beam induced defects

木全 哲也*; 垣谷 健太*; 山本 春也*; 下山 巖; 松村 大樹; 岩瀬 彰宏*; Mao, W.*; 小林 知洋*; 八巻 徹也*; 寺井 隆幸*

Physical Review Materials (Internet), 6(3), p.035801_1 - 035801_7, 2022/03

 被引用回数:7 パーセンタイル:71.37(Materials Science, Multidisciplinary)

High activity is one of the primary requirements for the catalysts in proton exchange membrane fuel cell applications. Previous computational studies suggested that the catalytic activity of Pt nanoparticles could be enhanced by a Pt-carbon (C) support interaction. We have recently found that an enhanced electronic interaction occurs at the interface between an argon-ion (Ar$$^{+}$$)-irradiated glassy carbon (GC) surface and Pt nanoparticles. Here, we report a more than two-fold increase in specific activity (SA) for the Pt nanoparticles on the Ar$$^{+}$$-irradiated GC substrate compared to that on the non-irradiated GC substrate. The mechanism of this activity enhancement was investigated by local structure analysis of the interface. Ar$$^{+}$$ irradiation of the carbon support led to the formation of the Pt-C bonding, thus protecting the deposited Pt nanoparticles from oxidation.

論文

Anisotropic physical properties of layered antiferromagnet U$$_2$$Pt$$_6$$Ga$$_{15}$$

松本 裕司*; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 竹内 徹也*; 三宅 厚志*; 徳永 将史*

Journal of the Physical Society of Japan, 90(7), p.074707_1 - 074707_6, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

A uranium intermetallic compound U$$_2$$Pt$$_6$$Ga$$_{15}$$ was successfully synthesized. This compound crystallizes in the hexagonal Sc$$_{0.6}$$Fe$$_2$$Si$$_{4.9}$$-type structure. Antiferromagnetic transition with highly magnetic anisotropy was established by the physical property measurements.

論文

Study of neutron-nuclear spin correlation term with a polarized Xe target

酒井 健二; 奥 隆之; 奥平 琢也; 甲斐 哲也; 原田 正英; 廣井 孝介; 林田 洋寿*; 加倉井 和久*; 清水 裕彦*; 広田 克也*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011116_1 - 011116_6, 2021/03

中性子基礎物理学において、パリティ非保存(PNC)項や時間反転非保存項と干渉する中性子スピン$${bf s}$$と標的核スピン$${bf I}$$の相関項$${bf s}cdot{bf I}$$は重要な研究テーマである。中性子共鳴ピーク付近でPNC項の増大が測定され、スピン交換光ポンピング(SEOP)法により$$sim 10^{-1}$$の偏極が得られるキセノン(Xe)は、本研究にとって興味深い原子核である。我々は小型SEOPシステムを用いた偏極Xe標的を開発し、核破砕中性子源で得られる大強度の熱外中性子ビームを利用した$${bf s}cdot{bf I}$$項の研究を計画している。その第一段階として、我々は$$^{129}$$Xeの9.6eV共鳴ピーク付近でのXe偏極時と非偏極時の中性子透過率比の変化$$Delta R$$を捕らえることで、$${bf s}cdot{bf I}$$項に起因する中性子偏極能力の測定をJ-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)のBL10で試みた。実験では、本測定系がドップラーブロードニングの影響($$Delta R_{rm DB} , {approx},10^{-2}$$)を検知できることを実証した上で、初期結果として有意な$$Delta R$$の値を得ている。現在は$$Delta R$$をより詳細に評価するために、核磁気・電子スピン共鳴法によるXe偏極度の導出を進めている。

論文

Changes in electronic structure of carbon supports for Pt catalysts induced by vacancy formation due to Ar$$^{+}$$ irradiation

岡崎 宏之*; 垣谷 健太*; 木全 哲也*; 出崎 亮*; 越川 博*; 松村 大樹; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Journal of Chemical Physics, 152(12), p.124708_1 - 124708_5, 2020/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:25.92(Chemistry, Physical)

X-ray absorption spectroscopy measurements were performed for the C K-edge of Pt nanoparticles on Ar$$^{+}$$-irradiated carbon supports in order to elucidate the origin of improved catalyst performance after the introduction of vacancies into the carbon support. We observed a change in the electronic structure at the interface between the Pt nanoparticles and the carbon support after vacancy introduction, which is in good agreement with theoretical results. The results indicated that vacancy introduction resulted in a drastic change in the Pt-C interactions, which likely affected the d-band center of the Pt nanoparticles and led to the enhancement of the oxygen reduction reaction in catalysts.

論文

FE-SEM observation of chains of nanohillocks in SrTiO$$_{3}$$ and Nb-doped SrTiO$$_{3}$$ surfaces irradiated with swift heavy ions

喜多村 茜; 石川 法人; 近藤 啓悦; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 460, p.175 - 179, 2019/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:32.64(Instruments & Instrumentation)

高速重イオン(SHI)がセラミックスに真上から入射すると、SHI一つに対してヒロック(ナノメートルサイズの隆起物)が一つ表面に形成される。一方で近年、SHIがチタン酸ストロンチウム(SrTiO$$_{3}$$)や酸化チタン(TiO$$_{2}$$)の表面をかするように入射した場合、表面にはイオンの飛跡に沿って連続的に複数個のヒロックが形成されると報告された。これらは原子間力顕微鏡(AFM)を用いて観察されており、観察結果にはAFMのプローブ寸法由来の測定誤差を含んでいる。そこで本研究では、ヒロックのサイズより十分小さい分解能(1.5nm)を有し、非接触で観察可能な電界放出形走査電子顕微鏡(FE-SEM)を用いて連続ヒロックを観察する手法を検討した。本発表では成功した連続ヒロックのFE-SEM観察結果とともに、AFM観察との比較を通して連続ヒロックの形状を報告する。

論文

FE-SEM observations of multiple nanohillocks on SrTiO$$_{3}$$ irradiated with swift heavy ions

喜多村 茜; 石川 法人; 近藤 啓悦; 藤村 由希; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 44(3), p.85 - 88, 2019/06

高速重イオンがセラミックスに真上から入射すると、イオン一つに対してヒロック(ナノメートルサイズの隆起物)が一つ表面に形成される。一方で近年、SHIがチタン酸ストロンチウム(SrTiO$$_{3}$$)や酸化チタン(TiO$$_{2}$$)の表面をかするように入射した場合、表面にはイオンの飛跡に沿って連続的に複数個のヒロックが形成されると報告された。これらは原子間力顕微鏡(AFM)を用いて観察されており、観察結果にはAFMのプローブ寸法由来の測定誤差を含んでいる。そこで本研究では、ヒロックのサイズより十分小さい分解能(1.5nm)を有し、非接触で観察可能な電界放出形走査電子顕微鏡(FE-SEM)を用いて連続ヒロックを観察し、形状の違いを検討した。SrTiO$$_{3}$$はNbを添加することで電気伝導性が発現する。SrTiO$$_{3}$$(100)とNbを0.05wt%添加した単結晶SrTiO$$_{3}$$(100)に対し、350MeVのAuビームを、単結晶表面に対するイオンの入射角が2度以下となるよう照射した。照射後のFE-SEM観察によって、SrTiO$$_{3}$$(100)表面には長さ数百nmにわたって直径20nmのヒロックが連続的に形成されていた一方で、Nbを添加したSrTiO$$_{3}$$(100)表面では、ほぼ同じ長さで凹状に溝が形成されていることがわかった。これらの形状の違いは電気伝導性とそれによる熱伝導性の違いが起因し、イオントラックの温度が融点付近になるSrTiO$$_{3}$$(100)ではヒロックが、昇華温度にまで上昇するNb添加SrTiO$$_{3}$$(100)では溝ができると考えられる。

論文

X-ray absorption study of platinum nanoparticles on an ion-irradiated carbon support

垣谷 健太*; 木全 哲也*; 八巻 徹也*; 山本 春也*; 松村 大樹; 田口 富嗣*; 寺井 隆幸*

Radiation Physics and Chemistry, 153, p.152 - 155, 2018/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:30.05(Chemistry, Physical)

The chemical state and local structure of 2.6-nm-sized platinum (Pt) nanoparticles on an ion-irradiated glassy carbon (GC) substrate were investigated by X-ray absorption fine structure measurements. The partial oxidation of the Pt nanoparticles was confirmed by the peak intensity in the near-edge region of the absorption spectrum. The analysis of the extended region revealed a higher coordination number and shorter bond length of Pt-Pt compared to those of the Pt nanoparticles on the non-ion-irradiated GC. Thus, Pt nanoparticles on the ionirradiated GC substrate were found to hold a rigid metallic coordination during the oxidation.

論文

Platinum nanoparticles on the glassy carbon surface irradiated with argon ions

木全 哲也*; 加藤 翔*; 八巻 徹也; 山本 春也; 小林 知洋*; 寺井 隆幸*

Surface & Coatings Technology, 306(Part A), p.123 - 126, 2016/11

 被引用回数:13 パーセンタイル:52.49(Materials Science, Coatings & Films)

酸素還元反応(ORR)活性を有するPtナノ微粒子は、固体高分子形燃料電池の正極触媒として用いられており、その活性向上が求められている。本研究では、グラッシーカーボン(GC)基板に380keV Arイオンを照射した後、その上へPtナノ微粒子をスパッタ蒸着することによって、照射された担体表面がORR活性に及ぼす影響を調べた。フルエンス1。0$$times$$10$$^{16}$$ ions/cm$$^2$$で照射したGC基板上に作製したPtナノ微粒子は、未照射より約2。5倍高い活性化支配電流密度を示し、Arイオン照射によるORR活性の向上が初めて見出された。X線光電子分光スペクトルにおいて、担体GCとPtナノ微粒子との間に電荷移動を伴う相互作用が生じていることが明らかとなり、これが活性向上の起源であると考えられる。

論文

Determination of low-level radiostrontium, with emphasis on ${it in situ}$ pre-concentration of Sr from large volume of freshwater sample using Powdex resin

富田 純平; 山本 政儀*; 野崎 天生; 谷村 嘉彦*; 大石 哲也

Journal of Environmental Radioactivity, 146, p.88 - 93, 2015/08

 被引用回数:12 パーセンタイル:35.16(Environmental Sciences)

An improved analytical method was developed for determining of low levels of radiostrontium in environmental freshwater samples. Emphasis was placed to the in situ pre-concentration of radiostrontium with Powdex resin in large volumes (100-300 L) of freshwater samples from many locations without using of deleterious substances such as NaOH and mineral acids. Measuring electric conductivity (EC) of water samples enabled the estimation of the amount of Powdex resin required for quantitative recovery of Sr from the large water samples in the field. The Powdex resin that adsorbed Sr was brought back to the laboratory, and Sr adsorbed in the resin was eluted by 8 M HNO$$_{3}$$ together with Sr carrier added. Strontium was radiochemically separated by the cation exchange method for $$beta$$ counting after removal of most of the Ca using Ca(OH)$$_{2}$$ precipitation. Through the procedure the Sr chemical yield was 88% on average. This analytical method was verified by analyzing 170 L of water samples with different salinity values, to which a known amount of $$^{90}$$Sr was added. The detection limits of $$^{90}$$Sr activities obtained using the 170 L water samples was estimated to be approximately 0.1 mBq L$$^{-1}$$ for a counting time of 100 min. The method was also applied to environmental samples collected from Ibaraki and Fukushima prefectures; their $$^{90}$$Sr activities ranged from 0.16 to 0.93 mBq L$$^{-1}$$.

論文

Crossover phase diagram and electronic state in the heavy-fermion metamagnets UIr$$_2$$Zn$$_{20}$$ and UCo$$_2$$Zn$$_{20}$$

広瀬 雄介*; 竹内 徹也*; 本多 史憲*; 吉内 伸吾*; 萩原 政幸*; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範; 摂待 力生*; 大貫 惇睦

Journal of the Physical Society of Japan, 84(7), p.074704_1 - 074704_10, 2015/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.25(Physics, Multidisciplinary)

Magnetic phase diagram of two heavy fermion metamagnets UIr$$_2$$Zn$$_{20}$$ and UCo$$_2$$Zn$$_{20}$$ is investigated. UIr$$_2$$Zn$$_{20}$$ shows a reconstruction of the electronic states across the metamagnetic crossover. However, UCo$$_2$$Zn$$_{20}$$ shows a rather continuous evolution. The remarkable difference in both compounds can be accounted for by different degree of hybridization between 5$$f$$ and ligand electrons.

論文

Estimation of relative biological effectiveness for boron neutron capture therapy using the PHITS code coupled with a microdosimetric kinetic model

堀口 洋徳*; 佐藤 達彦; 熊田 博明*; 山本 哲哉*; 榮 武二*

Journal of Radiation Research, 56(2), p.382 - 390, 2015/03

 被引用回数:23 パーセンタイル:69.26(Biology)

ホウ素中性子捕捉療法(BNCT)の治療計画のためには、ホウ素の中性子捕獲反応により生成する$$alpha$$粒子やLi原子核に対する細胞生存率の生物学的効果比(RBE)を評価する必要がある。しかし、BNCTによる線量は、$$alpha$$粒子やLi原子核のみならず、窒素の中性子捕獲反応により生成する0.54MeVの陽子、水素と中性子の弾性散乱で生成する連続エネルギースペクトルを持つ陽子、水素の中性子捕獲反応で生成する$$gamma$$線とその2次電子など、多様な放射線により構成される。そこで、これらすべての放射線照射に対する細胞生存率のRBEを統一のモデルで評価するため、PHITSとMKモデルを組合せた新たなBNCT用RBE評価モデルを構築した。構築したモデルは、試験管及び水ファントム内で照射したホウ素含有及び非含有細胞の生存率をよく再現可能であり、BNCTの生物学的線量評価の高度化に有用となることがわかった。

論文

Unique Fermi surface and emergence of charge density wave in EuGa$$_4$$ and EuAl$$_4$$

仲村 愛*; 平仲 裕一*; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; 三浦 泰直*; 堤 泰樹*; 森 晶宣*; 石田 一裕*; 三田村 勝哉*; 広瀬 雄介*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.011012_1 - 011012_6, 2014/06

Two europium compounds with the same structure EuGa$$_4$$ and EuAl$$_4$$ have been investigated. The Fermi surfaces revealed experimentally show a peculiar feature: flat Fermi surface sheets appear parallel to the tetragonal [110] planes. Reflecting this, a charge density wave transition due to the nesting of Fermi surface sheets has been observed in EuAl$$_4$$.

論文

Transport properties of UT$$_2$$Zn$$_{20}$$ (T: Co, Ir)

広瀬 雄介*; 竹内 徹也*; 吉内 伸吾*; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範; 摂待 力生*; 大貫 惇睦

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.011056_1 - 011056_6, 2014/06

Transport properties of UT$$_2$$Zn$$_{20}$$ (T: Co, Ir) have been investigated by measuring Hall effect. Overall behavior is explained by the skew scattering on the impurity model at high temperatures and the periodic Anderson model at low temperatures. Rather complicated behavior was observed in UIr$$_2$$Zn$$_{20}$$ with ferromagnetic instability, implying the electronic modification under magnetic field.

論文

Imidazolium cation based anion-conducting electrolyte membranes prepared by radiation induced grafting for direct hydrazine hydrate fuel cells

吉村 公男; 越川 博; 八巻 徹也; 猪谷 秀幸*; 山本 和矢*; 山口 進*; 田中 裕久*; 前川 康成

Journal of the Electrochemical Society, 161(9), p.F889 - F893, 2014/06

 被引用回数:21 パーセンタイル:59.69(Electrochemistry)

イミダゾリウムカチオンを有するグラフト型アニオン伝導電解質膜を、テトラフルオロエチレン・エチレン共重合体(ETFE)膜に${it N}$-ビニルイミダゾールとスチレンを放射線グラフト重合により共重合する過程と、それに続く${it N}$-プロピル化およびイオン交換反応により作製した。得られたアニオン膜は、イオン交換容量は1.20mmol/g、導電率は28mS/cmであった。80$$^{circ}$$Cの1M KOH中での耐アルカリ性を評価した結果、浸漬250時間後でも10mS/cm以上の導電率が維持され、高い耐アルカリ性を有することがわかった。本研究のアニオン膜を用いて作製した水加ヒドラジン燃料電池において最高出力75mW/cm$$^{2}$$を確認した。

論文

Observation of the laser-induced surface dynamics using the single-shot soft X-ray laser probe

長谷川 登; 越智 義浩; 河内 哲哉; 錦野 将元; 石野 雅彦; 今園 孝志; 海堀 岳史; 守田 利昌; 佐々木 明; 寺川 康太*; et al.

X-Ray Lasers 2012; Springer Proceedings in Physics, Vol.147, p.117 - 120, 2014/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Electrical & Electronic)

フェムト秒レーザーによるアブレーションダイナミクスは数値シミュレーションによる予測が多数されているが、観測が困難であるため実験的な解明が遅れている分野である。われわれはフェムト秒レーザーポンプ・軟X線レーザープローブを用いた時間分解軟X線反射イメージング光学系を構築し、白金におけるアブレーションダイナミクスの観測を行った。ガウス型の強度分布を持ったフェムト秒レーザー光照射によって、スポット内の局所フルエンスの違いに起因した軟X線反射率の時間発展の違いを観測することに世界で初めて成功した。

論文

Preparation of tungsten carbide nanoparticles by ion implantation and electrochemical etching

加藤 翔; 八巻 徹也; 山本 春也; 箱田 照幸; 川口 和弘; 小林 知洋*; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.149 - 152, 2013/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.73(Instruments & Instrumentation)

本研究では、イオン注入と電気化学エッチングを組合せて、グラッシーカーボン基板上に炭化タングステン(WC)のナノ微粒子を作製した。実験では、100keV W$$^+$$をグラッシーカーボン基板に照射して注入試料を作製した後、水酸化ナトリウム水溶液中で注入試料の表面をアノード酸化によりエッチングした。試料の分析にはX線光電子分光(XPS), ラザフォード後方散乱分析(RBS), 透過型電子顕微鏡(TEM)を用いた。XPS, RBSの結果から、試料中でWCが形成されていたことと、電気化学エッチングによってその高濃度導入面が表面に露出したことが確認できた。断面TEMによって直径約10nmのナノ微粒子が表層に存在している様子が観察された。

論文

Magnetic and Fermi surface properties of EuGa$$_4$$

仲村 愛*; 平仲 裕一*; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; 三浦 泰直*; 堤 泰樹*; 森 晶宣*; 石田 一裕*; 三田村 勝哉*; 広瀬 雄介*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 82(10), p.104703_1 - 104703_10, 2013/10

 被引用回数:35 パーセンタイル:81.11(Physics, Multidisciplinary)

High quality single crystals of EuGa$$_4$$ have been grown from Ga flux. Electrical resistivity, magnetic susceptibility, high-field magnetization, specific heat, thermoelectric power and de Haas-van Alphen effect were investigated. Antiferromagnetic transition due to divalent Eu atoms were observed at 16.5 K. A charge density wave transition was also found under high pressure accompanied by a Fermi surface reconstruction. These observations were fully accounted for by the Fermi surface topology and corresponding band calculations.

論文

軟X線レーザー干渉計と反射率計を用いたフェムト秒レーザーアブレーションダイナミクスの計測

錦野 将元; 長谷川 登; 石野 雅彦; 山極 満; 河内 哲哉; 南 康夫*; 寺川 康太*; 武井 亮太*; 馬場 基芳*; 末元 徹; et al.

JAEA-Conf 2013-001, p.16 - 19, 2013/09

フェムト秒レーザーアブレーションに関する興味深い現象が数多く報告されているが、その基礎的なメカニズムは理解されていない。そこでプラズマ励起軟X線レーザーによる軟X線干渉計を用いたアブレーションフロントの膨張過程の観測、及び軟X反射率計測からアブレーションフロントの表面状態について研究を開始した。特に、ガウス型の強度分布を持ったポンプ光を用いることで、局所フルエンスに対するアブレーションダイナミクスの依存性を明らかにすることを試みている。反射率計測の結果からは、局所照射フルエンスに対して閾値特性を持ったアブレーションダイナミクスの変化が計測されている。しかし、これまでに干渉計測と反射率計測を併せたアブレーションダイナミクスの検討は十分に行えていなかった。本研究では系統的な計測時間やポンプレーザー照射強度における軟X線干渉計測と軟X線反射率計測の結果を比較し検討を行う。

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