深冷蒸留を用いた水素同位体分離

山西 敏彦

プラズマ・核融合学会誌, 92(1), p.21 - 25, 2016/01

AA2015-0316.pdf:0.93MB

http://www.jspf.or.jp/Journal/PDF_JSPF/jspf2016_01/jspf2016_01-21.pdf

核融合炉トリチウム燃料システムでは、燃料としての重水素及びトリチウムの精製と、不純物としての軽水素の除去、炉で生じたトリチウム水からのトリチウムの最終的回収のために、水素同位体分離系が必要である。この水素同位体分離系では、比較的大流量の処理量を確保すると共に、軽水素中のトリチウムを低濃度にまで(環境放出レベル)下げるために高い分離係数が必要である。よって、大流量,高分離係数、両者を満たすことが可能な深冷蒸留塔が採用されている。また、深冷蒸留法は、カナダ及び韓国の重水炉において、重水からのトリチウム回収の最終プロセスとしても採用されている。ここでは、深冷蒸留塔の分離原理、これまでの研究開発状況、今後の課題について記述する。

Recent progress on tritium technology research and development for a fusion reactor in Japan Atomic Energy Agency

林 巧; 中村 博文; 河村 繕範; 岩井 保則; 磯部 兼嗣; 山田 正行; 鈴木 卓美; 倉田 理江; 小柳津 誠; 枝尾 祐希; et al.

Fusion Science and Technology, 67(2), p.365 - 370, 2015/03

https://doi.org/10.13182/FST14-T31

Tritium Process Laboratory (TPL) of Japan Atomic Energy Agency (JAEA) was constructed in1985, and started in 1988, in order to develop key technologies for fusion fuel cycle, and also to demonstrate safety handling technologies. TPL has a license, which can handle 9.25 PBq of tritium per day and store 22.2 PBq of total tritium. DEMO Design and R&D building was also newly constructed at Rokkasho-Aomori establishment of JAEA in 2011. This R&D building has a license, which can handle 3.7 TBq of tritium per day and store 7.4 TBq of total tritium, and also can handle other major neutron induced radioactive isotopes. Recently, our activities have been focused as follows; (1) Detritiation system R&D as an ITER task, specially for wet scrubber column development as a pilot scale; (2) Tritium tasks of DEMO R&D in the IFERC project of BA activities, such as (a) tritium accountancy, (b) tritium interactions with various materials, which will be used for DEMO, and (c) tritium durability; (3) Recovery works from the 2011 earthquake and tsunami in Tohoku Japan: This paper summarizes the above recent progress of tritium technology R&D for fusion reactor in JAEA and summarized also the lessons of learned through the recovery & maintenance work after the earthquake.

Correlation of rates of tritium migration through porous concrete

深田 智*; 片山 一成*; 竹石 敏治*; 枝尾 祐希; 河村 繕範; 林 巧; 山西 敏彦

Fusion Science and Technology, 67(2), p.99 - 102, 2015/03

https://doi.org/10.13182/FST14-T25

What affects tritium migration through porous concrete walls coated with a hydrophobic paint is reviewed from the viewpoint of tritium safety. Being taken into consideration of multi-structural concrete composed of aggregates, sand, water and cement which contents are CaO, SiO, AlO, FeO, MgO, CaSO and so on, tritium path is discussed in terms of the HTO diffusivity and adsorption coeffcient on porous walls. Measures to predict rates of tritium leak from laboratory walls to the environment and residual tritium amounts in concrete are estimated based on previous data. Three cases of accidental or chronic tritium release to laboratory air are discussed using the diffusion-adsorption model.

Investigation on degradation mechanism of ion exchange membrane immersed in highly concentrated tritiated water under the Broader Approach activities

岩井 保則; 佐藤 克美; 山西 敏彦

Fusion Engineering and Design, 89(7-8), p.1534 - 1538, 2014/10

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2014.02.018

デュポン社のナフィオンに代表されるイオン電解質膜はトリチウム水処理システムの電解セルに使用する重要な物質である。本研究ではイオン電解質膜であるナフィオンN117CS膜につき1.3810Bq/kgの高濃度トリチウム水に室温にて最長二年間浸漬させ、トリチウムベータ線による膜の劣化を観察した。高濃度トリチウム水に浸漬させた後のナフィオン膜はイオン伝導度が変化した。またラジカル反応により本来透明である膜が黄化する現象が見られた。FT-IR分析の結果、高濃度トリチウム水に浸漬させた後のナフィオン膜内に疎水性の可動性グループの形成が見られた。疎水性グループの形成により伝導度がトリチウム水浸漬後に変化したものと判断される。F NMR分析による高濃度トリチウム水に浸漬させた後のナフィオン膜の構造変化は同じ線量の線照射したものと同様であった。この結果はナフィオン膜フッ素構造の放射線による劣化において、トリチウムベータ線による劣化機構の特異性はないことを示している。

Hydrogen and water vapor adsorption properties on cation-exchanged mordenite for use to a tritium recovery system

河村 繕範; 枝尾 祐希; 岩井 保則; 林 巧; 山西 敏彦

Fusion Engineering and Design, 89(7-8), p.1539 - 1543, 2014/10

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2014.01.064

吸着や同位体交換反応プロセスを用いたトリチウム回収システムが、固体増殖ブランケットのトリチウム回収システムとして提案されている。ゼオライトは吸着材や交換反応触媒の担体として用いられるが、カチオンを交換することで容易に性質を変えることができる。本研究では、モルデナイト型ゼオライトのカチオンを遷移金属イオンで交換した試料について、77Kでの水素同位体吸着量、298Kでの水蒸気吸着量について調べた。Ag-モルデナイトが低圧部においてかなり大きな水素同位体の吸着容量を持つこと、水蒸気吸着容量はカチオン交換の影響が水素同位体吸着ほど大きくないことがわかった。Ag-モルデナイトを用いると、トリチウム回収システムの低温吸着カラムの容量を大幅に低減できる可能性がある。

Honeycomb Palladium catalyst for the oxidation of tritiated hydrocarbons produced in tritium facilities

岩井 保則; 佐藤 克美; 山西 敏彦

Fusion Science and Technology, 66(1), p.214 - 220, 2014/07

https://doi.org/10.13182/FST13-725

トリチウム化炭化水素の酸化プロセスに適用できるハニカム型パラジウム触媒を開発した。本研究ではパラジウム担持密度が反応速度に与える影響を精査するため2, 5, 10g/Lの三種類のパラジウム密度を持つ触媒を準備した。本研究では炭化水素としてトリチウム化メタンを使用した。ハニカム型パラジウム触媒におけるトリチウム化メタン酸化の総括反応速度係数を空間速度1000から6300h、メタン濃度0.004から100ppm,触媒温度322から673Kの範囲で流通式反応器を用いて評価した。触媒のパラジウム担持密度がトリチウム化メタン酸化の反応速度に与える影響はわずかであった。試験した空間速度の範囲では総括反応速度係数は空間速度に比例した。総括反応速度係数はメタン濃度が10ppm以下ではメタン濃度に依存しなかった。

Demonstration on endurance of ion exchange membrane immersed in high-concentration tritiated water under the Broader Approach activities

岩井 保則; 佐藤 克美; 河村 繕範; 山西 敏彦

Fusion Engineering and Design, 88(9-10), p.2319 - 2322, 2013/10

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2013.05.051

核融合炉から発生する高濃度トリチウム水はトリチウム水処理システムにて同位体濃縮・電気分解を行ったのち、水素同位体分離システムにて燃料純度にまで高度同位体濃縮を行うことでトリチウムの閉じ込め・再利用を図る。トリチウム水処理システムでは濃縮トリチウム水の電気分解を高分子電解セルにて行う。高分子電解セルのイオン電解質膜は高濃度トリチウム水と長期間接する代表的高分子膜であり、その放射線耐久性は幅広いアプローチ活動における研究項目となっている。本報告ではイオン電解質膜であるナフィオン膜につき1.3810Bq/kgの高濃度トリチウム水に浸漬させた場合の劣化挙動を調査し、同線量の線・電子線照射結果と比較することでトリチウム線による劣化の特異性の有無を考察した。高濃度トリチウム水浸漬によるイオン電解質膜ナフィオンの劣化について機械的強度・イオン交換能とも線・電子線による同線量照射時の劣化度と同一であることを明確に示し、懸念されていたトリチウムに由来する特異的な劣化は生じないことを明らかとした。

Adsorption rate of hydrogen isotopes on Ca-mordenite

河村 繕範; 枝尾 祐希; 山西 敏彦

Fusion Engineering and Design, 88(9-10), p.2255 - 2258, 2013/10

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2013.05.021

水素同位体分離分析用のガスクロマトグラフの分離カラムに適した吸着材を開発する目的で、合成ゼオライトであるモルデナイト型ゼオライトの交換カチオン(Na)を別のイオンで交換した試料を作成し、水素同位体吸着挙動を調べている。Caで交換したモルデナイト型ゼオライトが大きな吸着容量を示したことを受け、Ca交換型モルデナイトにおけるH及びDの吸着破過曲線を194K及び175Kの温度で採取解析し、物質移動係数を推定することで吸着速度を定量した。水素同位体吸着の律速過程は多孔質粒子内の拡散であり、有効拡散係数の同位体差も原料物質より大きくなった。よって、Ca交換型モルデナイトは原料物質よりも同位体分離の性能向上が期待できる。

Tritium distribution on the tungsten surface exposed to deuterium plasma and then to tritium gas

磯部 兼嗣; Alimov, V. Kh.*; 田口 明*; 齋藤 真貴子; 鳥養 祐二*; 波多野 雄治*; 山西 敏彦

Journal of Plasma and Fusion Research SERIES, Vol.10, p.81 - 84, 2013/02

http://www.jspf.or.jp/JPFRS/PDF/Vol10/jpfrs2013_10-081.pdf

重水素プラズマ照射したタングステン表面における水素補足サイトをイメージングプレート法とオートラジオグラフ法にて調べた。再結晶タングステン材を495から550Kで10D/mのフルエンスまで重水素プラズマで照射した。その後、473Kでトリチウムガスに曝露しトリチウムを試料に導入した。イメージングプレート法により、水素の補足サイトが照射した箇所で非常に高密度になっていることが明らかとなった。また、オートラジオグラフ法では、その水素が結晶粒界とブリスタに集積していることが明らかとなった。

Development of the water cooled ceramic breeder test blanket module in Japan

榎枝 幹男; 谷川 尚; 廣瀬 貴規; 鈴木 哲; 落合 謙太郎; 今野 力; 河村 繕範; 山西 敏彦; 星野 毅; 中道 勝; et al.

Fusion Engineering and Design, 87(7-8), p.1363 - 1369, 2012/08

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2012.03.007

核融合ブランケットの開発においては、ITERの核融合環境を用いて、モジュール規模で増殖ブランケットの試験を行う、ITERテストブランケット・モジュール(TBM)試験は、原型炉へ向けた重要なマイルストンである。我が国は、水冷却固体増殖TBMを主案として試験を実施するためにその製作技術開発を進めている。我が国は、これまでに開発した接合技術を用いて、実規模のモジュールの第一壁,側壁,増殖材充填容器、の製作に成功するとともに、第一壁と側壁の組合せ試験にも成功した。さらに、厚さ90mmの後壁の製作技術についても、模擬材料を用いたモックアップの製作を終了した。モジュール製作技術をほぼ見通した。また、トリチウム生産のために必要な技術として、先進増殖・増倍材ペブル製作技術の開発や、核融合中性子を用いたトリチウム生成回収試験による、トリチウム生産技術開発についても進展した。本報告ではこれらのTBM開発の最新の成果を報告する。