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論文

CH$$_3$$Cl dissociation, CH$$_3$$ abstraction, and Cl adsorption from the dissociative scattering of supersonic CH$$_3$$Cl on Cu(111) and Cu(410)

牧野 隆正*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; Di$~n$o, W. A.*; 岡田 美智雄*

Applied Surface Science, 642, p.158568_1 - 158568_6, 2024/01

To study the elementary steps in the Rochow-Muller process, we bombarded Cu(111) and Cu(410) with 0.7-1.9 eV supersonic molecular beams (SSMB) of CH$$_3$$Cl. We then identified the corresponding adsorbed species using X-ray photoemission spectroscopy (XPS) in conjunction with synchrotron radiation (SR). We found Cl as the dominant adsorbed species (much higher than that of adsorbed carbonaceous species) coming from the dissociative scattering of CH$$_3$$Cl. We also found that the threshold kinetic energy of the reaction depends on the crystal surface orientation.

論文

Work function lowering of LaB$$_{6}$$ by monolayer hexagonal boron nitride coating for improved photo- and thermionic-cathodes

山口 尚登*; 遊佐 龍之介*; Wang, G.*; Pettes, M. T.*; Liu, F.*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; Moody, N. A.*; 小川 修一*

Applied Physics Letters, 122(14), p.141901_1 - 141901_7, 2023/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:87.78(Physics, Applied)

単層BMをコートしたLaB$$_{6}$$の仕事関数の低減に関して報告する。hBNでコートされた領域は、非被覆あるいはグラフェンコートされたLaB$$_{6}$$(100)単結晶領域に比べて仕事関数が低下していることが、光電子顕微鏡(PEEM)および熱電子顕微鏡(TEEM)実験から分かった。グラフェンコートに比べてhBNコートされたLaB$$_{6}$$(100)では、非常に大きな仕事関数の低下が起きることが、DFT計算から定性的に分かった。計算に酸化層を考慮すると、計算と実験の間の整合性が改善された。放射光XPSによって、我々のLaB$$_{6}$$表面に酸化層が実在することを確認した。

論文

Evaluation of doped potassium concentrations in stacked two-Layer graphene using real-time XPS

小川 修一*; 津田 泰孝; 坂本 徹哉*; 沖川 侑揮*; 増澤 智昭*; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; 山田 貴壽*

Applied Surface Science, 605, p.154748_1 - 154748_6, 2022/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:51.2(Chemistry, Physical)

グラフェンのKOH溶液への浸漬により、SiO$$_{2}$$/Siウェハ上のグラフェンの移動度が改善される。これはK原子によるグラフェン修飾による電子ドーピングのためと考えられるが、このときのグラフェンに含まれるK濃度は不明だった。本研究では高輝度放射光を用いたXPS分析によりK濃度を求めた。リアルタイム観察によりK原子濃度の時間変化を求め、放射光未照射時のK原子濃度は0.94%と推定された。また、K原子の脱離に伴ってC 1sスペクトルが低結合エネルギー側にシフトした。これはグラフェンへの電子ドープ濃度が減少していることを示し、K原子はグラフェンに電子注入していることが実験的に確かめられた。

論文

Roles of excess minority carrier recombination and chemisorbed O$$_{2}$$ species at SiO$$_{2}$$/Si interfaces in Si dry oxidation; Comparison between p-Si(001) and n-Si(001) surfaces

津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 山本 善貴*; 山本 幸男*; 高桑 雄二*

Journal of Chemical Physics, 157(23), p.234705_1 - 234705_21, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

This paper gives experimental evidence for that (1) the excess minority carrier recombination at the SiO$$_2$$/p-Si(001) and SiO$$_2$$/n-Si(001) interfaces is associated with the O$$_2$$ dissociative adsorption, (2) the 700-eV X-ray induced enhancement of the SiO$$_2$$ growth is not caused by the band flattening due to the surface photovoltaic effect but ascribed to the electron-hole pair creation due to core level photoexcitation for the spillover of the bulk Si electronic states to the SiO$$_2$$ layer, (3) changes of band bending result from the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site when turning on and off the X-ray irradiation, and (4) a metastable chemisorbed O$$_2$$ species (Pb1-paul) plays a decisive role in combining two kinds of the reaction loops of single- and double-step oxidation. Based on the experimental results, the unified Si oxidation reaction model mediated by point defect generation [Jpn. J. Appl. Phys. 59, SM0801 (2020)] is extended from a viewpoint of (a) the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site and (b) the trapping-mediated adsorption through the chemisorbed O$$_2$$ species at the SiO$$_2$$/Si interface.

論文

超音速酸素分子線を用いたアナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)表面の酸素欠損の修復

勝部 大樹*; 大野 真也*; 稲見 栄一*; 吉越 章隆; 阿部 真之*

Vacuum and Surface Science, 65(11), p.526 - 530, 2022/11

アナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)表面の酸素空孔の酸化を放射光光電子分光と超音速O$$_{2}$$ビーム(SSMB)で調べた。超熱酸素分子の供給により、最表面及びサブサーフェスの酸素空孔を除去することができた。アナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)の表面には、真空容器に移す前の未処理の状態では、酸素空孔が存在している。この空孔は大気中で安定であり、酸素SSMBを用いることにより効果的に除去することができる。本成果は機能性酸化物表面処理として有望である。

論文

Observation of chemisorbed O$$_2$$ molecule at SiO$$_2$$/Si(001) interface during Si dry oxidation

津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 高桑 雄二*

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(1), p.30 - 39, 2022/11

We irradiated n-Si(001) with a 0.06 eV supersonic O$$_2$$ molecular beam and characterized the SiO$$_2$$ surface and SiO$$_2$$/Si interface using real-time X-ray photoemission spectroscopy. The molecularly-adsorbed O$$_2$$ was observed not only during the Si surface oxidation process but also during the SiO$$_2$$/Si interface oxidation process, suggesting that trapping-mediated adsorption occurs at SiO$$_2$$/Si interface as well as on the Si surface. We found a good linear correlation between the SiO$$_2$$/Si interface oxidation rate and the amount of molecularly-adsorbed O$$_2$$, revealing that the double-step oxidation loop exclusively proceeds through P$$_{b1}$$-paul formation and minority carrier trapping at room temperature. The offset of the linear correlation indicates the presence of ins-paul on the SiO$$_2$$ surface, which has nothing to do with the double-step oxidation loop because point defect generation is not affected by the volume expansion of ins-paul oxidation in the flexible SiO$$_2$$ network.

論文

Electrical properties and energy band alignment of SiO$$_{2}$$/GaN metal-oxide-semiconductor structures fabricated on N-polar GaN(000$$bar{1}$$) substrates

溝端 秀聡*; 冨ヶ原 一樹*; 野崎 幹人*; 小林 拓真*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; 渡部 平司*

Applied Physics Letters, 121(6), p.062104_1 - 062104_6, 2022/08

N極性GaN(000$$bar{1}$$)基板上に作製したSiO$$_{2}$$/GaN MOS構造の界面特性とエネルギーバンドアライメントを、電気測定と放射光X線光電子分光法を用いて調べた。さらに、得られた結果をGa極性GaN(0001)上のSiO$$_{2}$$/GaN MOS構造の特性と比較した。SiO$$_{2}$$/GaN(000$$bar{1}$$)構造はGaN(0001)基板上に作製した構造よりも熱的に不安定であることがわかった。しかし、絶縁膜堆積後アニールの条件を最適化することにより、SiO$$_{2}$$/GaN(000$$bar{1}$$)構造でも優れた電気特性が得られた。一方で、SiO$$_{2}$$/GaN(000$$bar{1}$$)構造の伝導帯オフセットがSiO$$_{2}$$/GaN(0001)構造よりも小さく、これによるゲートリーク電流の増大が見られた。以上のことから、MOSデバイスの作製においてN極性GaN(000$$bar{1}$$)基板の利用には注意を要することを明らかにした。

論文

Impact of post-nitridation annealing in CO$$_{2}$$ ambient on threshold voltage stability in 4H-SiC metal-oxide-semiconductor field-effect transistors

細井 卓治*; 大迫 桃恵*; Moges, K.*; 伊藤 滉二*; 木本 恒暢*; 染谷 満*; 岡本 光央*; 吉越 章隆; 志村 考功*; 渡部 平司*

Applied Physics Express, 15(6), p.061003_1 - 061003_5, 2022/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:37.1(Physics, Applied)

SiO$$_{2}$$/SiC構造に対するNOアニールとCO$$_{2}$$雰囲気でのポスト窒化アニール(PNA)の組み合わせが、SiCベースの金属-酸化膜-半導体電界効果トランジスタ(MOSFET)の高いチャネル移動度と優れた閾値電圧安定性を得るために有効であることを実証した。NOアニールにより取り込まれたSiO$$_{2}$$/SiC界面のSiO$$_{2}$$側のN原子が電荷捕獲サイトの起源と考えられるが、1300$$^{circ}$$CのCO$$_{2}$$-PNAによりSiCを酸化することなくこれらの選択的除去が可能であることがわかった。また、CO$$_{2}$$-PNAにはSiO$$_{2}$$中の酸素空孔を補償する効果もあり、結果として正負の電圧温度ストレスに対する高い耐性が得られた。

論文

Hydrogen absorption and diffusion behaviors in cube-shaped palladium nanoparticles revealed by ambient-pressure X-ray photoelectron spectroscopy

Tang, J.*; Seo, O.*; Rivera Rocabado, D. S.*; 小板谷 貴典*; 山本 達*; 難波 優輔*; Song, C.*; Kim, J.*; 吉越 章隆; 古山 通久*; et al.

Applied Surface Science, 587, p.152797_1 - 152797_8, 2022/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:79.58(Chemistry, Physical)

水素貯蔵材料として重要な立方体形状Pdナノ粒子の水素吸収と拡散メカニズムをX線光電子分光とDFT計算を用いて調べた。表面領域では粒子の大きさによらず、ほぼ同様の水素吸収挙動を示した。四面体サイトよりも八面体サイトの水素占有率が大きいことがわかった。表面の乱れによってPd-H結合が弱くなるため、小さいサイズのPdナノ粒子に吸収された水素原子は、より活発に粒子内部に拡散することが分かった。これが低水素圧での水素吸着に重要な役割を果たしている。

論文

特集号「表面反応観察における大気圧光電子分光の現状、利用研究と展望」企画説明

吉越 章隆; 小川 修一*; 高桑 雄二*

放射光, 35(3), P. 157, 2022/05

大気圧光電子分光[AP(Ambient Pressure)-XPS]は、2000年ごろから気体-表面反応の観察を目的に世界の放射光施設で次々に稼働し、現在では、液体,固液界面の観察にも利用されている。表面現象の真の姿を捉えるツールとして著しい技術の発展と利用研究が進んでいる。放射光学会誌の特集号としてAP-XPSを取り上げ、その企画説明をする。

論文

X線光電子分光によるガス雰囲気中の表面反応観察; 歴史、応用、課題、将来展望

高桑 雄二*; 小川 修一*; 吉越 章隆

放射光, 35(3), p.158 - 171, 2022/05

放射光を用いた大気圧光電子分光(Ambient Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy: APXPS)による表面反応観察は2005年頃より急速に普及し、触媒などの固相/気相界面、電池などの固相/液相界面、イオン液体などの気相/液相界面の実用的研究分野で広範囲に利用されている。本解説ではAPXPS開発の黎明期、Si気相成長とSi酸化反応キネティクスのリアルタイム観察、APXPSの課題と今後の展望について述べた。

論文

時空間分割角度分解APXPS法による多層積層薄膜界面の深さ方向解析

豊田 智史*; 吉村 真史*; 住田 弘祐*; 三根生 晋*; 町田 雅武*; 吉越 章隆; 吉川 彰*; 鈴木 哲*; 横山 和司*

放射光, 35(3), p.200 - 206, 2022/05

大気圧光電子分光(AP-XPS)に立脚する多層積層薄膜界面の時空間深さ方向解析法の開発状況を述べた。初めに、時分割近大気圧硬X線角度分解光電子分光データによる深さ方向解析を行った。次に、空間分解能が備わった時分割角度分解AP-XPSデータの高速ピークフィッティングによる深さ方向解析法へ発展させ、酸化還元反応条件下での時空間深さ方向解析を実現した。また、スパースモデリングのジャックナイフ平均を組み合わせた、従来型の最大エントロピー法(MEM)が高い精度で深さ方向分布の動態計測に有効であることを述べた。

論文

Comprehensive physical and electrical characterizations of NO nitrided SiO$$_{2}$$/4H-SiC(11$$overline{2}$$0) interfaces

中沼 貴澄*; 岩片 悠*; 渡部 ありさ*; 細井 卓治*; 小林 拓真*; 染谷 満*; 岡本 光央*; 吉越 章隆; 志村 考功*; 渡部 平司*

Japanese Journal of Applied Physics, 61(SC), p.SC1065_1 - SC1065_8, 2022/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:79.58(Physics, Applied)

本研究ではSiC(11$$overline{2}$$0)面のNO窒化過程を詳細に観察し、MOSキャパシタの電気的特性への影響を調べた。具体的には、走査型X線光電子分光法によりサブナノメートルオーダの窒素分布プロファイリングを行った。その結果、窒化は(0001)面よりもはるかに速く進行し、界面の窒素濃度は約2.3倍であった。暗所および紫外線照射下で容量-電圧($$C-V$$)測定を行い、伝導帯端/価電子帯端近傍の欠陥や、$$C-V$$ヒステリシス・シフトを引き起こす欠陥を評価した。これらの欠陥は、窒化の進行とともに失活化されたが、過度の窒化は逆に電気的特性の劣化を招くことが分かった。以上の実験結果をもとに、NO窒化の最適条件を議論した。

論文

Impact of nitridation on the reliability of 4H-SiC(11$$bar{2}$$0) MOS devices

中沼 貴澄*; 小林 拓真*; 細井 卓治*; 染谷 満*; 岡本 光央*; 吉越 章隆; 志村 考功*; 渡部 平司*

Applied Physics Express, 15(4), p.041002_1 - 041002_4, 2022/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:51.2(Physics, Applied)

NO窒化SiC(11$$bar{2}$$0)(a面)MOSデバイスのリーク電流およびフラットバンド電圧(VFB)安定性を系統的に調査した。NO窒化は界面特性改善に有効であるが、Fowler-Nordheim(F-N)電流の立ち上がり電界を1MVcm$$^{-1}$$程度低下させ、顕著なリーク電流をもたらした。また、放射光X線光電子分光による測定の結果、窒化処理によってSiO$$_{2}$$/SiC界面の伝導帯オフセットが低減していることがわかり、リーク電流増大の起源が明らかになった。さらに、正および負バイアスストレス試験により、窒化a面MOSデバイスでは、電子および正孔注入に対してVFBが不安定であることが明確に示された。

論文

Oxidation mechanisms of hafnium overlayers deposited on an Si(111) substrate

垣内 拓大*; 的場 友希*; 小山 大輔*; 山本 優貴*; 吉越 章隆

Langmuir, 38(8), p.2642 - 2650, 2022/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:16.24(Chemistry, Multidisciplinary)

Hf薄膜を形成したSi(111)基板の界面および表面の酸化プロセスを超音速酸素分子ビーム(SOMB)と放射光光電子分光法により研究した。酸化は最表面のHf層から始まり、化学量論的なHfO$$_{2}$$を生成する。2.2eVのSOMBを照射した場合、界面のHfシリサイドが酸化され、HfO$$_{2}$$/Si界面近傍にHf-O-Siが生成した。Si基板で酸化が起こり、SiO$$_{2}$$化合物が生成される。HfO$$_{2}$$層の下にあるSiO$$_{2}$$/Si界面領域からSi原子が放出され、歪んだSi層に発生した応力を解放する。放出されたSi原子は、HfO$$_{2}$$を通過して入射するO$$_{2}$$ガスと反応する。

論文

High reactivity of H$$_{2}$$O vapor on GaN surfaces

角谷 正友*; 隅田 真人*; 津田 泰孝; 坂本 徹哉; Sang, L.*; 原田 善之*; 吉越 章隆

Science and Technology of Advanced Materials, 23(1), p.189 - 198, 2022/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:54.41(Materials Science, Multidisciplinary)

GaNは、パワーエレクトロニクスデバイスとして注目される材料である。GaNの表面酸化の理解は、金属-酸化膜-半導体(MOS)デバイスを改善するために重要である。本研究では、GaNの結晶面(+c,-c,m-面)毎の酸化特性を、リアルタイムXPSとDFT-MDシミュレーションによって調べた。その結果、H$$_{2}$$OとGaN表面との間のスピン相互作用によりH$$_{2}$$O蒸気が最も高い反応性を示すことがわかった。m面では、化学吸着が支配的であった。本研究は、Al$$_{x}$$Ga$$_{1-x}$$N原子層成膜時に意図しない酸化を防ぐために、H$$_{2}$$OおよびO$$_{2}$$以外の酸化剤ガスを使用する必要があることを示唆している。

論文

Revisit of XPS studies of supersonic O$$_{2}$$ molecular adsorption on Cu(111); Copper oxides

林田 紘輝*; 津田 泰孝; 山田 剛司*; 吉越 章隆; 岡田 美智雄*

ACS Omega (Internet), 6(40), p.26814 - 26820, 2021/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:39.59(Chemistry, Multidisciplinary)

X線光電子分光法(XPS)を用いて、バルクCu$$_{2}$$O(111)表面と0.5eVのO$$_{2}$$超音速分子線(SSMB)を用いて作製したCu(111)表面のタイプ8とタイプ29と呼ばれる二種類の酸化物に関するXPS分析を報告する。新しい構造モデルを提案するとともに、以前提案した[29]構造のモデルを確認した。酸化物構造の新しいモデルを提案するとともに、O1s XPSスペクトルに基づいて、Cu(111)上のタイプ29酸化物の既提案モデルを確認した。O1sスペクトルの検出角依存性から、ナノピラミッド型モデルがO 1sスペクトルの検出角依存性は、($$sqrt{3}$$X$$sqrt{3}$$)R30$$^{circ}$$ Cu$$_{2}$$O(111)ではナノピラミッドモデルがより好ましいことがわかった。また、O1s電子励起過程を報告する。

論文

Oxidation of anatase TiO$$_{2}$$(001) surface using supersonic seeded oxygen molecular beam

勝部 大樹*; 大野 真也*; 高柳 周平*; 尾島 章輝*; 前田 元康*; 折口 直紀*; 小川 新*; 池田 夏紀*; 青柳 良英*; 甲谷 唯人*; et al.

Langmuir, 37(42), p.12313 - 12317, 2021/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.13(Chemistry, Multidisciplinary)

超音速分子ビーム(SSMB)を用いて、アナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)表面の酸素空孔の酸化を調べた。SSMBによって表面およびサブサーフェイスの酸素空孔を除去できた。格子間空孔が酸素空孔の大部分と考えられるが、SSMBによって効果的に除去できた。表面の酸素空孔は、TiO$$_{2}$$結晶成長後の状態では安定であるが、SSMBを用いて同様に効果的に除去できた。

論文

Two-step model for reduction reaction of ultrathin nickel oxide by hydrogen

小川 修一*; 多賀 稜*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Journal of Vacuum Science and Technology A, 39(4), p.043207_1 - 043207_9, 2021/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:8.23(Materials Science, Coatings & Films)

ニッケル(Ni)は、一酸化窒素分解やアンモニア生成の触媒として使用されているが、酸化されやすく、失活しやすいという特徴がある。酸化したNiの還元過程を明らかにすることは、Ni触媒のより効率的な利用を促進するために不可欠である。本研究では、その場で時間分解光電子分光法を用いて還元過程を調べた。我々は、2段階の還元反応モデルを提案する。第1段階の律速過程は酸素原子の表面析出であり、第2段階の律速過程はH$$_{2}$$分子の解離である。

論文

遷移金属表面の酸化過程のリアルタイム光電子分光観察

小川 修一*; Zhang, B.*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Vacuum and Surface Science, 64(5), p.218 - 223, 2021/05

放射光を用いたリアルタイム光電子分光法により、Ti(0001)およびNi(111)表面での酸化反応速度を観察し、酸化状態および酸化物の厚さを測定した。Ti(0001)表面が1.2nmのTiOで完全に覆われた後、400$$^{circ}$$CでTi$$^{4+}$$イオンがTiO$$_{2}$$表面に拡散することにより、n型TiO$$_{2}$$の急速な成長が進行した。TiO表面での酸素の取り込みが飽和しているということは、TiO表面への酸素の付着係数が無視できるほど小さく、TiのTiO表面への偏析がTiO$$_{2}$$の成長を開始するきっかけになっていることを示している。350$$^{circ}$$CのNi(111)表面では、熱的に安定なNiO$$_{x}$$が優先的に進行し、その後、p型NiOの成長が始まった。NiO厚さの時間変化は対数成長モデルで表され、NiO成長はNiO表面への電子のトンネル現象に支配されている。

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