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論文

Luminescence study on hydration states of lanthanide(III); polyaminopolycarboxylate complexes in aqueous solution

木村貴海; 加藤義春

Journal of Alloys and Compounds, 275-277, p.806 - 810, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0925-8388(98)00446-0

被引用回数：118 パーセンタイル：96.75(Chemistry, Physical)

ランタノイド[Ln](III)イオンの内部水和数N $_{H2O}$ と発光寿命との相関を調べるために、一連のポリアミノポリカルボン酸を配位子とするLn(III)錯体[Ln=Sm,Eu,Tb,Dy]の水和状態を詳細に研究した。D $_{2}$ O-H $_{2}$ O溶液中のLn(III)の発光寿命測定から得た直線相関と、前に報告したH $_{2}$ O中でのN $_{H2O}$ から、錯体中のN $_{H2O}$ を評価した。各錯体中のEu(III)とTb(III)の平均のN $_{H2O}$ は文献値とよく一致した。Sm(III)とDy(III)の最低励起状態と基底状態のエネルギー差はほぼ等しいため同様な消光挙動が期待できるが、測定したSm(III)のN $_{H2O}$ はDy(III)のそれより大きな値を示した。また、D $_{2}$ O中の錯体の発光寿命の測定では、これらの配位子によるLn(III)の消光はみられなかった。これらの結果は、Sm(III)の総配位数はEu(III),Tb(III)及びDy(III)よりも約1大きいことを示唆する。Ln(III)のN $_{H2O}$ 決定のための相関関係の導出を検討した。

論文

Luminescence study on determination of the inner-sphere hydration number of Am(III) and Nd(III)

木村貴海; 加藤義春

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.867 - 871, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0925-8388(98)00236-9

被引用回数：70 パーセンタイル：92.51(Chemistry, Physical)

金属イオンの内部水和数N $_{H2O}$ 、すなわち第1水和圏にある水分子数は、化学種の配位環境に関する重要な情報を提供する。励起状態の寿命からIII価アクチノイド及びランタノイドのN $_{H2O}$ を決定するために、蛍光寿命とN $_{H2O}$ との相関を研究してきた。本報では、ナノ秒オーダーの寿命を持つAm(III)及びNd(III)を対象に、この相関を検討した。D $_{2}$ O-H $_{2}$ O溶液及び一連のポリアミノポリカルボン酸錯体中のAm(III)とNd(III)の寿命をそれぞれ692nm及び890nmにおいて測定した。D $_{2}$ O-H $_{2}$ O溶液中での結果から、Am $^{3+}$ とNd $^{3+}$ の励起エネルギーはともに配位水のOH振動へのエネルギー移動で緩和されることを明らかにした。一連の錯体中のN $_{H2O}$ の結果はいずれもEu(III),Tb(III)などよりも大きく、Am(III)とNd(III)がより大きな総配位数を持つことが示唆された。これらを基に、蛍光寿命とN $_{H2O}$ との相関を報告する。

論文

Luminescence study on determination of the hydration number of Sm(III) and Dy(III)

木村貴海; 加藤義春

Journal of Alloys and Compounds, 225, p.284 - 287, 1995/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)07084-9

被引用回数：62 パーセンタイル：93.22(Chemistry, Physical)

Eu(III)及びTb(III)を参照イオンとして、Sm(III)及びDy(III)の蛍光寿命の逆数K $_{obs}$ と第1配位圏の水分子数n $_{H2O}$ との関係を調べた。D $_{2}$ O/H $_{2}$ O中及び臭素酸塩中のランタノイドイオンの蛍光寿命の測定から、H $_{2}$ O中のSm(III)及びDy(III)のn $_{H2O}$ はそれぞれ9.00.5及び8.40.4であることを明らかにした。さらに、ドナー配位数が既知のポリアミノポリカルボン酸とランタノイドイオンの1:1錯体を用いて、K $_{obs}$ (ms $^{-1}$ )の測定からSm(III)及びDy(III)錯体中のn $_{H2O}$ を決定する実験式;n $_{H2O}$ =0.026K $_{obs}$ (Sm)-1.6及びn $_{H2O}$ =0.024K $_{obs}$ (Dy)-1.3を提案した。

論文

Luminescence study on determination of the hydration number of Cm(III)

木村貴海; Choppin, G. R.*

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.313 - 317, 1994/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)90921-0

被引用回数：273 パーセンタイル：99.70(Chemistry, Physical)

Eu $^{3+}$ ,Tb $^{3+}$ などのランタノイドイオンに対し、蛍光寿命の逆数(K $_{obs}$ =1/)とイオンの水和数(n $_{H2O}$ )との間に直線的な相関がある。Cm $^{3+}$ に対し同様の関係があるかどうかを検討するために、Eu $^{3+}$ を参照イオンとしてCm $^{3+}$ の蛍光寿命を種々の系において測定した。D $_{2}$ O/H $_{2}$ O中及びランタン化合物中のCm $^{3+}$ の蛍光寿命の結果からK $_{obs}$ とn $_{H2O}$ の間に次の関係があることを明らかにした。n $_{H2O}$ =0.612K $_{obs}$ (ms $^{-1}$ )-0.468。この関係をEu $^{3+}$ 錯体に対し水和数が既知のポリアミノポリカルボン酸のCm $^{3+}$ 錯体に適用し、水和状態を研究した。Eu $^{3+}$ ,Cm $^{3+}$ 錯体は同様の熱力学パラメータをもつにもかかわらず、Cm $^{3+}$ 錯体の水和数は明らかにEu $^{3+}$ 錯体のそれより大きかった。本報においてその結果を議論する。

論文

Formation of Tc(III) complexes with EDTA and HEDTA

橋本雅史; 和田博之*; 大森巍*; 吉原賢二*

Radiochimica Acta, 63, p.173 - 177, 1993/00

https://doi.org/10.1524/ract.1993.63.special-issue.173

ヘキサキス(チオウレア)テクネチウム(III)錯体との配位子置換反応により、代表的なポリアミノポリカルボン酸であるEDTAおよびHEDTAを配位子とした+3価のテクネチウム錯体を合成することができる。この配位子の置換反応に対する速度論および生成する錯体の組成という二つの視点から錯体の生成反応の機構を考察した。