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論文

Extreme phonon anharmonicity underpins superionic diffusion and ultralow thermal conductivity in argyrodite Ag$$_{8}$$SnSe$$_{6}$$

Ren, Q.*; Gupta, M. K.*; Jin, M.*; Ding, J.*; Wu, J.*; Chen, Z.*; Lin, S.*; Fabelo, O.*; Rodriguez-Velamazan, J. A.*; 古府 麻衣子; et al.

Nature Materials, 22, p.999 - 1006, 2023/05

 被引用回数:21 パーセンタイル:99.22(Chemistry, Physical)

Ultralow thermal conductivity and fast ionic diffusion endow superionic materials with excellent performance both as thermoelectric converters and as solid-state electrolytes. Yet the correlation and interdependence between these two features remain unclear owing to a limited understanding of their complex atomic dynamics. Here we investigate ionic diffusion and lattice dynamics in argyrodite Ag$$_{8}$$SnSe$$_{6}$$ using synchrotron X-ray and neutron scattering techniques along with machine-learned molecular dynamics. We identify a critical interplay of the vibrational dynamics of mobile Ag and a host framework that controls the overdamping of low-energy Ag-dominated phonons into a quasi-elastic response, enabling superionicity. Concomitantly, the persistence of long-wavelength transverse acoustic phonons across the superionic transition challenges a proposed 'liquid-like thermal conduction' picture. Rather, a striking thermal broadening of low-energy phonons, starting even below 50 K, reveals extreme phonon anharmonicity and weak bonding as underlying features of the potential energy surface responsible for the ultralow thermal conductivity ($$<$$ 0.5 Wm$$^{-1}$$K$$^{-1}$$) and fast diffusion. Our results provide fundamental insights into the complex atomic dynamics in superionic materials for energy conversion and storage.

論文

$$Q$$-dependent collective relaxation dynamics of glass-forming liquid Ca$$_{0.4}$$K$$_{0.6}$$(NO$$_{3}$$)$$_{1.4}$$ investigated by wide-angle neutron spin-echo

Luo, P.*; Zhai, Y.*; Falus, P.*; Garc$'i$a Sakai, V.*; Hartl, M.*; 古府 麻衣子; 中島 健次; Faraone, A.*; Z, Y.*

Nature Communications (Internet), 13, p.2092_1 - 2092_9, 2022/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:58.88(Multidisciplinary Sciences)

The relaxation behavior of glass formers exhibits spatial heterogeneity and dramatically changes upon cooling towards the glass transition. However, the underlying mechanisms of the dynamics at different microscopic length scales are not fully understood. We measured the $$Q$$-dependent coherent intermediate scattering function of a prototypical ionic glass former Ca$$_{0.4}$$K$$_{0.6}$$(NO$$_{3}$$)$$_{1.4}$$, in the highly viscous liquid state. In contrast to the structure modulated dynamics for $$Q$$ $$<$$ 2.4 $AA$^{-1}$$, i.e., at and below the structure factor main peak, for $$Q$$ $$>$$ 2.4 $AA$^{-1}$$, beyond the first minimum above the structure factor main peak, the stretching exponent exhibits no temperature dependence and concomitantly the relaxation time shows smaller deviations from Arrhenius behavior. This finding indicates a change in the dominant relaxation mechanisms around a characteristic length of 2.6 AA, below which the relaxation process exhibits a temperature independent distribution and more Arrhenius-like behavior.

論文

Improved performance of wide bandwidth neutron-spin polarizer due to ferromagnetic interlayer exchange coupling

丸山 龍治; 山崎 大; 青木 裕之; 阿久津 和宏*; 花島 隆泰*; 宮田 登*; 曽山 和彦; Bigault, T.*; Saerbeck, T.*; Courtois, P.*

Journal of Applied Physics, 130(8), p.083904_1 - 083904_10, 2021/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:27.71(Physics, Applied)

Ferromagnetic (FM) interlayer exchange coupling of ion-beam sputtered Fe/Ge multilayers was investigated by off-specular polarized neutron scattering measurements. We observed a monotonously growing correlation of magnetic moments in the out-of-plane direction with decreasing Ge thickness. The results of the Fe/Ge multilayers were used to invoke FM interlayer exchange coupling in a neutron polarizing supermirror in order to extend its bandwidth. Typically, the bandwidth is limited due to a Curie temperature close to room temperature of the thinnest Fe layers with less than 3 nm. We propose a modified layer sequence of the neutron polarizing supermirror, where the minimum Fe thickness was set to 3.5 nm whereas the Ge thickness was reduced. A performance test of the neutron polarizing supermirror showed that the FM interlayer exchange coupling contributed to the presence of the magnetization comparable to the bulk and resulted in a marked extension in the bandwidth.

論文

Nanoscale relaxation in "Water-in-Salt" and "Water-in-Bisalt" electrolytes

Gonzal$'e$z, M. A.*; Borodin, O.*; 古府 麻衣子; 柴田 薫; 山田 武*; 山室 修*; Xu, K.*; Price, D. L.*; Saboungi, M.-L.*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(17), p.7279 - 7284, 2020/09

 被引用回数:16 パーセンタイル:77.33(Chemistry, Physical)

"Water-in-salt" (WIS) and "water-in-bisalt" (WIBS) electrolytes have recently been developed for Li-ion batteries. We report Quasielastic Neutron Scattering (QENS) measurements on solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, and a WIBS electrolyte at one concentration. The data were Fourier transformed to obtain experimental intermediate scattering functions (ISFs) and compared with corresponding quantities obtained from Molecular Dynamics (MD) simulations. Both QENS and MD ISFs could be fitted well by a single stretched exponential function to obtain apparent translational diffusion coefficients for the water molecules. The QENS values agree well with the MD simulations for the solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, but MD simulations predict a slower relaxation of water compared to QENS for the WIBS electrolyte. Comparison of the incoherent and coherent scattering reveals much faster water dynamics compared with structural relaxation of the ionic framework.

論文

Coherent magnetization rotation of a layered system observed by polarized neutron scattering under grazing incidence geometry

丸山 龍治; Bigault, T.*; Saerbeck, T.*; Honecker, D.*; 曽山 和彦; Courtois, P.*

Crystals (Internet), 9(8), p.383_1 - 383_13, 2019/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:58.9(Crystallography)

中性子偏極スーパーミラーを偏極中性子散乱測定に用いる際には、試料の磁化や中性子ビームの偏極率への影響を小さく抑えるために、これを構成する多層膜が磁気的にソフトであることが重要である。これらの多層膜は交換結合長(数十nm)よりも小さい結晶粒から構成され、磁気特性はバルクとは異なり隣り合うスピン間での交換相互作用による結晶磁気異方性の平均化(ランダム異方性モデル)によって理解される。本研究では、多層膜の面内磁気構造の磁場依存性を斜入射偏極中性子散乱を用いて観察することにより、我々の系が本モデルに従うかどうかに関する検証を行った。実験によって得られた散乱データは歪曲波ボルン近似による散乱強度分布シミュレーションにより解析され、磁化の方向が揃った領域は0.5$$sim$$1.1$$mu$$m程度の範囲内で磁化の反転過程において大きく変化しないという結果が得られた、これは、磁化の過程がバルクで見られる磁壁の形成と移動ではなくコヒーレントな磁気モーメントの回転によることを意味する。今後は、このモデルの適応範囲等について研究を進め、多層膜の磁気特性を支配するメカニズムに関する理解を深めることが重要である。

論文

Accessible length scale of the in-plane structure in polarized neutron off-specular and grazing-incidence small-angle scattering measurements

丸山 龍治; Bigault, T.*; Wildes, A. R.*; Dewhurst, C. D.*; Saerbeck, T.*; Honecker, D.*; 山崎 大; 曽山 和彦; Courtois, P.*

Journal of Physics; Conference Series, 862(1), p.012017_1 - 012017_6, 2017/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:90.27(Physics, Multidisciplinary)

中性子偏極スーパーミラーを偏極中性子散乱測定に用いる際には、試料の磁化や中性子ビームの偏極率への影響を小さく抑えるために、これを構成する多層膜が磁気的にソフトであることが重要である。これらの多層膜は交換結合長(数十nm)よりもサイズの小さい結晶粒から構成され、磁気特性はバルクとは異なり隣り合うスピン間での交換相互作用による結晶磁気異方性の平均化(ランダム異方性モデル)によって理解される。本研究では、磁化の過程における多層膜の面内磁気構造を偏極中性子非鏡面反射及び斜入射小角散乱を用いて測定し、散乱データの歪曲波ボルン近似による散乱強度分布シミュレーションを行うことにより面内方向の長さスケールの異なる非鏡面反射と斜入射小角散乱で得られたデータの比較を行った。本発表では2つの散乱手法の特徴や適応可能な面内構造の長さスケールの範囲に関する議論を行う。

報告書

Reports on JAEA's Reimei Research Program; April 1, 2011 - March 31, 2012

永目 諭一郎

JAEA-Review 2012-036, 27 Pages, 2012/10

JAEA-Review-2012-036.pdf:2.11MB

平成23年度に実施された5件の黎明研究の成果をまとめた報告書である。原子力に関する基礎・基盤研究の発展の一助とするため、本報告書により、得られた成果を公表する。

報告書

平成22年度黎明研究成果報告集

永目 諭一郎

JAEA-Review 2011-031, 27 Pages, 2011/08

JAEA-Review-2011-031.pdf:2.39MB

平成22年度に実施された5件の黎明研究の成果をまとめた報告書である。原子力に関する基礎・基盤研究の発展の一助とするため、本報告書により、得られた成果を公表する。

論文

Magnetization dynamics in the normal and superconducting phases of UPd$$_2$$Al$$_3$$, 1; Surveys in reciprocal space using neutron inelastic scattering

Hiess, A.*; Bernhoeft, N.*; 目時 直人; Lander, G.*; Roessli, B.*; 佐藤 憲昭*; 阿曽 尚文*; 芳賀 芳範; 小池 良浩*; 小松原 武美*; et al.

Journal of Physics; Condensed Matter, 18(27), p.R437 - R451, 2006/07

 被引用回数:32 パーセンタイル:33.53(Physics, Condensed Matter)

本論文はUPd$$_2$$Al$$_3$$の単結晶試料を用いて行った中性子非弾性散乱実験から結果を示す。私たちは幅広いエネルギー範囲に及ぶ中性子非弾性散乱実験の結果からわかった動的磁性の波数-エネルギー依存性を分析し、2つのグループにより独立に発表されたデータと比較する。この研究は反強磁性と超伝導性の共存状態に対してユニークな洞察をもたらす。

口頭

Renewed polarized neutron options on the triple-axis spectrometer TAS-1 at JAEA

武田 全康; 中村 充孝; 加倉井 和久; Leli$`e$vre-Berna, E.*; Tasset, F.*; Regnault, L.-P.*

no journal, , 

日本原子力研究開発機構のJRR-3に設置されている偏極中性子3軸型分光器TAS-1の偏極中性子オプションの現状について報告する。TAS-1ではここ数年にわたり、偏極中性子オプションの更新作業が行われてきた。その大きな成果として次の二つが挙げられる。一つは、集光型偏極モノクロメータとアナライザーを導入することにより、偏極中性子の偏極解析に際して、検出効率を約50倍よくしたことである。二つめは、3次元偏極中性子解析装置(CRYOPAD)を導入することにより、磁性体内部で中性子が散乱する過程で、その中性子スピンの方向がどのように回転するのかを観測できるようになったことである。これらによって、磁性体の磁気構造を静的にも動的にも正確に決めることができるようになっただけでなく、新しい物理現象である、スピンと格子が相関する現象を検証することができるようになった。CRYOPADの開発はフランス、ラウエ・ランジュバン研究所,フランス原子力庁グルノーブル研究所との共同研究の成果である。

口頭

PONTA-TASSE option at JRR-3M

加倉井 和久; 西 正和*; 中島 健次; Zeyen, C.*

no journal, , 

熱中性子三軸分光器のエネルギー分解能を10$$^{-4}$$Ei以上に向上するために、三軸分光スピンエコーオプションがJRR-3Mで開発された。"optimal field shape"コイル使用の定常磁場スピンエコーオプションの設計,設置を報告し、秩序-非秩序相転移における動的Huang散乱及びフラストレートしたマルチフェロイック系におけるスピン凍結の準弾性実験結果を紹介する。

口頭

Advances in polarized neutron scattering experiments on TAS-1 at JRR-3

武田 全康; 中村 充孝; 下条 豊; 加倉井 和久; Leli$`e$vre-Berna, E.*; Tasset, F.*; Regnault, L. P.*

no journal, , 

JRR-3のTAS-1中性子分光器における偏極中性子利用に関して現状を報告する。TAS-1は改3号炉に設置された熱中性子三軸分光器で、1991年に改3号炉の稼動とともに運転を開始した。今から5年前に最近の偏極中性子技術の進展を考慮すべく、この分光器の偏極中性子高度化が開始された。ダブル集光型偏極中性子モノクロメーター及びアナライザーが導入され、CRYOPADと呼ばれる3次元偏極中性子解析装置が開発,設置された。上記の新しい偏極素子により、約1桁程度の偏極中性子強度の増加が達成され、1次元及び3次元偏極中性子解析がTAS-1分光器を使用して行われるようになった。

口頭

3-D polarization analysis investigation on frustrated spin and multiferroic systems

加倉井 和久; 武田 全康; 松田 雅昌; 脇本 秀一; 梶本 亮一; Leli$`e$vre-Berna, E.*; Tasset, F.*; 中村 充孝; 大沢 明*

no journal, , 

日本原子力研究開発機構のJRR-3に設置されたCRYOPADによる中性子3次元偏極解析研究を概観する。パイロクロア構造を持つスピンフラストレート物質CdCr$$_{2}$$O$$_{4}$$やスピンカイラリティーを持つYMnO$$_{3}$$の実験結果を報告し、この先端偏極中性子解析の重要性について議論する。

口頭

Study of the in-plane magnetic structure of neutron polarizing multilayer mirrors

丸山 龍治; Bigault, T.*; Wildes, A. R.*; Dewhurst, C. D.*; Saerbeck, T.*; Honecker, D.*; 山崎 大; 曽山 和彦; Courtois, P.*

no journal, , 

中性子偏極スーパーミラーは中性子スピンを偏極するための光学素子であり、実機への応用上必要な外部磁場を小さく抑えること、すなわち偏極スーパーミラーを構成する磁気多層膜が磁気的にソフトであることが重要である。これらの多層膜は交換結合長(数十nm)よりもサイズの小さい結晶粒から構成され、磁気特性はバルクとは異なり隣り合うスピン間での交換相互作用による結晶磁気異方性の平均化(ランダム異方性モデル)によって理解される。本研究では、磁化の過程における多層膜の面内磁気構造を偏極中性子非鏡面反射及び斜入射小角散乱を用いて測定し、散乱データの歪曲波ボルン近似による散乱強度分布シミュレーションを行うことにより面内方向の長さスケールの異なる非鏡面反射と斜入射小角散乱で得られたデータの比較を行ったので、その測定結果の報告を行う。

口頭

Coherent magnetization rotation of a layered system observed by polarized neutron scattering under grazing incidence geometry

丸山 龍治

no journal, , 

多層構造をもつ磁性材料は、巨大磁気抵抗やトンネル磁気抵抗のようなバルクにはない特異な性質を示し、サイエンス及びデバイス開発の両面から研究開発が進められている。偏極中性子非鏡面反射や斜入射小角散乱は、これらの多層膜特有の物性を決定づける重要なパラメータである面内磁気構造のサイズやスピンの向きの情報を非破壊で得ることのできる唯一の方法であるが、散乱過程の複雑さ等から定量的な解析例が少ないのが現状である。本講演では、中性子ビームの偏極に用いられるFe/Si多層膜について、偏極中性子非鏡面反射,斜入射小角散乱の測定結果及びそれにより明らかにされたバルクとは異なる磁性について議論する。

口頭

Wide bandwidth neutron polarizing supermirror due to ferromagnetic interlayer exchange coupling

丸山 龍治; 山崎 大; 青木 裕之; 阿久津 和宏*; 花島 隆泰*; 宮田 登*; 曽山 和彦; Bigault, T.*; Saerbeck, T.*; Courtois, P.*

no journal, , 

The polarized neutron off-specular scattering measurement of Fe/Ge periodic multilayers revealed that the ferromagnetic (FM) interlayer exchange coupling between neighboring Fe layers grew with decreasing Ge thickness less than 2 nm. The FM interlayer exchange coupling observed here contributed to the presence of the saturation magnetization comparable to the bulk and to smaller coercivity and larger initial permeability than the multilayer without the FM interlayer exchange coupling. This offers a possibility to keep the spontaneous magnetization for the multilayer with a thin bilayer thickness and hence to increase the bandwidth of the polarizing supermirror. We proposed a modified layer sequence of the neutron polarizing supermirror, where the minimum Fe thickness was set to 3.5 nm, whereas the Ge thickness was reduced. A performance test of the neutron polarizing supermirror showed that the FM interlayer exchange coupling contributed to the presence of the magnetization comparable to the bulk and resulted in a marked enhancement in the m-value larger than 6.

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