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つくば特区プロジェクト6会合メンバー
JAEA-Review 2021-016, 102 Pages, 2021/11
2011年12月に内閣総理大臣によって「総合特別区域」につくば市と茨城県内の一部の地域が指定された。つくば国際戦略総合特区では、つくばの科学技術の集積を活用したライフイノベーションやグリーンイノベーションの推進による産業化を推進することを目的とし、9つの先進的な研究開発プロジェクトが進められている。その中で、核医学検査薬(テクネチウム製剤)の国産化は、2013年10月に新たなプロジェクトと認定され、日本原子力研究開発機構をプロジェクトリーダーとして、関係機関と連携して研究開発を実施している。日本は、米国、欧州に次いでモリブデン-99(Mo)の世界第3位の消費国であるにもかかわらず、そのすべてを輸入している。海外の製造用原子炉のトラブルによる停止や、火山噴火や事故による輸送(空輸、陸送)の停止により、供給が不十分になることから、早期の国産化が強く求められている。本プロジェクトは、診断薬として用いられている放射性同位元素のテクネチウム-99m(Tc)原料であるMoの国産化を目指した技術開発である。本報告書は、第12期計画(20142020年度)に行った活動をまとめたものである。
石田 卓也; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 木村 明博; 西方 香緒里; 柴田 晃; 棚瀬 正和*; 小林 正明*; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.
JAEA-Technology 2015-030, 42 Pages, 2015/11
照射試験炉センターでは、材料試験炉(JMTR)を用いた中性子放射化法((n,)法)によるモリブデン-99(Mo)製造に関する技術開発を行っている。(n,)法によるMoは、核分裂法((n,f)法)と比べると比放射能が低く、得られるテクネチウム-99m(Tc)溶液の放射能濃度も低くなる。この課題を解決するため、(n,)法で製造したMoからTcを回収する手法として、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目し、開発したMo/Tc分離・抽出・濃縮試験装置による性能試験を行っている。本報告書は、Mo/Tc製造の試験体系の確立に貢献するため、高いTc回収率を得ることができるよう装置の改良を行い、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した高密度三酸化モリブデン(MoO)ペレットを用いて、MoOペレット溶解及びTcの抽出を行い、得られたTc溶液の品質試験を行った結果をまとめたものである。
Awaludin, R.*; Gunawan, A. H.*; Lubis, H.*; Sriyono*; Herlina*; Mutalib, A.*; 木村 明博; 土谷 邦彦; 棚瀬 正和*; 石原 正博
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1481 - 1483, 2015/02
被引用回数:8 パーセンタイル:61(Chemistry, Analytical)ジルコニウム系モリブデン吸着剤は、Mo吸着性能が高いため、中性子照射済天然同位体モリブデン用Mo/Tcジェネレータに適している。しかしながら、Mo吸着及びTc溶離のメカニズムについては解明されていない。本研究では、Mo吸着及びTc溶離メカニズムをMo吸着前後及びTc溶離後の吸着剤表面のSEM-EDSによる元素分析等により調査した。その結果、塩素イオンとMoイオンとのイオン交換反応によりMoが吸着することが確認できた。一方、溶離の過程で酸化剤を添加することによりTcはTcOの状態で溶離することが明らかとなった。
西方 香緒里; 木村 明博; 石田 卓也; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 棚瀬 正和*; 土谷 邦彦
JAEA-Technology 2014-034, 34 Pages, 2014/10
JMTR再稼働後の利用拡大の一環として、照射試験炉センターでは、医療用ラジオアイソトープ(RI)として用いられるモリブデン-99(Mo)/テクネチウム-99m(Tc)の材料試験炉(JMTR)を用いた放射化法((n,)法)による製造に関する要素技術開発を行っている。Moは、一般的に核分裂法((n,f)法)で製造されているが、放射性廃棄物量及びコストの低減化や核不拡散上の観点から、(n,)法によるMo/Tc製造に着目した。しかしながら、(n,)法によるMo/Tc製造では、(n,f)法に比べ単位体積当たりの比放射能が低いという欠点がある。本報告書は、照射ターゲットの単位体積当たりのMo含有量を増加させるため、高密度MoOペレットの製造方法を確立し、得られた高密度MoOペレットの特性試験結果をまとめたものである。
橋本 和幸; 藤崎 三郎*
放射線と産業, (136), p.17 - 21, 2014/06
RIを用いたがん治療薬の開発研究を効率よく実施するためには、半減期が数日程度であるために輸入が難しい当該RIを、国内において大量に製造する技術の開発が不可欠である。本稿では、がん細胞への致死効果を持つ線を放出し、かつ核医学イメージングに適した線を同時に放出するなど優れた特性を持つLuおよびRe, Reの研究用原子炉を用いた大量製造技術の開発について、文部科学省原子力基礎基盤戦略イニシアティブ(平成2022年度)のもとで日本原子力研究開発機構と千代田テクノルが共同で実施した内容を簡単に紹介する。
木村 明博; Awaludin, R.*; 椎名 孝行*; 棚瀬 正和*; 河内 幸正*; Gunawan, A. H.*; Lubis, H.*; Sriyono*; 太田 朗生*; 源河 次雄; et al.
Proceedings of 3rd Asian Symposium on Material Testing Reactors (ASMTR 2013), p.109 - 115, 2013/11
Tcは、Moの核変換によって生成される。Mo製造は、現在、高濃縮ウランによる核分裂法(以下、「(n,f)法」という)で行なわれており、世界の供給量の約95%を生産している。しかし、近年、原子炉の老朽化や輸送障害という問題のために安定供給が困難となるとともに、核不拡散、廃棄物管理等の問題がある。最近、(n,)法によるMo製造が注目されているが、(n,f)法に比べて比放射能が低いという欠点がある。このため、Mo/Tc溶液からTcを溶媒抽出により取出し、さらにアルミナ・カラムを用いてTcを濃縮する方法を開発した。本研究では、インドネシアにあるSGR-GAS炉による照射で生成した1CiのMoを用いて、開発した方法によりTcの抽出特性を調べた。この結果、Tcの回収率は約70%得られた。Tc抽出液のTc放射能は約30GBq/mlを達成した。また、抽出液中のMoの不純物は4.010%未満、放射化学的純度は99.2%以上であり、目標値を満足した。
廣木 章博; 佐藤 裕一*; 長澤 尚胤; 太田 朗生*; 清藤 一; 山林 尚道*; 山本 幸佳*; 田口 光正; 玉田 正男; 小嶋 拓治
Physics in Medicine & Biology, 58(20), p.7131 - 7141, 2013/10
被引用回数:17 パーセンタイル:54.76(Engineering, Biomedical)New polymer gel dosimeters consisting of 2-hydroxyethyl methacrylate (HEMA), triethylene glycol monoethyl ether monomethacrylate (TGMEMA), polyethylene glycol 400 dimethacrylate (9G), tetrakis (hydroxymethyl) phosphonium chloride as an antioxidant, and gellan gum as a gel matrix were prepared. They were optically analyzed by measuring absorbance to evaluate a dose response. The absorbance of the polymer gel dosimeters that were exposed to Co-rays increased with increasing dose. The dosimeters comprising HEMA and 9G showed a linear increase in absorbance in the dose range from 0 to 10 Gy. The dose response depended on the 9G concentration. For others comprising HEMA, 9G, and TGMEMA, the absorbance of the polymer gel dosimeters drastically increased above a certain dose, and then leveled off up to 10 Gy. The optical variations in these polymer gel dosimeters were also induced by X-irradiation from Cyberknife radiotherapy equipment. Furthermore, the exposed region of the latter polymer gel dosimeter exhibited a thermo-responsive behavior.
土谷 邦彦; 西方 香緒里; 棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 小林 正明*; 山本 朝樹*; 森川 康昌*; 竹内 宣博*; 神永 雅紀; et al.
Proceedings of 6th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-6) (Internet), 9 Pages, 2013/10
JMTR再稼働後の産業利用の一環として、医療診断用アイソトープであるTcの親核種である(n,)法を用いたMoの製造を計画している。日本はこのMoを全量海外からの輸入に依存しているため、JMTRを用いたMo国産化製造に関する技術開発を行っている。本研究では、高密度MoOペレットを京都大学にあるKURで中性子照射し、JMTRホットラボにおいてMoから核変換により生成したTcを溶媒抽出法により抽出し、得られたTcの標識試験を行った。この結果、開発したMo-Tc製造工程の実証するとともに、得られたTc溶液は純度の高いものであることを明らかにした。
木村 明博; Awaludin, R.*; 椎名 孝行*; 棚瀬 正和*; 河内 幸正*; Gunawan, A. H.*; Lubis, H.*; Sriyono*; 太田 朗生*; 源河 次雄; et al.
Proceedings of 6th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-6) (Internet), 7 Pages, 2013/10
特願 2011-173260 公報医療診断用RIとして使用されるTcは、Moを唯一の親核種として生成される。国内で使用しているMoは、全量海外からの輸入に依存している。そのため国産化による安定供給のための研究開発を行っている。本研究は、溶媒抽出とカラムクロマトグラフィを組合せた、MEKにより抽出したTcをアルミナカラムに吸着させ、分離回収する方法を選定し、Tc製造のための試験を行った。本試験では、インドネシア原子力庁のMPR-30においてMoOを5日間で照射し、得られたMoのうちの約37GBq及び150gのMoOを用いた。その結果、収率約70%、放射能濃度約30GBq/mlのTc製品を得ることができると評価すると共に、Tc溶液中に含まれる不純物としてのMoは4.410%であった。また、抽出したTc溶液は放射化学純度が99.2%であり、日本の放薬基準である95%を満足した。
廣木 章博; 山下 真一; 佐藤 裕一*; 長澤 尚胤; 田口 光正
Journal of Physics; Conference Series, 444, p.012028_1 - 012028_4, 2013/06
被引用回数:10 パーセンタイル:91.75ヒドロキシプロピルセルロース(HPC)ゲルと2-ヒドロキシエチルメタクリレート(HEMA)とポリエチレングリコールジメタクリレート(9G)のような低毒性メタクリル酸系モノマーから成るポリマーゲル線量計を作製した。本研究では、作製したポリマーゲル線量計の線量応答性に及ぼすモノマー組成の影響について検討した。まず、20%HPC水溶液への電子線照射によりポリマーゲル線量計のマトリクスであるHPCゲルを作製した。洗浄・乾燥後のHPCゲルをモノマー溶液に浸漬後、膨潤したゲルを真空パックしてポリマーゲル線量計を作製した。得られたポリマーゲル線量計に線を照射すると白濁した。その白濁度合いは、10Gyまでの徐々に増加した。同じ線量で比較すると、9G濃度の高いほど白濁度合いが増加し、線量応答性はHEMAと9Gの組成比に依存することがわかった。
藤淵 俊王*; 川村 拓*; 山梨 宏一*; 廣木 章博; 山下 真一*; 田口 光正; 佐藤 裕一*; 三村 功一*; 牛場 洋明*; 沖原 徹*
Journal of Physics; Conference Series, 444(1), p.012089_1 - 012089_4, 2013/06
被引用回数:3 パーセンタイル:71.63Measurement methods that accurately measure radiation dose distribution in a three dimensional manner in order to allow comparisons of treatment plans are needed for quality assurance. One such measurement method involves the use of a polymer gel dosimeter to measure the dose distribution in three dimensions. During irradiation, a polymerization reaction makes new chemical bonds and induces changes of the chemical structure of the gel of the gel dosimeter. In the present study, dose-response measurement of an environment-friendly material used in the gel dosimeter was performed by imaging with computed tomography (CT) and R1, R2, and fluid-attenuated inversion-recovery (FLAIR) magnetic resonance imaging (MRI) under various imaging conditions. Dose-response characteristics in the gel dosimeter used in the experiment were observed at doses of 5-20 Gy administered by X-ray CT and MRI. Although the FLAIR signal was a relative value, the dose-response values with FLAIR were excellent compared to those with R1, R2, and CT. Determination of more appropriate imaging conditions could help expand the dose-response parameters of each measurement method.
西方 香緒里; 木村 明博; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 棚瀬 正和*; 土谷 邦彦
Proceedings of 2012 Powder Metallurgy World Congress & Exhibition (PM 2012) (CD-ROM), 8 Pages, 2013/02
JMTR再稼働における「産業利用の拡大」の一環として、医療診断薬として使用されるTcを製造するためのMo製造技術開発を行っている。Mo製造方法として、安価でかつ少ない放射性廃棄物量の観点から、照射ターゲットとしたMoOペレットを用いて(n,)法によるMo製造方法が選定されている。しかしながら、この方法は、従来の(n,f)法によるMo製造に比べて得られるTc溶液の放射能濃度が低いことが欠点である。このため、Mo生成量を増やすために高密度を有するMoOペレットが必要となる。本研究では、MoOペレットの製造方法を調査し、プラズマ焼結(Ed-PAS)法によるMoOペレットの試作試験及び特性評価を行った。その結果、大気中で540C40kN5分の焼結条件とすることにより、95%以上の焼結密度を有するMoOペレット(2010mm)を製造することができた。
永井 泰樹
Radioisotopes, 61(12), p.619 - 624, 2012/12
高強度重陽子を用いて得られる加速器中性子をMoに照射してMoを生成する方法は我が国独自の生成法であり、Moの国内需要の20%程度を供給できると期待される。実際、加速器中性子で生成されたMoは不要RIの含有量が少なく、昇華法で得たTcは放射性医薬品に要求される核純度を持ち、医薬品に対し高い標識率を持つことが示された。その結果、Moの国内供給の安定化への寄与に加え、Moの海外の需要増加が見込める中で、原子力を有しない国への展開が期待される。
棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 木村 明博; 西方 香緒里; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*; 小林 正明*; 山本 朝樹*; 河内 幸正*; 土谷 邦彦; et al.
Proceedings of 5th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-5) (Internet), 9 Pages, 2012/10
医療用診断薬として使用されるTcは、Moから製造される。JMTR再稼働後の産業利用拡大の一環として、(n,) MoからのTcの抽出法に関する技術開発を行っている。本研究では、開発したTcの抽出法の実規模への適用性を評価するためのコールド試験を行った。本試験では、Tcの同族であるReを用いて、メチルエチルケトン(MEK)を用いたMo溶液からのミルキング回数によるRe回収への影響を調査した。各ミルキングで得られた溶液中のRe回収率及び不純物量(Mo, MEK)をICP及びHPLCで測定した。その結果、各溶液中のRe回収率はすべて95%以上で、不純物量もそれぞれ基準値以下であることを確認した。本成果により、Tcの抽出法が実規模に適用可能である見通しが得られた。
土谷 邦彦; 棚瀬 正和*; 竹内 宣博*; 小林 正明*; 長谷川 良雄*; 吉永 英雄*; 神永 雅紀; 石原 正博; 河村 弘
Proceedings of 5th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-5) (Internet), 10 Pages, 2012/10
JMTR再稼働後の産業利用の一環として、医療診断用アイソトープであるTcの親核種である(n,)法を用いたMoの製造を計画している。日本はこのMoを全量海外からの輸入に依存しているため、日本のメーカと共同で、JMTRを用いたMo国産化製造に関するR&Dを行っている。R&Dの主な項目は、(1)MoOペレットの製造技術開発、(2)Tcの抽出・濃縮、(3)Tc溶液の標識試験及び(4)Moリサイクルである。本発表では、この平成23年度に得られたR&Dの成果を報告する。
西方 香緒里; 木村 明博; 土谷 邦彦; 鈴木 邦彦*; 秋山 博明*; 長倉 正昭*; 河内 幸正*; 棚瀬 正和*
Proceedings of 5th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-5) (Internet), 9 Pages, 2012/10
テクネチウム-99m(Tc)は、がん,心筋梗塞,脳卒中をはじめとする疾病の画像診断に欠かせない放射性診断薬である。TcはMoの-崩壊により生成される。親核種である放射性モリブデン(Mo)は原料のMoに中性子を原子炉内で中性子照射することにより製造される。Mo収率増加・効率的生産の理由から高密度のMoOペレットを照射ターゲットとして使用する必要がある。本研究では、高密度MoOペレットを製造するためのひとつの手段であるプラズマ活性化焼結(PAS: Plasma Activated Sintering)法をとりあげ、(1)高密度MoOペレットの試作、(2)好適な焼結条件検出のための特性評価、(3)溶解工程での不溶解性残渣を少なくするための酸化技術の開発、(4)製造した高密度MoOペレットのNaOH溶液への溶解特性試験を行った。
今泉 友見; 宮内 優; 伊藤 正泰; 綿引 俊介; 永田 寛; 花川 裕規; 那珂 通裕; 川又 一夫; 山浦 高幸; 井手 広史; et al.
JAEA-Technology 2011-031, 123 Pages, 2012/01
世界の試験研究炉は、老朽化に伴う廃炉により減少しているが、その一方でアジア諸国においては、原子力発電の導入計画が相次いでいる。このようなアジア諸国では、原子力発電所を建設した後の運転管理ができる技術者の育成が課題となっていると同時に、自国における原子力技術を高めるため、軽水炉の長期化対策,科学技術の向上,産業利用及び原子力人材育成のための試験研究炉の必要性が高まっている。このような背景から、照射試験炉センターにおいては、今後、発電用原子炉を導入する国に向け、各種照射利用や教育訓練に用いる試験研究炉の基本概念検討を開始した。設計活動を通じた本検討は、照射試験炉センターにおける試験研究炉の設計に必要な計算コードなどの環境の整備及び人材育成に貢献するとともに、本概念検討に共同研究として参加する原子力関連会社の試験研究炉にかかわる技術力の維持,向上にも貢献することが期待される。本報告は、平成22年度に設置された「照射試験炉センター汎用小型試験研究炉WG(ワーキンググループ)」と原子力関連会社が行った平成22年7月平成23年6月までの試験研究炉の概念検討結果について取りまとめたものである。
橋本 和幸
FBNews, (420), p.1 - 5, 2011/12
放射性同位元素(RI)を用いたがんの内用放射線治療において、RI標識薬剤のがん集積性の向上及び非ターゲット臓器への集積の低減等、解決すべき課題も多く、甲状腺癌以外の固形癌の治療用放射性薬剤の開発は遅れている状況である。そこで、原子力機構と千代田テクノル,東京大学,京都大学,千葉大学及び群馬大学が連携体制を組み(平成20-22年度文部科学省原子力基礎基盤戦略研究イニシアティブ)、がんの治療と診断を可能にする放射性薬剤の開発研究を実施してきた。本稿では、がん治療に有用な線と体外からの画像化に適した線を放出し、治療効果を高めるうえで、高比放射能での製造が可能なレニウム-186,188(Re)及びルテチウム-177(Lu)の大量製造法の開発、及びその利用研究として、RIの化学的特性に適した標識技術の開発、その標識化合物のがん集積性を高めるためのドラッグデリバリーシステムに関する研究開発及びその特性評価に関する研究で得られた成果の概要を紹介する。
木村 明博; 佐藤 裕一*; 棚瀬 正和*; 土谷 邦彦
IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 18(4), p.042001_1 - 042001_4, 2011/10
医療分野において、ラジオアイソトープ(RI)は欠かすことができないものとなっている。特に、Tcは医療用RIとして最も多く利用されている。しかし、その親核種であるMoはすべて輸入に依存している。そこで、JMTRでは、(n,)法により、医療用Tcの親核種であるMoを製造し、輸入量の一部を自国でまかなえるよう計画している。この計画では、照射ターゲットとなるMoOペレット製造方法の開発が重要である。しかし、MoOは昇華温度が低く高密度ペレットの製造が難しい。今回、二つの方法によりMoOペレットを製造した。その結果、CIP法では理論密度の70%のMoOペレットを、SPS法では理論密度の95%以上のMoOペレットが得られた。
石塚 悦男; 山林 尚道*; 棚瀬 正和*; 藤崎 三郎*; 佐藤 典仁*; 堀 直彦; Awaludin, R.*; Gunawan, A. H.*; Lubis, H.*; Mutalib, A.*
JAEA-Technology 2011-019, 18 Pages, 2011/06
JMTRを利用したMo/Tc製造に関する開発の一環として、乾式昇華法をマスター・ミルカーに応用するための予備的検討を実施した。検討にあたっては、乾式昇華法とPZCからの溶離液をベースとした湿式法の装置をそれぞれ試作して試験を行い、マスター・ミルカーへの適応性について比較した。この結果、乾式昇華法は三酸化モリブデンがグラムオーダーであればTc回収率が約80%、処理時間が約1.5時間であり、湿式法と同等の値が得られた。乾式昇華法が湿式法より優れている点としては、操作が容易であること、使用済MoOの再利用が容易であることが挙げられる。また、逆に不利な点としては、三酸化モリブデン取扱量の増加とともにTc回収率が低下することが挙げられる。