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論文

Laser-fluence dependence of resonance-enhanced multiphoton reduction of trivalent europium

松田 晶平; 中島 信昭*; 横山 啓一; 谷口 誠治*; Chosrowjan, H.*; 染川 智弘*; 八ッ橋 知幸*

Chemical Physics Letters, 802, p.139759_1 - 139759_6, 2022/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

$$f$$ブロック元素の$$f$$-$$f$$遷移波長での共鳴多光子励起によって標的元素の酸化数のみを選択的に制御する技術は、希少金属の高純度な精製方法への応用が期待できる。この共鳴多光子過程を経る酸化還元の効率については、一光子目と二光子目それぞれの量子収率と吸収断面積が重要な因子である。そこで本研究では三価ユウロピウム(Eu$$^{III}$$)から二価ユウロピウム(Eu$$^{II}$$)への還元効率のレーザーフルエンス依存性を精密に調べることでそれらを評価した。その結果、励起波長394nmでのEu$$^{III}$$の二光子吸収過程における一光子目の量子収率の値、二光子目の量子収率と吸収断面積の積の値を見積もることができた。また、従来よりも広いフルエンス領域を調べたことで飽和が観測され、必要なレーザー出力の上限が推定できた。

論文

Marking actinides for separation; Resonance-enhanced multiphoton charge transfer in actinide complexes

松田 晶平; 横山 啓一; 矢板 毅; 小林 徹; 金田 結依; Simonnet, M.; 関口 哲弘; 本田 充紀; 下条 晃司郎; 土井 玲祐; et al.

Science Advances (Internet), 8(20), p.eabn1991_1 - eabn1991_11, 2022/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:58.16(Multidisciplinary Sciences)

fブロック元素は化学的性質が類似している。一方、それらの電子スペクトルではf電子準位間の光学遷移が明瞭に異なる。このf-f遷移波長での共鳴励起によって元素の酸化状態を制御することができれば、化学的な分離が難しいfブロック元素の精密分離技術が生まれる可能性がある。これまでに3つのランタノイド元素で共鳴多光子還元が観測されているが、アクチノイドでの共鳴多光子反応は報告例はなかった。本研究では硝酸水溶液においてアクチノイドの一つである三価アメリシウムの共鳴多光子電荷移動による光酸化を観測した。また、硝酸錯体が一次過程に寄与することが示唆された。

論文

Simultaneous generation of a proton beam and terahertz radiation in high-intensity laser and thin-foil interaction

匂坂 明人; 大道 博行; 菜嶋 茂喜*; 織茂 聡; 小倉 浩一; 森 道昭; 余語 覚文; Ma, J.-L.; 大東 出; Pirozhkov, A. S.; et al.

Applied Physics B, 90(3-4), p.373 - 377, 2008/03

 被引用回数:67 パーセンタイル:92.87(Optics)

超短パルス高強度レーザーと物質との相互作用により、高エネルギーのイオンや電子,X線,テラヘルツ領域の電磁波などが発生する。高エネルギー粒子とテラヘルツ波を同時に発生させることで、粒子単独で発生させた場合とは異なる利用研究が期待される。本研究では、プロトンとテラヘルツ波の同時発生を目的として実験を行った。日本原子力研究開発機構設置のチタンサファイアレーザー(JLITE-X)を用いて、チタンの薄膜ターゲットに照射した。集光強度は、ビームウエストで$$sim$$2$$times$$10$$^{17}$$W/cm$$^{2}$$であった。レーザーのプリパルスに対するプロトンとテラヘルツ波発生の依存性を調べた結果、プリパルスを抑制することでプロトンとテラヘルツ波が同時に発生していることがわかった。

論文

Depositional records of plutonium and $$^{137}$$Cs released from Nagasaki atomic bomb in sediment of Nishiyama reservoir at Nagasaki

國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 山崎 秀夫*; 吉川 周作*; 長岡 信治*; 三田村 宗樹*; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 99(1), p.211 - 217, 2008/01

 被引用回数:19 パーセンタイル:40.5(Environmental Sciences)

長崎西山貯水池堆積物中の$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比及び$$^{239+240}$$Pu, $$^{137}$$Cs濃度の深度分布を調べ、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比からプルトニウムの起源を推定し、長崎原爆爆発直後に堆積したプルトニウム及び$$^{137}$$Csを含む堆積物を特定した。またその堆積物の下層から長崎原爆に起因するフォールアウトの蓄積の証拠となる微粒炭も検出した。本報告は長崎原爆直後から現在に至るまで西山貯水池堆積物に蓄積した長崎原爆由来のプルトニウム及び$$^{137}$$Csの全容を核実験由来の成分と区別して初めて明らかにしたものであり、今後のプルトニウムの長期環境挙動解析の指標となる。

論文

Geographical distribution of plutonium derived from the atomic bomb in the eastern area of Nagasaki

國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 山崎 秀夫*; 吉川 周作*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 273(1), p.183 - 186, 2007/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:47.34(Chemistry, Analytical)

われわれはこれまで黒い雨が降ったと言われる長崎西山貯水池堆積物中の$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比及び$$^{239+240}$$Pu濃度を測定し、長崎原爆由来のPuが今もなお貯水池に流れ込んでいることを報告した。続いて、長崎原爆中心地周辺半径約10km範囲から採取した土壌の分析により、長崎原爆由来のPuの平面分布を明らかにし、原爆中心地から東約3km離れた西山地区に局所的に蓄積していることを示した。またさらに東の地域では、$$^{239+240}$$Pu濃度は日本の他の地域の値と同程度であったが、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比はグローバルフォールアウトの値より低く、調査地域より東側の地域にも長崎原爆由来のPuが蓄積していることを示唆した。このため、本研究では調査地域をさらに東側に広げ、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比に注目し、長崎原爆由来のPuの蓄積地域を明らかにすることを試みた。これまでわれわれは原爆中心地から北東約100km以内から8つの試料を採取した。そのうち、原爆中心地から約25km離れた地点及び約45km離れた地点の土壌中の$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比は0.154$$pm$$0.017及び0.111$$pm$$0.004で、グローバルフォールアウトの値より低い値が見られた。これは長崎原爆由来のPuが蓄積していることを示唆する。発表では、さらに遠い地域から採取した土壌の結果についても報告する。

論文

Distribution of plutonium isotopes and $$^{137}$$Cs found in the surface soils of Nagasaki, Japan

國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 山崎 秀夫*; 三田村 宗樹*; 吉川 周作*

Journal of Geosciences, Osaka City University, 50, p.7 - 13, 2007/03

原爆由来のPuの分布を明らかにするために、長崎原爆中心地から約10km以内の範囲で採取した土壌中の$$^{239+240}$$Pu濃度,$$^{137}$$Cs濃度及び$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比を測定した。原爆中心地より北,南及び西の地域では、$$^{239+240}$$Pu濃度及び$$^{137}$$Cs濃度はほぼ一定であり、また$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比はグローバルフォールアウトと同程度だった。一方、東側の地域では距離に従って$$^{239+240}$$Pu濃度は減少したのに対し、$$^{137}$$Cs濃度はほぼ一定であった。また$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比は東側の地域でも、特に西山地区で、グローバルフォールアウトより低い値が得られ、長崎原爆由来のPuが局所的に蓄積していることがわかった。

論文

長崎及び熊本地方に飛散した長崎原爆由来のプルトニウム分析

國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 山崎 秀夫*; 吉川 周作*

KEK Proceedings 2006-5, p.36 - 40, 2006/11

プルトニウム型原爆が長崎に投下され60年が経った。放出されたプルトニウムは、半減期が長く、環境中に蓄積する。これまでわれわれは、爆心地から約3km東の長崎市西山地区で最も多くの原爆由来プルトニウムが蓄積しており、さらに東は熊本県の一部まで及んでいることを明らかにした。本研究では調査地域を広げ、長崎県及び熊本県に飛散した長崎原爆のプルトニウムの詳細な蓄積分布を明らかにすることを試みた。分析は土壌からプルトニウムを抽出し、ICP-MSによって$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比を測定した。土壌中の$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比がグローバルフォールアウトの値より低い地域は、長崎県では長崎市東部,島原半島東部、さらに熊本県では、荒尾市,玉名市,合志町,阿蘇市に広がっていた。これは、長崎原爆から放出されたプルトニウムは、爆心地から東2kmの地点から約100kmに広がり、南北は約30kmに飛散したことを示す。飛散地域は、長崎県内では原爆雲の通過地域と一致した。また熊本県のプルトニウム飛散地域は長崎県の飛散地域の風下にあたり、プルトニウムは風によって運ばれたと思われる。

口頭

長崎原爆により放出されたプルトニウムの蓄積分布

國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 吉川 周作*; 山崎 秀夫*

no journal, , 

長崎市上空で爆発したプルトニウム型原爆は、長崎周辺に大量の核分裂生成物と未分裂のPuを飛散させた。爆心地から東3kmにある西山貯水池周辺に高濃度の$$^{239+240}$$Puが蓄積していることが知られているが、長崎市内、さらに長崎市より東の広範囲にわたる分布は検討されていない。本研究では長崎市内をはじめ、長崎県東部,熊本県,佐賀県,福岡県,大分県から土壌を採取し、放出起源の情報を得ることができるPu同位体比に注目し、原爆により放出されたPuの平面的な分布について検討を行った。長崎市内では、爆心地より北,西,南の地域で採取した土壌中の$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比は、グローバルフォールアウトの値と同等で、この地域に蓄積するPuは1960年代前後の核実験に由来するものであった。一方、東の西山地区を中心とする地域では、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比は、グローバルフォールアウトの値より低く、原爆による影響が見られた。また、長崎市より東の地域では、島原半島にある雲仙市,島原市、さらに熊本県荒尾市の土壌から低い$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比が検出された。よって、原爆により放出されたPuは、長崎県内だけでなく、熊本県まで運ばれ蓄積したことがわかった。

口頭

長崎市西山貯水池堆積物中の長崎原爆「黒い雨」の痕跡

國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 村上 晶子*; 井上 淳*; 吉川 周作*; 山崎 秀夫*; et al.

no journal, , 

長崎原爆投下後60年以上が経過し、陸上の原爆の痕跡は風化・消失してきているが、貯水池などの閉鎖小水域の泥質堆積物は、水域に入り込んだものを閉じこめながら堆積しているため、黒い雨を保存している可能性を持つ。われわれはこれまで3m前後の堆積物コアを貯水池から2本採取し、微粒炭分析,放射能測定及びPu同位体比測定等を行い、黒い雨を含む層を特定することを試みてきた。しかし、両コアとも最深部で$$^{137}$$Csが検出され、採取したコアが1945年の層準、つまり黒い雨を含む層準まで到達していない可能性があった。そのため本研究は前回より長い約6.2mのコアを採取し、Pu及び微粒炭の分析から黒い雨の層準を特定することを試みた。Pu濃度は、深度350cm付近から増加し、440cm付近で最も高く、約450cm以深ではほとんど検出されなかった。また$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比は0.028$$sim$$0.041であり、これは堆積するPuが原爆由来であることを示す。一方、火災・植物燃焼の痕跡である微粒炭は、深度442cmでピークを示した。この分布は、Pu濃度の分布と一致し、深度440cm付近の層準が、原爆の黒い雨を含むと考えられる。

口頭

長崎西山貯水池堆積物に堆積するプルトニウムの起源

國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 吉川 周作*; 山崎 秀夫*; 長岡 信治*

no journal, , 

長崎原爆により放出されたプルトニウムは、環境中に放出された最も古いPuの一つであり、その動態に関する情報は、Puの長期環境挙動に対する知見を与えると考えられる。長崎西山貯水池は過去約100年間の堆積物を蓄積しており、その柱状堆積物の分析から貯水池へ入り込んだPuの挙動を時系列に沿ってとらえることができる。本研究では、堆積物中の$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比及び$$^{239+240}$$Pu濃度分布を調べ、堆積物に記録された過去60年のPuの起源と挙動を明らかにすることを目的とした。深度440cm付近で$$^{239+240}$$Pu濃度は極大値を示し、その層の$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比が0.028とその後の核実験由来のPuより非常に小さいことから、この層に蓄積するPuは長崎原爆爆発直後貯水池に流入した原爆由来のPuであると考えられる。また、深度370cm付近で見られた$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比の上昇は、1963年頃核実験により大量に環境中に放出されたPuの混入に起因したものと考えられる。それ以浅では濃度及び比はほぼ一定であった。これは周辺土壌に沈着した原爆と核実験に由来するPuが定常的に貯水池流入しているが、原爆由来のPuが支配的であることを示している。

口頭

長崎市西山地区のプルトニウム

國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 吉川 周作*; 山崎 秀夫*; 長岡 信治*

no journal, , 

本研究では、西山地区中心部にある西山貯水池周辺土壌及び貯水池堆積物中のプルトニウム同位体比($$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比)を測定し、これを指標として西山地区に堆積するプルトニウムの起源及び移動過程について考察したので報告する。堆積物中の$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比は0.028$$sim$$0.066であり、深度440cm付近の堆積物中のプルトニウムは、長崎に投下された原爆起源であることが特定でき、それよりも上層では、これにその後の核実験により放出されたプルトニウムの混入が認められた。また、堆積物表層の$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比は土壌の値と一致し、周辺土壌が貯水池に流れ込んでいることを示した。

口頭

超短パルス高強度レーザーを用いたプロトンとテラヘルツ波の同時発生

匂坂 明人; 大道 博行; Pirozhkov, A. S.; 小倉 浩一; 織茂 聡; 森 道昭; 余語 覚文; 中村 衆*; 岩下 芳久*; 白井 敏之*; et al.

no journal, , 

超短パルス高強度レーザーと物質との相互作用により、高エネルギーのイオンや電子,X線,テラヘルツ領域の電磁波などが発生する。高エネルギー粒子とテラヘルツ波を同時に発生させることで、粒子単独で発生させた場合とは異なる利用研究が期待される。本研究では、プロトンとテラヘルツ波の同時発生を目的として実験を行った。日本原子力研究開発機構設置のチタンサファイアレーザー(JLITE-X)を用いて、チタンの薄膜ターゲットに照射した。集光強度は、ビームウエストで2$$sim$$3$$times$$10$$^{17}$$W/cm$$^{2}$$であった。プロトン計測と同時にレーザーのプリパルスにより生成されるプリフォームドプラズマを干渉計測により測定した。プリフォームドプラズマサイズに対するプロトン発生の依存性を調べた結果、プリフォームドプラズマを抑制することでプロトンの発生量が大きく変化することがわかった。そして、プロトン発生に最適なプリフォームドプラズマ条件において、テラヘルツ波の発生していることがわかった。講演では、得られた実験結果とその解析結果について報告する予定である。

口頭

長崎原爆により放出されたプルトニウムの特定; ICP-MSによる$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比測定からのアプローチ

國分 陽子

no journal, , 

本発表は、2008日本放射化学会年会「原爆関連研究の発展と今後」と題する特別セッションの招待講演の一つである。これまで長崎原爆により放出されたプルトニウムに関する研究は、おもに$$alpha$$線スペクトロメトリが用いられてきた。しかし、$$alpha$$線スペクトル解析だけでは、その後に行われた核実験由来のプルトニウムとの区別が困難である。本研究では、ICP-MSにより測定した$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比を用いて、核実験由来のプルトニウムと長崎原爆由来のものを区別し、長崎原爆由来のPuの蓄積分布等を調べた。長崎市西山貯水池で採取した堆積物を分析し、過去60年間に貯水池に流れ込んだプルトニウムの起源及び流入量の経時変化を明らかにした。また、爆心地周辺の土壌を調べ、長崎原爆由来のプルトニウムの分布の新たな広がりを示すことができた。

口頭

長崎湾及び長崎西山貯水池の底質に記録された長崎原爆の痕跡とその環境影響評価

山崎 秀夫*; 革島 麻美*; 國分 陽子; 長岡 信治*; 辻本 彰*; 村上 晶子*; 吉川 周作*

no journal, , 

長崎市は古くから造船業などの重工業が盛んで、市街地の環境汚染が進んでいた。また、原爆の被爆によって、原爆起源の放射性核種だけでなく、大量の環境汚染物質が市街地から飛散した。これら汚染物質は長崎市の周辺土壌や水圏底質中に今でも蓄積、残存していると考えられる。本研究では、長崎湾及び被爆の際に「黒い雨」が降った西山貯水池から採取した底質コア試料中の放射性核種と重金属元素を時系列分析して、長崎地方の重金属汚染の歴史的変遷を環境化学的に評価した。また、現在も環境中に残る長崎原爆の痕跡を検索した。西山貯水池及び長崎湾のいずれの底質コアにも重金属汚染が認められた。また、西山貯水池では長崎原爆の痕跡層及び核実験フォールアウト起源のプルトニウム等を検出した。

口頭

Plutonium of Nagasaki atomic bomb deposited around Nagasaki, Japan

國分 陽子; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和*; 木村 貴海; 山崎 秀夫*; 吉川 周作*; 長岡 信治*

no journal, , 

長崎原爆により放出されたプルトニウムは世界中で最も古く人為的に放出されたものの一つであり、その放出起源が明らかなため、その挙動の解明はそれらの長期環境動態に関する知見を与える。本研究では、放出源の情報をもつプルトニウム同位体比,$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比を用いて原爆由来成分と核実験由来成分を区別し、堆積物や土壌に含まれる原爆由来プルトニウムの分布を明らかにした。黒い雨が降ったとされる長崎市西山貯水池から採取した堆積物中の$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比,$$^{239+240}$$Pu濃度及び$$^{137}$$Cs濃度の深度分布から、原爆由来のプルトニウム及び$$^{137}$$Csは原爆直後急激に蓄積し、現在でも貯水池に流れ込むプルトニウムの大部分は原爆由来であることが判明した。また、土壌の分析から、核実験由来のプルトニウムより低い$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比が、島原半島、さらに熊本県阿蘇山付近でも検出された。したがって、長崎原爆由来のプルトニウムが爆心地より東2kmから約100kmまでの範囲に蓄積していることが明らかになった。

口頭

高強度レーザー・プラズマ相互作用により発生する長波長電磁放射の観測

神門 正城; 菜嶋 茂喜*; Pirozhkov, A. S.; 林 由紀雄; 小瀧 秀行; Bulanov, S. V.

no journal, , 

400mJ-1J, 30fsのレーザーパルスをヘリウムガスターゲットに10$$^{19}$$W/cm$$^2$$に集光し、THz領域の電磁放射をDTGS検出器を用いて計測を行った。レーザープラズマ相互作用では、さまざまな機構によりTHz領域の電磁波が生成されると考えられているが、われわれは、レーザー光がプラズマ中でエネルギーを消耗する領域で生成されるソリトンと呼ばれる機構からの放射に着目している。プローブ光を用いた計測では、ソリトン構造と思われる構造を観測した。レーザー集高強度向上とコントランスと向上に伴い、ノイズ放射も増大しており、この分離状況について報告する。

口頭

Eu(III)のf-f遷移を介する多光子励起による光還元のフルエンス依存性

松田 晶平; 中島 信昭*; 横山 啓一; 八ッ橋 知幸*; Chosrowjan, H.*; 谷口 誠治*; 染川 智弘*

no journal, , 

f電子系元素の分離回収の高効率化のために、光酸化還元反応を応用することが考えられる。元素固有のf-f遷移を介した多光子励起、つまり、光による選択性を利用することで、化学的な分離が難しい系においても特定元素の分離回収が可能となる。本研究では、4f電子の多光子励起を介するEu(III)からEu(II)への光還元のフルエンス依存性を調べた。縮小光学系で制御したガウシアンビームを励起光として用い、ビームプロファイルを計測することで、反応領域を正確に見積った。これにより、Eu(III)の光還元のフルエンス依存性を従来よりも精密に評価した。結果から、既報と同様に2光子過程であることが示唆された。また、これまで多光子過程の効率の評価方法が統一されていなかったが、その候補を提案した。

口頭

二次ターゲットを用いた元素識別型X線吸収イメージングの基礎検討

中江 理紀*; 松山 嗣史*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 植田 昭彦; 町田 昌彦; 佐々木 紀樹; 辻 幸一*

no journal, , 

X線吸収イメージングは試料にX線を照射し、透過したX線をカメラで検出することで非破壊的に迅速なイメージングを行う手法である。X線カメラは一般的にエネルギー分解能を有しておらず、透過X線の強度のみを取得するために元素の識別ができないが、可視化したい元素(目的元素)の吸収端前後のエネルギーのX線でイメージングを行い、画像の差分を解析することで識別が可能となる。二次ターゲットとX線フィルターを用いて擬似的に単色化したX線を利用し、銅,アルミ,ニッケル箔からニッケルを選択的にイメージングした結果を報告する。

口頭

移動物体の蛍光X線イメージングシステムの開発研究

淵田 知希*; 松山 嗣史*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 植田 昭彦; 町田 昌彦; 佐々木 紀樹; 辻 幸一*

no journal, , 

移動する廃棄物の迅速な元素識別に向けて、動的試料の元素分布像を取得可能な蛍光X線イメージング装置を開発した。開発した装置は、X線管,シリコンドリフト検出器を搭載したCNC (Computerized Numerical Control)ルーター,ベルトコンベア及び検出器とCNCルーターの制御器で構成される。ベルトコンベア上を移動する台形状の銅板の元素分布像をリアルタイムで取得し、装置の性能評価を実施した結果を報告する。

口頭

Fundamental study for elemental identification method by X-ray absorption imaging using a secondary target

中江 理紀*; 松山 嗣史*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 町田 昌彦; 植田 昭彦; 佐々木 紀樹; 辻 幸一*

no journal, , 

X線吸収イメージングは試料にX線を照射し、透過したX線をカメラで検出するイメージング法である。これは非破壊かつ迅速な方法であるが、X線カメラは一般的にエネルギー分解能を有しておらず、元素の識別ができない。近年、シンクロトロン放射光を用いて、目的元素の吸収端周辺のエネルギーのX線でイメージングを行い、画像の差分を解析することで元素分布をイメージングする方法が報告されているが、実験室でX線のエネルギーを変化させることは難しい。本研究では、二次ターゲットとX線フィルターを用いることにより、実験室においても目的元素のみを可視化する方法を検討した。

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