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論文

First-principles calculations of hydrogen trapping energy on incoherent interfaces of aluminum alloys

山口 正剛; 海老原 健一; 都留 智仁; 板倉 充洋

Materials Transactions, 64(11), p.2553 - 2559, 2023/11

アルミニウム合金中のMgZn$$_2$$析出物とMg$$_2$$Si晶出物の非整合界面における水素トラップエネルギーを第一原理計算から計算することを試みた。非整合界面を含む単位胞は周期境界条件を満たさず、結晶ブロックが不連続になるため、不連続領域(真空領域)から離れた領域で水素トラップエネルギーを計算した。その結果、この原子論的配置を仮定した非整合界面では、水素原子のトラップエネルギーがかなり大きいことがわかった。また、アルミニウム母相中のMg$$_2$$Siの非整合界面における水素トラップによる凝集エネルギーの減少についても予備的計算を行った。

論文

Hydrogen embrittlement and its prevention in 7XXX aluminum alloys with high Zn concentrations

清水 一行*; 戸田 裕之*; 藤原 比呂*; 山口 正剛; 上椙 真之*; 竹内 晃久*; 西嶋 雅彦*; 鎌田 康寛*

Corrosion, 79(8), p.818 - 830, 2023/08

7xxxアルミニウム合金は代表的な高強度アルミニウム合金であるが、水素による機械的特性劣化がさらなる高強度化の妨げとなっている。我々は、7xxxアルミニウム合金の水素脆化を防止するための新しい技術として、Mn系第2相粒子の分散を提案する。本研究では、Mnを0.0%および0.6%含有する高水素7xxx合金の変形および破壊挙動を放射光X線トモグラフィーを用いてその場で観察した。得られた巨視的な水素脆化は、合金中の水素分配に基づき定量的に解析された。0.6%Mnを添加することにより、高い水素トラップ能力を持つ第二相粒子を生成し、水素による擬劈開破壊を有意に抑制することができた。

論文

A Terrestrial SER Estimation Methodology Based on Simulation Coupled With One-Time Neutron Irradiation Testing

安部 晋一郎; 橋本 昌宜*; Liao, W.*; 加藤 貴志*; 浅井 弘彰*; 新保 健一*; 松山 英也*; 佐藤 達彦; 小林 和淑*; 渡辺 幸信*

IEEE Transactions on Nuclear Science, 70(8, Part 1), p.1652 - 1657, 2023/08

中性子を起因とする半導体デバイスのシングルイベントアップセット(SEU: Single Event Upset)は、地上にある電子機器の動作の信頼性に関係する問題となる。白色中性子ビームを用いた加速器試験では、現実的な環境の中性子起因ソフトエラー率(SER: Soft Error rate)を測定できるが、世界的にも白色中性子ビームを供給できる施設の数は少ない。ここで、多様な中性子源に適用可能な単一線源照射を地上におけるSER評価に適用できる場合、ビームタイムの欠乏を解消できる。本研究では、これまでに得られた測定結果のうち任意の1つを抽出し、これとPHITSシミュレーションで得たSEU断面積を用いた地上環境におけるSERの評価の可能性を調査した。その結果、提案する推定法で得られたSERは、最悪の場合でも従来のWeibull関数を用いた評価値と2.7倍以内で一致することを明らかにした。また、SER評価におけるシミュレーションコストを低減する簡易化の影響も明らかにした。

論文

Calculation of deuteron-induced reaction cross-sections for nuclear transmutation of long-lived fission products

中山 梓介; 古立 直也; 岩本 修; 渡辺 幸信*

NEA/NSC/R(2020)4 (Internet), p.345 - 349, 2022/10

原子炉から発生する長寿命核分裂生成物(LLFP)は安定ないし短寿命な核種へと変換することが強く望まれている。こうした中、近年、高エネルギー粒子による破砕反応によってLLFPを核変換処理することが検討されており、いくつかの実験研究からは重陽子による破砕反応断面積が陽子によるものよりも大きいことが明らかにされている。これらの結果は重陽子ビームによるLLFPの核変換処理が陽子ビームによるものよりも有効である可能性を示唆している。他方、我々はこれまでに重陽子入射反応用の計算コードシステムDEURACSを開発してきた。DEURACSは元々、重陽子加速器中性子源の設計に資するために開発されてきたが、本研究ではDEURACSをLLFPに対する破砕反応断面積の計算に適用する。実験値との比較を通じ、LLFPの核変換応用へのDEURACSの適用性を議論する。

論文

Reduction and resource recycling of high-level liquid radioactive waste through nuclear transmutation, 4; ImPACT/LLFP-2018: A New nuclear data library for a challenge on transmutation of long-lived fission products

国枝 賢; 古立 直也*; 湊 太志; 岩本 信之; 岩本 修

NEA/NSC/R(2020)4 (Internet), p.329 - 331, 2022/10

長寿命核分裂生成核種の核変換研究のために、新たな核データライブラリImPACT/LLFP-2018を開発した。測定データの少ない不安定核種の核反応断面積を推定するために、微視的理論に基づく核構造モデルをCCONEコードに導入した。また、理化学研究所で得られた最新の断面積測定データを用いて高エネルギー反応で重要な前平衡パラメータを決定した。開発したライブラリには$$^{79}$$Se, $$^{93}$$Zr, $$^{107}$$Pdおよび$$^{135}$$Csを含む160核種に対する中性子および陽子入射の断面積が200MeVをエネルギー上限に格納されている。さらに、既存の安定核種に対する測定値と比較することにより調査した結果、本ライブラリは他のライブラリと比べて実験データへの再現性が高いことが判った。

論文

Hydrogen-trapping energy in screw and edge dislocations in aluminum; First-principles calculations

山口 正剛; 板倉 充洋; 都留 智仁; 海老原 健一

Materials Transactions, 62(5), p.582 - 589, 2021/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:74.45(Materials Science, Multidisciplinary)

アルミニウム結晶中のらせん転位および刃状転位の水素トラップエネルギーを第一原理から計算した。詳細な計算条件を記述した。トラップ可能なあらゆるサイトを調べ尽くすことは計算時間の制約上困難であるが、計算した範囲内においてはらせん転位は最大で0.11eV/atom、刃状転位では最大で0.18eV/atomというトラップエネルギーが得られた。実験値との際について議論した。

論文

Hydrogen trapping in Mg$$_2$$Si and Al$$_7$$FeCu$$_2$$ intermetallic compounds in aluminum alloy; First-principles calculations

山口 正剛; 都留 智仁; 海老原 健一; 板倉 充洋; 松田 健二*; 清水 一行*; 戸田 裕之*

Materials Transactions, 61(10), p.1907 - 1911, 2020/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:56.69(Materials Science, Multidisciplinary)

アルミニウム合金中の金属間化合物Mg$$_2$$Si及びAl$$_7$$FeCu$$_2$$の水素トラップエネルギーを第一原理から計算した。Mg$$_2$$Siは水素をトラップしないが、Al$$_7$$FeCu$$_2$$はその結晶内部に水素原子を0.56eV/atomという強いトラップエネルギーでトラップすることが分かった。このことは、合金の製造過程でAl$$_7$$FeCu$$_2$$化合物の生成を適切に制御できれば、水素脆化の防止に役立つことを意味している。

論文

電気化学的手法を用いた高レベル放射性廃棄物からの長寿命核分裂生成物の分離回収技術

金村 祥平*; 高橋 優也*; 大森 孝*; 野平 俊之*; 坂村 義治*; 松村 達郎

電気化学, 88(3), p.289 - 290, 2020/09

原子力発電所で発生する使用済燃料を再処理すると、高レベル廃液,ガラス固化体等の高レベル放射性廃棄物が発生する。高レベル廃棄物には、白金族元素,レアアース等のレアメタルが含まれる。これらレアメタルの一部は、Pd-107, Cs-135, Se-79, Zr-93といった半減期が数十万年以上の長寿命核分裂生成物(LLFP)であるため、現在は化学的,物理的に地層処分環境では長期間安定なガラス固化体として処分することとなっている。しかし、高レベル廃棄物からのレアメタル回収や、核変換処理による安定核種または短寿命核種への変換が実現すれば、原子力発電の長年の課題であった高レベル廃棄物の大幅な低減と、廃棄物の再資源化が実現できる。ImPACTプログラムにおいて、少量の試薬添加で元素の分離操作が実現でき、二次廃棄物量を低減可能な電気化学プロセスに着目し、電気化学的手法を用いた高レベル廃棄物からのLLFP分離回収プロセスを開発した。この成果が認められ、電気化学会技術賞(棚橋賞)を受賞した。電気化学会の依頼により、学会誌への解説記事を掲載する。本稿では、開発した手法について簡潔に解説した。

論文

Recent progress of a code system DEURACS toward deuteron nuclear data evaluation

中山 梓介; 岩本 修; 渡辺 幸信*

EPJ Web of Conferences, 239, p.03014_1 - 03014_4, 2020/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:87.03

重陽子加速器を用いた大強度中性子源が、核融合炉材料の照射試験や医療用放射性同位体の製造といった様々な応用に対して提案されている。さらに近年では、重陽子核破砕反応を用いた核変換システムが長寿命核分裂生成物(LLFP)の核変換に対して提案されてもいる。これらの施設の設計研究には高精度かつ広範な重陽子核データが不可欠である。こうした状況の下、我々は重陽子入射反応用計算コードDEURACSを開発しているところである。本研究では、中性子や質量数4までの軽荷電粒子の放出の二重微分断面積や、核種生成断面積等、入射エネルギー200MeVまでの種々の物理量をDEURACSを用いて解析する。実験値との比較により、DEURACS内の理論モデルの妥当性を検証する。

論文

Measurement of cesium isotopic ratio by thermal ionization mass spectrometry for neutron capture reaction studies on $$^{135}$$Cs

芝原 雄司*; 中村 詔司; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 福谷 哲*; 木村 敦; 岩本 修

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 325(1), p.155 - 165, 2020/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:72.51(Chemistry, Analytical)

$$^{135}$$Csの断面積を測定するために用いる放射性Cs試料について、熱イオン化マススペクトロメトリーによって同位体比を測定した。分析において高強度、および安定ビームを得るために、Cs試料に加える添加剤の効果を調べた。本研究で、シリコンタングステンが、添加剤の中で一番高いイオン化効率を示したが、一方で多原子イオンの高い同重体干渉も示した。$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs比の測定で要求される精度を達成するのに、添加剤:酸化タンタルないしグルコースを用いた場合で、僅か2$$times$$10$$^{-13}$$gのCs試料で十分達成できることを実証した。バリウム核種による干渉効果などの分析条件を調べた後、2種類の放射性Cs試料の同位体比測定を行い、同位体比によりどのくらい$$^{135}$$Csの中性子捕獲断面積に影響を及ぼすかを議論した。

論文

Measurements of thermal-neutron capture cross-section of cesium-135 by applying mass spectrometry

中村 詔司; 芝原 雄司*; 木村 敦; 岩本 修; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(4), p.388 - 400, 2020/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:32.21(Nuclear Science & Technology)

$$^{135}$$Cs(n,$$gamma$$)$$^{136}$$Cs反応の熱中性子捕獲断面積($$sigma_{0}$$)及び共鳴積分(I$$_{0}$$)を、ガンマ線及びマススペクトロメトリーにより測定した。我々は、$$^{137}$$Cs標準溶液に不純物として含まれている$$^{135}$$Csを利用した。$$^{137}$$Cs溶液中の$$^{135}$$Csを定量するために、$$^{135}$$Csと$$^{137}$$Csの同位対比をマススぺクトロメトリーにより求めた。分析した$$^{137}$$Cs試料を、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉の水圧輸送管を用いて中性子照射を行った。照射位置の中性子成分を求めるために、Co/AlとAu/Alモニタも一緒に照射した。$$sigma_{0}$$を求めるために、Gdフィルターを用いて、中性子カットオフエネルギーを0.133eVに設定した。$$^{137}$$Cs, $$^{136}$$Csとモニタの放射能をガンマ線スペクトロメトリーにより測定した。Westcottコンベンションに基づき、$$sigma_{0}$$とI$$_{0}$$を、それぞれ8.57$$pm$$0.25barn及び45.3$$pm$$3.2barnと導出した。今回得られた$$sigma_{0}$$は、過去の測定値8.3$$pm$$0.3barnと誤差の範囲で一致した。

論文

Impact of hydrided and non-hydrided materials near transistors on neutron-induced single event upsets

安部 晋一郎; 佐藤 達彦; 黒田 順也*; 真鍋 征也*; 渡辺 幸信*; Liao, W.*; 伊東 功次郎*; 橋本 昌宜*; 原田 正英; 及川 健一; et al.

Proceedings of IEEE International Reliability Physics Symposium (IRPS 2020) (Internet), 6 Pages, 2020/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:64.88

二次宇宙線中性子起因シングルイベントアップセット(SEU: Single Event Upset)は、地上において電子機器の深刻な問題を生じる可能性のある事象として知られている。これまでの研究で、水素化物と中性子との弾性散乱により、前方に水素イオンが放出されるため、メモリ前方にある水素化物がSEUの発生確率の指標となるSEU断面積に影響を与えることを明らかにした。本研究では、トランジスタ近傍の構造物がSEU断面積に及ぼす影響を調査した。その結果、数MeVの領域におけるSEU断面積の変化は構造物の厚さおよび位置によって決まることを明らかにした。また、シミュレーションにおいてトランジスタ近傍の構造物を考慮することにより、J-PARC BL10の測定値をより良く再現できるようになった。さらに、構造物を考慮した計算シミュレーションにより、トランジスタ近傍の構造物は地上環境におけるソフトエラー率に有意な影響を持つことを明らかにした。

論文

Hydrogen-accelerated spontaneous microcracking in high-strength aluminium alloys

都留 智仁; 清水 一行*; 山口 正剛; 板倉 充洋; 海老原 健一; Bendo, A.*; 松田 健二*; 戸田 裕之*

Scientific Reports (Internet), 10, p.1998_1 - 1998_8, 2020/04

 被引用回数:21 パーセンタイル:83.04(Multidisciplinary Sciences)

鉄やチタンと異なりアルミニウムは熱処理で他の相が生成することがないため、高強度アルミニウム合金の生成には析出物による時効強化が唯一の方法として用いられてきた。そのため、高濃度に分布した析出物は機械特性や水素脆化に重要な役割を果たす。これまで、7000番のアルミニウム合金における析出物とマトリクス界面は整合であるため、水素によるデコヒージョンの要因になると考えられていなかった。本研究では、実験と理論、および第一原理計算を連携することで、欠陥にトラップされる水素分配を理論的に予測することに成功した。さらに、アルミニウム合金で観察される擬へき開破壊のメカニズムについて、析出物界面にトラップされた水素は占有率が上昇しても安定にトラップし続け、自発的に破壊することがその要因であることを明らかにした。

論文

JENDL/ImPACT-2018; A New nuclear data library for innovative studies on transmutation of long-lived fission products

国枝 賢; 古立 直也; 湊 太志; 岩本 信之; 岩本 修; 中山 梓介; 江幡 修一郎*; 吉田 亨*; 西原 健司; 渡辺 幸信*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(12), p.1073 - 1091, 2019/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:67.25(Nuclear Science & Technology)

長寿命核分裂生成核種(LLFP)の核変換技術確立に向けた革新的研究開発に資することを目的とし、新たな核データライブラリJENDL/ImPACT-2018を開発した。開発した核データライブラリは主要なLLFPである$$^{79}$$Se, $$^{93}$$Zr, $$^{107}$$Pd, $$^{135}$$Csおよび周辺核種(計163核種)に対する中性子及び陽子入射の評価済核反応断面積がエネルギー200MeVを上限として格納されている。断面積の評価においては核反応モデルコードCCONEを用いると共に、測定データの乏しい核種やエネルギー領域の断面積を根拠を持って推定するために微視的な核構造理論を積極的に活用した。また、近年RIBF/RIKENにおいて逆運動学を用いて測定された測定データに基づいて主要な核反応モデルパラメータを最適化した。得られたデータは従来手法により求められた既存の核データライブラリJENDL-4.0/HEやTENDL-2017に比べて、安定核種に対する測定データをよく再現することを確認した。

論文

An Unreported precipitate orientation relationship in Al-Zn-Mg based alloys

Bendo, A.*; 松田 健二*; Lervik, A.*; 都留 智仁; 西村 克彦*; 布村 紀男*; Holmestad, R.*; Marioara, C. D.*; 清水 一行*; 戸田 裕之*; et al.

Materials Characterization, 158, p.109958_1 - 109958_7, 2019/12

 被引用回数:15 パーセンタイル:78.81(Materials Science, Multidisciplinary)

アルミニウム(Al)合金中のMgZn$$_2$$析出物の観察を、電子線回折, 明視野透過型電子顕微鏡、及び、原子スケール走査透過型電子顕微鏡イメージングの組合せを用いて行った。その結果、$$eta$$-MgZn$$_2$$析出物相とAl格子との間に、未だ報告されていない$$eta_{13}$$方位関係の存在を明らかにした。その界面の原子モデルを作成し第一原理計算による構造緩和計算を行ったところ、最も不整合な方位において観察されるステップ状の構造をよく説明できる計算結果が得られた。

論文

Zr separation from high-level liquid waste with a novel hydroxyacetoamide type extractant

森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.464 - 468, 2019/09

高レベル放射性廃液(HLLW)には種々の長半減期核種が含まれており、地層処分における環境影響を低減させる観点からマイナーアクチノイドと長寿命核分裂生成物(LLFP)を分離し核変換することが望ましい。原子力機構と東芝はHLLWからLLFPであるSe, Zr, Pd及びCsの分離法を開発した。我々は新規ヒドロキシアセトアミド型抽出剤${it N,N}$-ジドデシル-2-ヒドロキシアセトアミド(HAA)を用いたHLLWからのZrの抽出挙動について詳細に検討を行った。HAA抽出系はZrに高い選択性を示し、抽出序列はZr $$>$$ Mo $$>$$ Pd $$>$$ Ag $$approx$$ Sb $$>$$ Sn $$>$$ Lns $$>$$ Feであることを確認した。また、抽出化学種をZr(HAA)$$_{3}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$(HNO$$_{3}$$)$$_{x}$$と同定し、ミキサセトラを用いた連続向流抽出によって模擬HLLWからZrとMoが定量的に抽出可能であることを実証した。

論文

Activation measurement for thermal-neutron capture cross-section of Cesium-135

中村 詔司; 木村 敦; 岩本 修; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

KURNS Progress Report 2018, P. 106, 2019/08

核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減化、資源化を目指した革新的研究開発推進プログラム(ImPACT)において、長寿命核分裂生成核種$$^{135}$$Csの中性子捕獲断面積測定研究を京都大学複合原子力科学研究所にて行った。本論文は、京大原子炉(KUR)を用いた$$^{135}$$Csの熱中性子捕獲断面積の測定について報告するものである。

論文

Effect of copper addition on precipitation behavior near grain boundary in Al-Zn-Mg alloy

松田 健二*; 安元 透*; Bendo, A.*; 土屋 大樹*; Lee, S.*; 西村 克彦*; 布村 紀男*; Marioara, C. D.*; Lervik, A.*; Holmestad, R.*; et al.

Materials Transactions, 60(8), p.1688 - 1696, 2019/08

 被引用回数:13 パーセンタイル:63.77(Materials Science, Multidisciplinary)

アルミニウム合金の時効硬化と析出に及ぼすCu添加の効果を、硬度測定,引張試験,高分解能透過型電子顕微鏡(HRTEM)および高角度環状暗視野走査透過型電子顕微鏡(HAADF-STEM)によって調べた。高硬度,高強度,低伸びは析出物の数密度の増加によるZn+Mg量の増加に起因することが分かった。

論文

膜技術と水素社会; 膜分離新ISプロセス技術の開発

稲垣 嘉之; 坂場 成昭; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 澤田 真一*; 八巻 徹也*

日本海水学会誌, 73(4), p.194 - 202, 2019/08

熱化学法ISプロセスは、水の熱分解により水素を大量、安定、かつ、高効率で製造できる有望な技術である。水素製造効率の向上、太陽熱の適用などを目指して、ISプロセスに膜反応技術を適用するための研究開発を行った。ヨウ化水素及び硫酸の分解反応に適用するセラミックス分離膜の要素技術を開発したことにより、各反応における分解効率の大幅な向上が可能である。ブンゼン反応に適用するカチオン交換膜の要素技術を開発したことにより、ヨウ素量を従来法に比べて1/5程度に低減可能である。これらの成果は、ISプロセスの実用化を行う上で重要な技術である。

論文

Enhancement of element production by incomplete fusion reaction with weakly bound deuteron

Wang, H.*; 大津 秀暁*; 千賀 信幸*; 川瀬 頌一郎*; 武内 聡*; 炭竃 聡之*; 小山 俊平*; 櫻井 博儀*; 渡辺 幸信*; 中山 梓介; et al.

Communications Physics (Internet), 2(1), p.78_1 - 78_6, 2019/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:56.64(Physics, Multidisciplinary)

陽子(あるいは中性子)過剰核の効率的な生成経路を探索することは、原子核反応研究の主な動機のひとつである。本研究では、$$^{107}$$Pdに対する核子当たり50MeVの陽子および重陽子入射による残留核生成断面積を逆運動学法によって測定した。その結果、重陽子入射ではAgやPd同位体の生成断面積が大きくなることを実験的に示した。また、理論計算による解析から、この生成断面積の増大は重陽子の不完全融合反応に起因することを示した。これらの結果は、陽子過剰核の生成において重陽子のような弱束縛核の利用が有効であることを示すものである。

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