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池田 裕二*; Soriano, J. K.*; 大場 弘則; 若井田 育夫
Scientific Reports (Internet), 13, p.4828_1 - 4828_9, 2023/03
被引用回数：6 パーセンタイル：98.68(Multidisciplinary Sciences)We report on the analysis of pure Gd oxide and its detection when mixed in surrogate nuclear debris using microwave-enhanced fiber-coupled micro-laser-induced breakdown spectroscopy. The target application is remote analysis of nuclear debris containing U inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. The surrogate nuclear debris used in this study contained Gd, Ce, Zr and Fe. The sample was ablated by microchip-laser under atmospheric pressure conditions while a helical antenna propagated 2.45 GHz 1.0 kW microwaves for 1.0 ms into the laser ablation plume. The results showed that microwave-induced plasma expansion led to enhanced emission signals of Gd I, Zr I, Fe I, Ce I, and Ce II. Microwave irradiation enhanced the standard deviations of the Gd and Ce emissions and lowered the detection limit of Gd by 60%.
宮部 昌文; 加藤 政明*; 長谷川 秀一*
Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(2), p.347 - 358, 2023/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Chemistry, Analytical)同位体シフトの小さい核種の遠隔核種分析法を開発するために、レーザーアブレーションプルームを用いてCaのドップラーフリー蛍光分光を行った。2台の外部共振器半導体レーザーから対向伝搬するレーザー光をコンクリートのアブレーションプルームに照射し、
S
P
D
の2段階共鳴励起スキームにより、基底状態のCa原子をD状態まで励起させた。その後、D状態からP状態への緩和を伴う蛍光スペクトルを測定した。ヘリウムガス圧70Paでアブレーション後1msの遅延で測定したスペクトルの線幅は70MHz以下であり、ドップラー広がりのある蛍光スペクトルの線幅の約1/30であることがわかった。また、アブレーションから観測までの時間間隔が600マイクロ秒以下の場合には、蛍光スペクトルに幅の広いガウス型のペデスタルが観測され、これは衝突により速度が変化した原子に起因することがわかった。さらに、様々なガス圧で測定したスペクトルから、2段目のP D遷移の圧力拡がり係数を46.0MHz/torrと決定した。天然に存在する3種類のCa同位体(
Ca, 
Ca, 
Ca)の蛍光信号を用いて、検量線の直線性,検出限界,測定精度などの分析性能を評価し、同位体存在比の検出限界が、バックグラウンドの3
基準から0.09%と推定された。これらの結果は、この分光法が同位体シフトの小さな核種の遠隔核種分析に有望であることを示唆している。
宮部 昌文; 佐藤 志彦; 若井田 育夫; 寺林 稜平*; Sonnenschein, V.*; 富田 英生*; Zhao, Y.*; 坂本 哲夫*
Journal of Physics B; Atomic, Molecular and Optical Physics, 54(14), p.145003_1 - 145003_8, 2021/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Optics)高繰返しチタンサファイアレーザーとウランホローカソードランプを用いて、2色2段階光イオン化光ガルバノ分光法により、ウランの2段階共鳴イオン化スキームの探索を行った。基底状態のウラン原子を1段目のレーザー光で5つの偶パリティ励起準位に遷移させ、2段目のレーザー波長をスキャンすることで多くのイオン化遷移を観察した。1段目のレーザー光を遮断することで、単色・2光子イオン化遷移の同定も行った。これらの結果から、イオン化ポテンシャル(49958.4cm
)から51150cmまでのエネルギー範囲で、50個以上のウランの奇パリティ自動イオン化準位を見出した。得られた準位エネルギーは、これまでに報告されている値と
1cm以内で一致した。これらの結果から、工学院大学や名古屋大学と共同開発している共鳴イオン化スパッタ分析装置を用いた放射性微粒子のウラン分析のための基礎データを取得することができた。
森下 日出喜*; 吉田 稔*; 西村 昭彦; 松平 昌之*; 平山 義治*; 菅野 裕一*
保全学, 20(1), p.101 - 108, 2021/04
福島第一原子力発電所の廃止措置においては、遠隔計測技術とロボット技術の融合が不可欠である。損傷を受けた原子炉建屋の健全性を評価するために、現場にロボットにより地震計を設置する模擬試験を実施した。試験には、原子力機構の楢葉遠隔技術開発センターのロボット試験水槽を、原子炉格納容器に見立てて実施した。遠隔計測技術として、白山工業開発の光パルス干渉方式地震計を使用した。ロボット試験水槽の水位を5mから順次下げることで、振動特性の変化を記録した。試験では、偶然に起こった震度1の微小地震を計測することができた。水槽は微小振動の増幅体として振舞うことが判明した。水槽の揺れを表す物理モデルを考察することで、将来の廃止措置の現場適用の問題点を抽出した。
中西 隆造; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 若井田 育夫; 田邉 里枝*; 伊藤 義郎*
Optics Express (Internet), 29(4), p.5205 - 5212, 2021/02
被引用回数：13 パーセンタイル：83.13(Optics)液体ジェットと組み合わせたレーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を、水溶液中の微量ナトリウム(Na)の検出に適用した。直径500
mの液体円筒ジェットと厚さ20mの液体シートジェットの2種類の液体ジェットの感度を比較した。液体シートジェットは、円筒形ジェットと比較して、レーザー照射面からの飛沫を効果的に低減し、長寿命の発光プラズマを生成した。Naの検出限界(LOD)は、シートジェットで0.57g/L、円筒ジェットで10.5g/Lと決定された。シートジェットで得られたLODは、市販の誘導結合プラズマ発光分析計で得られたLODと同等であった。
大場 正規; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
Japanese Journal of Applied Physics, 59(6), p.062001_1 - 062001_6, 2020/06
被引用回数：8 パーセンタイル：49.08(Physics, Applied)半導体式マイクロ波源及びマイクロ波伝送に同軸ケーブルを用いてマイクロ波共振器及び導波路の無いコンパクトなマイクロ波支援レーザーブレークダウン発光分光システムを開発した。いくつかの電極ヘッドを用い、マイクロ波を用いない場合の50倍の発光強度が得られた。また、増倍効果の限界もみられた。
宮部 昌文; 大場 正規; 赤岡 克昭; 加藤 政明*; 長谷川 秀一*; 若井田 育夫
Applied Physics A, 126(3), p.213_1 - 213_10, 2020/03
被引用回数：6 パーセンタイル：38.95(Materials Science, Multidisciplinary)低圧希ガス雰囲気中のアブレーションプルームの動的挙動を、3つの高融点金属であるチタン,ジルコニウム,ハフニウムを用いて、レーザー誘起蛍光撮像法によって調べた。これらの元素のプルーム膨張挙動を比較することで、プルーム構造の形成過程における質量数の影響を明らかにした。以前、ガドリニウムで報告した半球形の薄層と空洞構造が、これらの元素でも観察された。質量数が増えるとプルームサイズが増加し、半球層は薄くなることが分かった。Tiの基底状態原子は、プルーム中心部にも比較的多く存在することが観察された。このTi原子の持続時間は300マイクロ秒程度であり、調べたどの原子・イオンよりも長かった。さらに、多元素試料から生成されるアブレーションプルームでは、質量に依存する元素分別が観察された。これらの結果は、観測されたプルーム構造が、イオンと電子の再結合過程、および、ガス原子との多重衝突によるアブレーション粒子の反跳によって生じることを示唆している。
上地 俊*; 上地 宏*; 西村 昭彦
World Journal of Engineering and Technology, 7(4), p.559 - 571, 2019/11
水飲み鳥の動作について熱力学的モデルを論じる。熱力学的モデルから導かれる数学的表現を数値計算の上で明示した。これは機械的な動作と熱力学的な動作の違いに関して基礎的な理解を得ることに助けとなる。機械的な繰り返し動作と熱力学的な繰り返し動作の間には数学的にも物理的にも違いが存在する。この水飲み鳥の工程は本論文で示した手法で環境エネルギー発電に対して適用可能である。
若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久
光学, 48(1), p.13 - 20, 2019/01
レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)や関連技術である共鳴吸収分光の原子力分野での応用について紹介する。放射性物質を多く含有した次世代低除染MOX燃料への適用や、福島第一原子力発電所の損傷炉内といった高放射線・過酷環境における燃料出渕のその場サーベランスにおいては、光ファイバーを活用したLIBS技術や共鳴吸収分光技術は、遠隔分析手法として最も有力な手法の一つとして期待されている。これらの技術の基本及び性能について現状を紹介し、LIBS技術などの原子力分野への適用についてレビューする。
@C
; Photoelectron spectroscopy of the Li@C[PF
] salt and STM of the single Li@C molecules on Cu(111)山田 洋一*; Kuklin, A. V.*; 佐藤 翔*; 江坂 文孝; 角 直也*; Zhang, C.*; 佐々木 正洋*; Kwon, E.*; 笠間 泰彦*; Avramov, P. V.*; et al.
Carbon, 133, p.23 - 30, 2018/07
被引用回数：17 パーセンタイル：55.14(Chemistry, Physical)本研究では、超高真空中で高純度Li@C[PF]塩の蒸発によってLiイオン内包フラーレンを調製し、走査型トンネル顕微鏡(STM)により明瞭に観察することに成功した。また、STM観察に先立って、光電子分光およびX線吸収分光などにより測定したところ、Liは正、PFは負のチャージを帯びており、Cは中性であることが明らかとなった。
蓬田 匠; 江坂 文孝; 間柄 正明
Analytical Methods, 9(44), p.6261 - 6266, 2017/11
被引用回数：9 パーセンタイル：55.65(Chemistry, Analytical)本研究では、単一ウラン微粒子の化学状態と同位体比を、顕微ラマン分光分析および二次イオン質量分析の組み合わせにより決定する方法の開発を行った。電子顕微鏡-X線検出によりウラン微粒子を特定し、マイクロマニピュレータを用いてウラン微粒子を単体分離した。顕微ラマン測定時のレーザーパワーの最適化により、1から5mの大きさのウラン微粒子のラマンスペクトルの取得が可能になり、得られたラマンスペクトルの形状からU
O
とUOの化学形が判別できた。また、ラマン分光分析を非破壊で行うことで、化学状態分析後の微粒子に対してSIMSによる同位体比分析を行うことができた。したがって、顕微ラマン分光分析とSIMSの併用は、個々のウラン微粒子の化学状態と同位体比分析に有効であることが示された。
PdのICP-MS測定のためのレーザー誘起光還元法による非接触・選択的パラジウム分離; 分離条件とPd回収率の関係蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 江坂 文孝; 大場 弘則*; 北辻 章浩
分析化学, 66(9), p.647 - 652, 2017/09
被引用回数：2 パーセンタイル：6.93(Chemistry, Analytical)ウランの核分裂生成物の一つであるPdは、半減期が約650万年と長く、長期間に渡り放射線を放出して人体に影響を及ぼす可能性があることから、高レベル放射性廃液(HLLW)中の存在量を正確に把握する必要がある。しかし、これまでその存在量の実測報告例はない。本研究では、遠隔・非接触分離が可能なレーザー誘起光還元法のHLLWへの適用を念頭に、HLW模擬液を用いて種々の分離条件がPd回収率に与える影響を検討した。Pdの回収率は、還元剤として作用するエタノール濃度、レーザー光の照射時間とパルスエネルギーに依存し、それぞれ40%、20分、100mJとした場合に60%となった。また、Pd濃度0.24g mLから24g mLの広い濃度範囲において、主要な放射能源やスペクトル干渉源となる元素を99.5%以上の割合で除去し、Pdを高純度に分離できることを明らかにした。本条件によれば、レーザー誘起光還元法はHLLWなど実際の放射性廃棄物に含まれるPdのICP-MS測定前処理法として、十分に適用可能である。
赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫
JAEA-Research 2016-005, 40 Pages, 2016/05
JAEA-Research-2016-005.pdf:1.82MB
線・中性子線の影響が排除できない低除染マイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料、あるいは高い放射線場に存在する東京電力福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。非接触で迅速かつ直接に元素分析できるレーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、ウラン(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い核燃料物質の発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトルを明らかにしなければならない。そこで、波長分解能が
/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、470-670nmの波長域の天然ウランの発光スペクトルを測定した。測定スペクトルに対し分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、LIBS用データとしてまとめた。また、エネルギー準位、振動子強度を明らかにするとともに、測定したスペクトルの波長及び振動子強度の評価値が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。更に、新たなウランのスペクトルの同定を可能とする測定波長と絶対波長の相関及び測定振動子強度と既知の振動子強度の相関を求めた。
宮部 昌文; 大場 正規; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; Khumaeni, A.*; 加藤 政明; 若井田 育夫
Spectrochimica Acta, Part B, 110, p.101 - 117, 2015/08
被引用回数：25 パーセンタイル：82.1(Spectroscopy)レーザー誘起蛍光撮像法を用いて雰囲気ガス中のアブレーションプルームの動的挙動を調べた。YAGレーザーの2倍高調波光をガドリニウムの酸化物や金属試料上に照射し、生成したプルームにはシート状の紫外色素レーザー光を交差させて、様々な時刻の蛍光像をICCDカメラによって撮影した。得られたプルームの断面画像から、ガドリニウムの基底状態の原子やイオンが、プルームとガスの境界の半球層内に蓄積されることや、プルームの中心部に粒子密度の少ない空洞が生じることが明らかになった。膨張の初期段階では、その空洞内を別の明るい成分が膨張し、半球層と合流する様子も観測された。このようなプルームの分離や合流は、イオンに比べて原子の方が遅く現れた。また半球層の出現もイオンに比べて原子の方が遅いが、出現位置はほぼ同じであった。このような出現位置の一致や出現時間のずれは、半球層の原子が、イオンとガスの衝突による三体再結合反応によって生じることを示唆している。得られたプルームの膨張ダイナミクスやプルームの詳細構造に関する知見は、レーザーアブレーションを利用する様々な遠隔分光分析法の実験条件を決める上で有用である。
田村 格良; 加島 洋一; 曽山 和彦
JAEA-Research 2014-029, 12 Pages, 2015/03
JAEA-Research-2014-029.pdf:1.89MB
炉心近傍に設置された中性子導管は、ガラス基板に含まれるホウ素と中性子の(n,
)反応や、線による励起や電離作用等によって長期間の照射の後に損傷を生じる。本研究では、耐放射線性を有する中性子導管を開発するために、中性子導管を構成する中性子ミラー基板に関してアルミニウムにニッケルを電着した基板を用いて耐放射線性スーパーミラーを試作し、その表面粗さ及び平坦度をZYGO干渉計, X線反射率計及び中性子反射率計を用いて特性評価を行った。その結果、基板の表面粗さ0.2-0.3nm(rms)、m=3スーパーミラーで中性子反射率が76%の非常に高い性能を有していることを確認した。
赤岡 克昭; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫
レーザー研究, 42(12), p.918 - 922, 2014/12
次世代炉心燃料として期待されている低除染マイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料の迅速で簡便な遠隔分析を実現するために、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の適用の可能性について評価した。模擬燃料試料として少量のネオジム酸化物(NdO)を含んだウラン酸化物(UO)を使用し、Ndの異なる濃度の試料についてブレークダウンスペクトルを取得した結果、多数のスペクトルが同定される一方、スペクトルが複雑でその重複も観測された。濃度の定量分析特性を評価するためには、対象のスペクトルを分離する必要があることから、デコンボリューション法を適用して重複したスペクトルを分離し、そのスペクトル強度を決定した。決定された値を用いて検量線を求めた結果、濃度に対して直線性を示し、700ppmの検出下限値が得られた。核燃料物質のように、複雑で重複したLIBSスペクトルの解析には、デコンボリューション法の適用が有用であることが示されるとともに、本法の適用により次世代燃料の定量分析の可能性が示唆された。
平出 哲也
JJAP Conference Proceedings, Vol.2 (Internet), p.011003_1 - 011003_6, 2014/11
ポジトロニウムは絶縁物中で負の仕事関数をもち、その結果、周囲の分子との間に斥力が生じ、液体中ではバブルを形成する。しかし、バブルが安定な状態になるには、エネルギーを失う必要があるため、バブルの大きさが振動することが予想される。オルソポジトロニウムの消滅確率は、このバブルの大きさが小さいと大きくなり、バブルのサイズの振動は寿命スペクトル上に振幅として現れると予測される。通常の液体ではバブルの形成は早いため、時間分解能が200ピコ秒の装置では観測は不可能であるが、イオン液体中では、バブルの形成が遅いと考えられ、この寿命スペクトル上の振幅を観測できる可能性があり、実際に試みたところ、予想通り、500ピコ秒よりも遅い時刻領域に現れる振幅を観測することに成功した。
寺田 典樹*; Khalyavin, D. D.*; Manuel, P.*; 長壁 豊隆; Radaelli, P. G.*; 北澤 英明*
Physical Review B, 89(22), p.220403_1 - 220403_6, 2014/06
被引用回数：29 パーセンタイル：74.69(Materials Science, Multidisciplinary)強くフラストレートした反強磁性体CuFeOにおいて、その磁気秩序に対する圧力効果を、静水圧力下中性子回折実験により研究した。主要な結果は、この物質の圧力-温度相図を明らかにしたことで、その相図は、4つの磁気秩序相で構成されており、そのうち2つは誘電相でもある。特に、3GPa
P4GPaの圧力領域において、プロパースクリュー磁気秩序相(ICM2)が安定化するが、この構造は、磁場あるいはドーピングによって誘起される強誘電相のものと一致することが明らかとなった。さらに、4GPa以上では、新たな低対称のICM3相が現れる。この相は、デラフォサイト型のマルチフェロイック物質群の中でも特有のもので、サイクロイドとプロパースクリューのスピン構造が混合したものと考えられる。この物質で観測される圧力に対する連続した磁気秩序の変化は、大気下では単斜晶へのゆがみによって解消するスピンフラストレーションが、高圧力によって抑制されるためと考えられる。
Khumaeni, A.; 反保 元伸; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 若井田 育夫
Optics Express (Internet), 21(24), p.29755 - 29768, 2013/12
被引用回数：51 パーセンタイル：91.11(Optics)レーザー誘起発光分光法(LIBS)における発光信号の増大を図るため、ループアンテナ(直径3mm)を用いてマイクロ波を照射し、その効果を確かめた。減圧空気条件下で、酸化ガドリニウム試料にNd:YAGレーザー光(532nm, 10ns, 5mJ)を集光照射し、これに同期してパルスマイクロ波を入射した結果、温度が高い状態で長時間プラズマ発光が維持され、時間積分した発光信号量は、従来のマイクロ波を用いないLIBS信号に比較して32倍の発光信号量が得られた。酸化ガドリニウム試料に酸化カルシウムを微量混入させた試料を用いてカルシウム検出量に関する検量線を求めた結果、良好な直線性と2mg/kgの検出下限感度を得た。核燃料物質等のその場分析の高感度化に有用である。
宮部 昌文; 大場 正規; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 丸山 庸一郎; 大場 弘則; 反保 元伸; 若井田 育夫
Applied Physics A, 112(1), p.87 - 92, 2013/07
被引用回数：29 パーセンタイル：74.44(Materials Science, Multidisciplinary)次世代燃料の非破壊・遠隔分析技術開発におけるウラン同位体の分析条件最適化を目的として、フルエンス0.5J/cm
のNd:YAGレーザーの2倍高調波で生成したウランプラズマの運動を共鳴吸収分光法により調べた。真空中の中性原子とイオンのフロー速度はそれぞれ2.7km/s, 4.0km/sと求められた。Heガス中の密度分布の変化の様子から、イオンの密度は約3sec、原子の密度は約5secで最大となること、最密部分の現れる高さは表面から2.5-3.0mmであることがわかった。アブレーション後3secまでの時間帯は、
Uと
Uの吸収量にドップラー分裂に伴う差が生じることから、精密な同位体分析に適さないことがわかった。得られた最適条件を用いて同位体比分析の検量線を求め、直線性や検出下限値,分析精度を評価した。これにより本方法がウランの遠隔同位体分析に適用できることを確認した。
