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論文

Waste management in a hot laboratory of Japan Atomic Energy Agency, 1; Overview and activities in chemical processing facility

野村 和則; 小木 浩通*; 中原 将海; 渡部 創; 柴田 淳広

International Journal of Chemical, Molecular, Nuclear, Materials and Metallurgical Engineering (Internet), 13(5), p.209 - 212, 2019/00

Chemical Processing Facility of Japan Atomic Energy Agency is a basic research field for advanced back-end technology developments with using actual high-level radioactive materials. Most of them were treated properly and stored in the liquid waste vessel, but some were not treated and remained at the experimental space as a kind of legacy nuclear waste, which we must treat in safety and dispose if we continue research activities in the facility. Under this circumstance, we launched a collaborative research project called the STRAD project, which stands for Systematic Treatment of Radioactive liquid waste for Decommissioning, in order to develop the treatment processes for wastes of the nuclear research facility. In this project, decomposition methods of certain chemicals, which have been directly solidified without safety pretreatment but may cause a troublesome phenomenon, is developing and a prospect that it will be able to decompose in the facility by simple method. And solidification of aqueous or organic liquid wastes after the decomposition has been studied by adding cement or coagulants. Furthermore, we treated experimental tools of various materials with making an effort to stabilize and to compact them before the package into the waste container. It is expected to decrease the number of transportation of the solid waste and widen the operation space. The project is expected to contribute beneficial waste management outcome that can be shared world widely.

論文

Electrochemical properties of zirconium in highly concentrated plutonium nitrate solution

中原 将海; 佐野 雄一; 阿部 仁

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.52 - 55, 2018/11

商用再処理施設におけるZr製のPu濃縮缶の高経年変化に対する評価に資するため、硝酸Pu溶液を用いた電気化学試験を行った。Zrの自然浸漬電位は、Pu濃度、HNO$$_{3}$$濃度及び温度が増加するに従い上昇する傾向を示した。しかしながら、本試験結果からはZrは、硝酸Pu溶液に対して十分な耐食性を示すことが示唆された。

論文

Partitioning of plutonium by acid split method with dissolver solution derived from irradiated fast reactor fuel with high concentration of plutonium

中原 将海; 佐野 雄一; 野村 和則; 竹内 正行

Journal of Chemical Engineering of Japan, 51(3), p.237 - 242, 2018/03

 パーセンタイル:100(Engineering, Chemical)

酸分配法における高Pu濃度フィード溶液条件におけるPuの分配挙動を調べるため、向流多段試験を行った。フィード溶液に比べてU/PuプロダクトのPu富荷度を1.51倍に高めることができた。Pu分配工程において、Pu重合体や第三相の生成はみられず、安定して遠心抽出器の運転が行われた。

論文

Actinides recovery from irradiated fuel for SmART cycle

佐野 雄一; 渡部 創; 中原 将海; 粟飯原 はるか; 竹内 正行

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

CPFにおいて照射済燃料から数gのMAを回収し、AGFにおいてMA含有MOX燃料を製造した後、常陽において照射試験を行うSmARTサイクル構想を進めている。本報告では、CPFで実施したMAを含むアクチニド回収に係る研究開発について、過去実施した溶媒抽出法及び抽出クロマトグラフィによるアクチニド回収技術をレビューするとともに、SmARTサイクルの一環として実施した各方法によるアクチニド回収試験の概要をまとめた。

論文

Simulation study of sludge precipitation in spent fuel reprocessing

竹内 正行; 粟飯原 はるか; 中原 将海; 田中 耕太郎*

Procedia Chemistry, 21, p.182 - 189, 2016/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:20.72

再処理溶液での沈殿挙動を評価するため、電解質熱力学モデルによるシミュレーション技術の開発を実施した。シミュレーション結果については、非放射性の10元素共存の模擬高レベル放射性廃液や3元素共存系のPu-Mo-Zr溶液での実験結果と比較し、その信頼性を検証した。その結果、シミュレーションと実験結果は沈殿物の大部分がモリブデン酸ジルコニウム二水和物であることを示しており、シミュレーション結果は実験系における沈殿物の化学形態や量のデータを良く再現していた。以上より、本研究では熱力学シミュレーションが再処理溶液からの沈殿状況を評価する有効なツールであることを示した。

論文

Co-processing of uranium and plutonium for sodium-cooled fast reactor fuel reprocessing by acid split method for plutonium partitioning without reductant

中原 将海; 駒 義和; 中島 靖雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 50(11), p.1062 - 1070, 2013/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:62.81(Nuclear Science & Technology)

核拡散抵抗性,安全性及びコストに優れたPu還元剤を用いない酸分配法の研究を実施した。抽出計算コードを用いてフローシートの設定を行い、その結果をもとに向流多段抽出試験を行った。Pu逆抽出液は、0.15mol/dm$$^{3}$$ HNO$$_{3}$$を21$$^{circ}$$Cにて供給した。フィード溶液に対してU/Pu製品のPu富化度を2.28倍に高めることができた。また、U製品中におけるPu移行率は、0.47%に抑えられた。本研究により、酸分配法の高速炉燃料再処理への適用性を確認することができた。

論文

Plutonium partitioning in uranium and plutonium co-recovery system for fast reactor fuel recycling with enhanced nuclear proliferation resistance

中原 将海; 駒 義和; 中島 靖雄

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.539 - 542, 2013/09

高速炉燃料再処理法として、還元剤として硝酸ヒドロキシルアミンを用いたPu還元分配法とUとPuの分離係数を利用したPu無還元分配法の向流多段抽出試験を行った。Pu還元分配法においてもU再抽出部を省略することにより、U及びPuを共回収できた。一方、Pu無還元分配法においてもPu分配工程において低濃度のHNO$$_{3}$$溶液を供給することにより、ほとんどのPuをUとともに回収することができた。Pu還元分配法のみならずPu無還元分配法についても高速炉燃料再処理への適用性を確認できた。

論文

Nitric acid concentration dependence of dicesium plutonium(IV) nitrate formation during solution growth of uranyl nitrate hexahydrate

中原 将海; 鍛治 直也; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 竹内 正行; 岡野 正紀; 久野 剛彦

Journal of Chemical Engineering of Japan, 46(1), p.56 - 62, 2013/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:90.56(Engineering, Chemical)

U晶析工程においてCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成挙動に及ぼすHNO$$_{3}$$濃度の依存性を調べた。硝酸ウラニル溶液に対するCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の溶解度は、HNO$$_{3}$$濃度が高くなるほど低下する傾向を示した。照射済高速炉燃料溶解液を用いた晶析実験では母液のHNO$$_{3}$$濃度が6.5mol/dm$$^{3}$$の条件において、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$が析出し、硝酸ウラニル六水和物結晶に対するCsの除染係数は低下した。一方、母液のHNO$$_{3}$$濃度が4.0mol/dm$$^{3}$$のときは、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$が生成せず、硝酸ウラニル六水和物結晶とCsが良好に分離できることを示した。

論文

Washing of uranyl nitrate hexahydrate crystals with nitric acid aqueous solution to improve crystal quality

中原 将海; 中島 靖雄; 小泉 務

Industrial & Engineering Chemistry Research, 51(46), p.15170 - 15175, 2012/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:84.4(Engineering, Chemical)

Ceを含んだ硝酸ウラニル溶液を用いた洗浄試験では、母液に留まるCeは硝酸ウラニル六水和物結晶の表面に付着し、低HNO$$_{3}$$濃度の洗浄液による洗浄操作により除去できる傾向を示した。照射済高速炉燃料溶解液を用いた晶析試験では、液体不純物の除染係数は結晶洗浄操作により向上した。一方、固体不純物の除染係数は、数回の洗浄操作に伴い減少した。これは、硝酸ウラニル六水和物結晶が固体不純物よりもHNO$$_{3}$$溶液に溶けやすいことに起因するものと思われる。

論文

Effect of crystal size on purity of uranyl nitrate hexahydrate crystalline particles grown in nitric acid medium

中原 将海; 野村 和則

Radiochimica Acta, 100(11), p.821 - 826, 2012/11

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

照射済燃料溶解液から回収した硝酸ウラニル六水和物の結晶粒径と除染係数の関係を調べた。表面に付着している液体不純物は、粒径が大きくなると結晶の表面積が小さくなるため、除染係数が高い傾向を示した。しかしながら、固体不純物はそれほど効果がみられなかった。

論文

Extraction behavior of fission products with tri-${it n}$-butyl phosphate by countercurrent multistage extraction in a uranium, plutonium, and neptunium co-recovery system

中原 将海; 中島 靖雄; 小泉 務

Industrial & Engineering Chemistry Research, 51(40), p.13245 - 13250, 2012/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:79.28(Engineering, Chemical)

核分裂生成物の抽出挙動を調べるために、U, Pu及びNp共回収システムにおいて遠心抽出器を用いた向流多段試験を行った。Npは、UとPu共にリン酸トリブチルにより回収できた。本試験結果において、Zrは低HNO$$_{3}$$濃度溶液により洗浄し、Tcは高HNO$$_{3}$$濃度溶液により除染された。他の核分裂生成物についてもこの抽出システムにおいて効率的に除染することができた。

報告書

照射済高速中性子炉燃料からのセシウムの水及び希薄硝酸溶液に対する溶出特性

中原 将海; 鍛治 直也; 野村 和則

JAEA-Research 2012-009, 15 Pages, 2012/06

JAEA-Research-2012-009.pdf:6.37MB

晶析工程に関してPuとCsの化合物の生成抑制の観点から、原料液中のCsを減少させることが求められている。照射済核燃料中のCsを粗分離するため、純水及び希薄HNO$$_{3}$$における浸漬試験を行った。浸漬67時間後の純水及び0.1mol/dm$$^{3}$$ HNO$$_{3}$$における燃料粉末からのCsの溶出率は、それぞれ33.8及び38.3%であった。燃料溶解前に燃料粉末を純水もしくは希薄HNO$$_{3}$$溶液に浸漬させることによりCsを粗分離できる可能性を示した。

論文

Characteristics of dicesium plutonium(IV) nitrate formation in separation system of uranyl nitrate hexahydrate crystal

中原 将海; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 竹内 正行; 岡野 正紀; 久野 剛彦

Procedia Chemistry, 7, p.282 - 287, 2012/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:27.97

Uの冷却晶析法において生成するCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$を除去するため、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の硝酸ウラニル溶液に対する溶解度測定試験と照射済高速中性子炉燃料溶解液を用いた晶析試験を実施した。温度が低下するに従い、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の溶解度は減少した。晶析試験では、原料液のCs濃度が高いほどCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成が促進し、Cs及びPuの除染係数が低下する傾向を示した。晶析工程におけるCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成挙動について基礎データを取得した。

論文

FaCT Phase I evaluation on the advanced aqueous reprocessing process, 5; Research and development of uranium crystallization system

柴田 淳広; 矢野 公彦; 三本松 勇二; 中原 将海; 竹内 正行; 鷲谷 忠博; 長田 正信*; 近沢 孝弘*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12

FaCTプロジェクトの一環として、ウラン晶析技術開発を実施している。開発目標は、70%以上のU回収率,100以上のDF,晶析装置の性能確認などである。実溶解液を用いたビーカ規模試験により基礎データを取得した。U晶析率は供給液組成や冷却温度により制御可能である。大半のFPのDFは洗浄操作により改善する。しかしながら、Pu-Cs複塩の生成によりCsの低DFが生じている。円環型晶析装置及び結晶分離機の性能を確認するため、各種試験を実施し、良好な機械的性能を確認した。しかしながら、結晶分離機によるU結晶の洗浄は、固体不純物に対して効果が認められなかった。U結晶の純度を改善するため、結晶精製技術の導入を検討し、KCP(Kureha Crystal Purifier)を選定した。KCPにおける固体不純物の挙動把握のため、ベンチスケールのKCP装置を用いてU結晶精製試験を実施した。KCPは液体不純物のみならず、固体不純物についてもよい除染性能を示した。

論文

Behavior of fission products in simplified solvent extraction system for uranium, plutonium and neptunium co-recovery

中原 将海; 柴田 淳広; 駒 義和

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 4 Pages, 2011/12

核分裂生成物の挙動を調査するため、高速実験炉「常陽」照射済炉心燃料を使用して向流多段試験を2ラン実施した。1つめの条件は、9及び1mol/dm$$^{3}$$ HNO$$_{3}$$をダブルスクラブとして供給し、もう1つの試験は、10mol/dm$$^{3}$$ HNO$$_{3}$$のTcスクラブを採用した。核分裂生成物のうち、ZrとTcの除染挙動はスクラブのHNO$$_{3}$$により異なった。Zr及びTcの除染係数は、10mol/dm$$^{3}$$ HNO$$_{3}$$のTcスクラブを採用した場合は、それぞれ76.8以上及び7.52以上に向上した。他の核分裂生成物においては、Csはよく除染され、その除染係数は10$$^{5}$$であった。

論文

Influence of nitric acid and nitrous acid on oxidation and extraction of neptunium with double scrub flow sheet in simplified solvent extraction process

中原 将海; 駒 義和

Journal of Chemical Engineering of Japan, 44(5), p.313 - 320, 2011/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:84.97(Engineering, Chemical)

本研究では、ネプツニウムの挙動に及ぼすフィード溶液及び洗浄液の硝酸濃度の影響を実験的に調べた。さらにネプツニウムのラフィネートへのリーク率におけるフィード溶液の亜硝酸濃度依存性を計算により評価した。フィード溶液の硝酸濃度を4.9mol/dm$$^{3}$$とし、洗浄液として9及び1mol/dm$$^{3}$$の硝酸を供給するとほとんどのネプツニウムをプロダクトへ回収できることがわかった。多段向流抽出試験において、ネプツニウムの酸化にはフィード溶液及び抽出段の硝酸濃度の寄与が大きいことが示された。また、フィード溶液の亜硝酸濃度が高い場合は、ネプツニウムのラフィネートへのリーク率が増加する傾向にあることを計算により見いだした。

論文

Behavior of actinide elements and fission products in recovery of uranyl nitrate hexahydrate crystal by cooling crystallization method

中原 将海; 小泉 務; 野村 和則

Nuclear Technology, 174(1), p.109 - 118, 2011/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.23(Nuclear Science & Technology)

照射済燃料溶解液を用いて冷却晶析法により硝酸ウラニル六水和物の回収におけるアクチノイド元素及び核分裂生成物の挙動を調べた。液体不純物は、結晶洗浄により概ね除去できたが、固体不純物は、結晶洗浄後も硝酸ウラニル六水和物結晶に同伴した。

論文

Enhancement of decontamination performance of impurities for uranyl nitrate hexahydrate crystalline particles by crystal purification operation

中原 将海; 小泉 務; 野村 和則

Nuclear Technology, 174(1), p.77 - 84, 2011/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.9(Nuclear Science & Technology)

照射済燃料溶解液から回収した硝酸ウラニル六水和物の結晶精製挙動を調べた。硝酸ウラニル六水和物結晶の表面に付着している液体不純物は、結晶洗浄により除去され、硝酸ウラニル六水和物結晶に内包している液体不純物は、発汗現象により除染係数が向上したと考えられる。

論文

Removal of liquid and solid impurities from uranyl nitrate hexahydrate crystalline particles in crystal purification process

中原 将海; 野村 和則; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(3), p.322 - 329, 2011/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.9(Nuclear Science & Technology)

硝酸ウラニル六水和物の精製挙動は、液体及び固体不純物を除染するために発汗及び融解分離プロセスにおいてMOX燃料溶解液を用いたバッチ試験にて評価された。Euなどの液体不純物は発汗法により効率的に除去されたが、Pu, Cs及びBaなどの固体不純物の除去に関しては、バッチ試験ではあまり効果がなかった。一方、融解分離プロセスではBaは0.45及び5.0$$mu$$mのフィルタにおいて除染係数の増加が確認された。Pu及びCsの除染係数は5.0$$mu$$mのフィルタではほとんど変化なかったものの、0.45$$mu$$mのフィルタでは2倍に向上した。融解分離プロセスにおいては、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の粒径は、とても小さく5.0$$mu$$mのフィルタを通過したと思われる。

論文

Precipitation behavior of dicesium tetravalent plutonium hexanitrate in cooling crystallization of uranyl nitrate hexahydrate

中原 将海; 小泉 務; 野村 和則

Nuclear Technology, 173(2), p.183 - 190, 2011/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:75.97(Nuclear Science & Technology)

U晶析プロセスにおけるCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の沈殿挙動を評価した。原料液のPu原子価をPu(VI)の条件ではCsは硝酸ウラニル六水和物結晶から概ね除去することができたものの、Pu(VI)はU(VI)と共結晶化し、Puはほとんど除染できなかった。結晶洗浄後のPuとCsの除染係数は、原料液中のCs濃度が増加するに従い、減少する傾向を示した。これは、原料液中のCsイオンがCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成に寄与していることが原因と思われる。

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