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論文

Observation of adsorbed hydrogen species on supported metal catalysts by inelastic neutron scattering

吉田 寿雄*; 山本 旭*; 細川 三郎*; 山添 誠司*; 吉川 聡一*; 原 賢二*; 中村 充孝; 蒲沢 和也*; 田中 庸裕*

Topics in Catalysis, 64(9-12), p.660 - 671, 2021/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Applied)

Inelastic neutron scattering (INS) enables direct and selective observation of H species due to the extremely large incoherent neutron scattering cross section of a hydrogen atom. In the present study, the adsorbed H species on some heterogeneous precious metal catalysts supported by alumina and carbon black were investigated by in situ INS spectroscopy with a newly designed sample cell. Three alumina-supported metal catalysts having Pt, Pd, and Rh metal nanoparticles with different particle sizes exhibited different INS spectra in intensities and band distribution. Observation of the H species on the metal nanoparticles and the alumina surface revealed their properties. In addition, the H atoms stored in Pd nanoparticles were observed as palladium hydride. In contrast, the H species on a Pt catalyst supported by carbon black were found to be strongly adsorbed on the carbon support.

論文

Detection of hydroxyl and hydride functional groups in a ceria crystal under hydrogen reduction

松川 健*; 飯田 一樹*; 中村 充孝; 石垣 徹*

CrystEngComm (Internet), 23(12), p.2355 - 2359, 2021/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.7(Chemistry, Multidisciplinary)

Neutron powder diffraction analysis revealed that ceria transformed into the oxyhydroxide structure by hydrogen treatment. Due to detection of the vibrational modes of both OH and CeH functional groups by inelastic neutron scattering measurements, the CeH functional group was revealed to possibly exist in ceria as an aperiodic structure.

論文

Mode distribution analysis for superionic melt of CuI by coherent quasielastic neutron scattering

川北 至信; 菊地 龍弥*; 田原 周太*; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 丸山 健二*; 山内 康弘*; 河村 聖子; 中島 健次

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011071_1 - 011071_6, 2021/03

ヨウ化銅は高温固相で、ヨウ素イオンが作る面心立方格子の隙間を銅イオンが動く超イオン伝導体になることで知られている。溶融相でも、集団的あるいは協調的なイオンの運動を示す特徴がある。MDシミュレーションにおいて、銅イオンの拡散がヨウ素イオンより非常に速いこと分かっている。Cu-Cu部分構造因子にはFSDPと呼ばれる構造を持ち、銅の分布に中距離秩序があることを示している。さらに、Cu-Cu部分二体分布関数は、Cu-Iで形成される最近接分布に深く入り込んでいる。そうした溶融CuIの異常的振る舞いの原因を解明するために、J-PARCの物質・生命科学実験施設に設置されたディスクチョッパー分光器AMATERASを用いて、中性子準弾性散乱(QENS)実験を行った。構造可干渉性のQENSから得られた動的構造因子を理解するため、モード分布解析を行った。その結果、ヨウ素イオンの運動が局所的に閉じ込められた空間で揺らぐような運動であること、一方銅イオンはヨウ素イオンより速く拡散する運動をしていることが分かった。

論文

Magnetic excitations of Sr$$_{3}$$Ir$$_{2}$$O$$_{7}$$ observed by inelastic neutron scattering technique

藤田 全基*; 池内 和彦*; 梶本 亮一; 中村 充孝

Journal of the Physical Society of Japan, 90(2), p.025001_1 - 025001_2, 2021/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Physics, Multidisciplinary)

In this short note, we report on the first inelastic neutron scattering (INS) study on high-energy magnetic excitations in Sr$$_{3}$$Ir$$_{2}$$O$$_{7}$$. We observed excitations between $$sim$$80 meV and $$sim$$180 meV. The peak position of the excitations is consistent with the dispersion of a single magnon determined by resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) measurement. Thus, our results demonstrate the feasibility of INS for iridates, which has a large neutron absorption cross-section.

論文

Identification of hydrogen species on Pt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ by ${it in situ}$ inelastic neutron scattering and their reactivity with ethylene

山添 誠司*; 山本 旭*; 細川 三郎*; 福田 良一*; 原 賢二*; 中村 充孝; 蒲沢 和也*; 佃 達哉*; 吉田 寿雄*; 田中 庸裕*

Catalysis Science & Technology, 11(1), p.116 - 123, 2021/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.59(Chemistry, Physical)

Hydrogen (H) species adsorbed on catalyst surfaces are key intermediates in catalytic hydrogenation reactions over supported metal catalysts. However, individual identification of H species on the metal catalysts has not been established to date. Here, we elucidated the H species on Pt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ by the combination of ${it in situ}$ inelastic neutron scattering (INS) and density functional theory (DFT). Several H species in the presence of H$$_{2}$$ were successfully identified at different sites on the Pt surface and Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ support. The ${it in situ}$ INS and FT-IR measurements revealed that the hydride/atop Pt-H, bridged perimeter/terrace Pt-H-Pt, and threefold Pt$$_{3}$$-H are active intermediates in the C$$_{2}$$H$$_{4}$$ hydrogenation reaction, whereas the edge Pt-H-Pt is a rather inert species. In addition, the ${it in situ}$ measurements indicate that the Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ itself acts as hydrogen storage material by mediating AlO-H and Al-H-Al species, which serve H species in the C$$_{2}$$H$$_{4}$$ hydrogenation reaction.

論文

Temporally decoherent and spatially coherent vibrations in metal halide perovskites

Zhang, D.*; Hu, X.*; Chen, T.*; Abernathy, D. L.*; 梶本 亮一; 中村 充孝; 古府 麻衣子; Foley, B. J.*; Yoon, M.*; Choi, J. J.*; et al.

Physical Review B, 102(22), p.224310_1 - 224310_10, 2020/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:27.27(Materials Science, Multidisciplinary)

The long carrier lifetime and defect tolerance in metal halide perovskites (MHPs) are major contributors to the superb performance of MHP optoelectronic devices. Large polarons were reported to be responsible for the long carrier lifetime. Yet microscopic mechanisms of the large polaron formation, including the so-called phonon melting, are still under debate. Here, time-of-flight inelastic neutron scattering experiments and first-principles density-functional theory calculations were employed to investigate the lattice vibrations (or phonon dynamics) in methylammonium lead iodide, a prototypical example of MHPs. Our findings are that optical phonons lose temporal coherence gradually with increasing temperature which vanishes at the orthorhombic-to-tetragonal structural phase transition. Surprisingly, however, we found that the spatial coherence is still retained throughout the decoherence process. We argue that the temporally decoherent and spatially coherent vibrations contribute to the formation of large polarons in this metal halide perovskite.

論文

Energy resolution and neutron flux of the 4SEASONS spectrometer revisited

梶本 亮一; 中村 充孝; 飯田 一樹*; 蒲沢 和也*; 池内 和彦*; 稲村 泰弘; 石角 元志*

Journal of Neutron Research, 22(2-3), p.99 - 107, 2020/10

The elastic energy resolution, integrated intensity, and peak intensity of the direct-geometry neutron chopper spectrometer 4SEASONS at Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC) were re-investigated. This was done with respect to the incident energy and the rotation speed of the Fermi chopper using incoherent scattering of vanadium and simple analytical formulas. The model calculations reproduced the observed values satisfactorily. The present work should be useful for estimating in instrument performance in experiments.

論文

Spin dynamics of a magnetic Weyl semimetal Sr$$_{1-x}$$Mn$$_{1-y}$$Sb$$_{2}$$

Cai, Z.*; Bao, S.*; Wang, W.*; Ma, Z.*; Dong, Z.-Y.*; Shangguan, Y.*; Wang, J.*; Ran, K.*; Li, S.*; 蒲沢 和也*; et al.

Physical Review B, 101(13), p.134408_1 - 134408_10, 2020/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:27.27(Materials Science, Multidisciplinary)

ディラック物質は量子現象と共にキャリアの役割を探索するのに良い系で、磁気ワイル半金属のSr$$_{1-x}$$Mn$$_{1-y}$$Sb$$_{2}$$はワイルフェルミオンとマグノンの関係を研究する良い舞台である。本研究では、Sr$$_{1-x}$$Mn$$_{1-y}$$Sb$$_{2}$$の単結晶の中性子非弾性散乱実験を行い、磁性Mn層の分散は約76meVまで広がり、層間の分散は6meVの狭いバンド幅を持つことを見出した。また、これらの実験結果はハイゼンベルグ・スピンハミルトニアンを用いた線形スピン波理論によって再現可能である。本研究では、ワイルフェルミオンとマグノンが共存しているにもかかわらず、Sr$$_{1-x}$$Mn$$_{1-y}$$Sb$$_{2}$$中のワイルフェルミオンが磁気ダイナミクスに影響を与えているという明確な証拠は得られなかった。これは、ワイルフェルミオンとマグノンがSb層とMn層に別々に存在し、この擬二次元性による層間結合の弱さに起因するもの考えられる。

論文

Emergent spin-1 Haldane gap and ferroelectricity in a frustrated spin-$$frac{1}{2}$$ ladder

上田 宏*; 小野田 繁樹*; 山口 泰弘*; 木村 剛*; 吉澤 大智*; 森岡 俊晶*; 萩原 政幸*; 萩原 雅人*; 左右田 稔*; 益田 隆嗣*; et al.

Physical Review B, 101(14), p.140408_1 - 140408_6, 2020/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:47.94(Materials Science, Multidisciplinary)

We report experimental and theoretical evidence that Rb$$_2$$Cu$$_2$$Mo$$_3$$O$$_{12}$$ has a nonmagnetic tetramer ground state of a two-leg ladder comprising antiferromagnetically coupled frustrated spin-$$frac{1}{2}$$ chains and exhibits a Haldane spin gap of emergent spin-1 pairs. Three spin excitations split from the spin-1 triplet by a Dzyaloshinskii-Moriya interaction are identified in inelastic neutron-scattering and electron spin resonance spectra. A tiny magnetic field generates ferroelectricity without closing the spin gap, indicating a unique class of ferroelectricity induced by a vector spin chirality order.

論文

The $$f$$-electron state of the heavy fermion superconductor NpPd$$_5$$Al$$_2$$ and the isostructural family

目時 直人; Aczel, A. A.*; 青木 大*; Chi, S.*; Fernandez-Baca, J. A.*; Griveau, J.-C.*; 萩原 雅人*; Hong, T.*; 芳賀 芳範; 池内 和彦*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 30, p.011123_1 - 011123_6, 2020/03

希土類(4$$f$$)やアクチノイド(5$$f$$)は、電子数の増加とともに複雑さを増し、様々な相互作用が競合して多様な状態が出現する。多体$$f$$電子系の結晶場分裂はバンド幅より狭いため、(1)高分解能の実験が必要で、(2)遍歴的なCeやU化合物は本質的に明瞭なスペクトルを示さない。また、(3)国際規制物質NpやPuなど超アクチノイド元素の取り扱いは厳しく規制されている。そこで比較的局在性の強い物質や希土類関連物質の、中性子散乱実験による磁気励起の研究が有益である。本稿では重い電子系化合物NpPd$$_5$$Al$$_2$$と関連物質の$$f$$電子状態について述べる。

論文

Q dependence of magnetic resonance mode on FeTe$$_{0.5}$$Se$$_{0.5}$$ studied by inelastic neutron scattering

石角 元志*; 樹神 克明; 梶本 亮一; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 池内 和彦*; Ji, S.*; 新井 正敏*; 社本 真一

Condensed Matter (Internet), 4(3), p.69_1 - 69_10, 2019/09

中性子非弾性散乱により観測された磁気共鳴モードのQ依存性という初めての手法で、FeTe$$_{0.5}$$Se$$_{0.5}$$の超伝導対称性がs$$pm$$波であることを実験的に示した。

論文

Applicability and limitations of $$G(r,E)$$ analysis transformed from the inelastic neutron scattering data

中村 充孝; 菊地 龍弥*; 川北 至信

Physica B; Condensed Matter, 567, p.61 - 64, 2019/08

BB2018-0571.pdf:1.79MB

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Condensed Matter)

最近、非弾性中性子散乱実験(INS)データから変換した実空間動的構造因子$$G(r,E)$$を用いた多結晶NaIのフォノンダイナミクスに関する研究報告を行った。この研究は、通常のINS実験条件(Q$$_{max} sim$$ 5$AA$^{-1}$$)であっても、物理的に十分意味のある実空間ダイナミクス情報が得られることを示したものであり、これまでに蓄積されてきた大量のINSデータの再利用と新たな視点での研究推進を促すものである。今回の発表では、$$G(r,E)$$解析の適用可能性とその限界について詳しく議論する。

論文

Background issues encountered by cold-neutron chopper spectrometer AMATERAS

菊地 龍弥*; 中島 健次; 河村 聖子; 稲村 泰弘; 中村 充孝; 若井 大介*; 青山 和弘*; 岩橋 孝明*; 神原 理*

Physica B; Condensed Matter, 564, p.45 - 53, 2019/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Condensed Matter)

AMATERASはJ-PARC物質・生命科学実験施設に設置された冷中性子チョッパー型分光器である。この9年に亘る運用の中で得られたバッググラウンド(意図せずにデータ収集系に集積されるシグナル)についての知見をまとめた。それらは、ビームライン上にある物質から発生するガンマ線、ビームライン上にある機器から発生するブラッグ反射, 空気散乱, 電気ノイズ, 宇宙線などである。それらについてまとめると共に今後の可能な対策について述べる。これらは、同種の分光器にとっても役立つ情報となると期待する。

論文

Status of neutron spectrometers at J-PARC

梶本 亮一; 横尾 哲也*; 中村 充孝; 川北 至信; 松浦 直人*; 遠藤 仁*; 瀬戸 秀紀*; 伊藤 晋一*; 中島 健次; 河村 聖子

Physica B; Condensed Matter, 562, p.148 - 154, 2019/06

BB2018-0526.pdf:2.45MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.07(Physics, Condensed Matter)

Seven time-of-flight quasielastic/inelastic neutron scattering instruments are installed on six beamlines in the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex (JPARC). Four of these instruments are chopper-type direct-geometry spectrometers, one is a near-backscattering indirect-geometry spectrometer, and the other two are spin-echo-type spectrometers. This paper reviews the characteristic features, recent scientific outcomes, and progress in development of MLF spectrometers.

論文

Quantum dynamics of hydrogen in the iron-based superconductor LaFeAsO$$_{0.9}$$D$$_{0.1}$$ measured with inelastic neutron spectroscopy

山浦 淳一*; 平賀 晴弘*; 飯村 壮史*; 村場 善行*; Bang, J.*; 池内 和彦*; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 本田 孝志*; 平石 雅俊*; et al.

Physical Review B, 99(22), p.220505_1 - 220505_6, 2019/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.39(Materials Science, Multidisciplinary)

鉄系超伝導体LaFeAsO$$_{0.9}$$D$$_{0.1}$$の非弾性中性子散乱実験により、超伝導転移温度26K以下において、5-15meVのエネルギー領域に新しい励起が生じることを見出した。なお、この励起は母物質であるLaFeAsO$$_{0.9}$$F$$_{0.1}$$では現れない。14.5meVと11.1meVに現れる強い励起は水素の量子ラットリングまたはバンド運動に起因し、格子間サイトが2個以上のポテンシャル極小点を有する場合にのみ出現するものと結論付けた。

論文

Study on use of superconducting magnet and first inelastic neutron scattering experiment under magnetic field at 4SEASONS spectrometer

梶本 亮一; 石角 元志*; 吉良 弘*; 金子 耕士; 中村 充孝; 蒲沢 和也*; 稲村 泰弘; 池内 和彦*; 飯田 一樹*; 村井 直樹; et al.

Physica B; Condensed Matter, 556, p.26 - 30, 2019/03

BB2018-0570.pdf:2.17MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:23.12(Physics, Condensed Matter)

Magnets are important for studying magnetism and are commonly used as sample environment devices of neutron scattering instruments. However, the use of magnets was prevented at the time-of-flight direct-geometry neutron spectrometer 4SEASONS in Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at J-PARC, because the instrument is surrounded by iron components, and it is equipped with a piece of equipment operated with magnetic bearings. In the present work, we investigate the influence of stray magnetic fields from a superconducting magnet which is shared among neutron scattering instruments in MLF. Based on the investigation, we modified 4SEASONS such that it can be used with the magnet. Finally, we successfully performed the first inelastic neutron scattering experiments with applied magnetic fields using this sample environment.

論文

Performances of oscillating radial collimator for the Fermi chopper spectrometer 4SEASONS at J-PARC

中村 充孝; 神原 理*; 飯田 一樹*; 梶本 亮一; 蒲沢 和也*; 池内 和彦*; 石角 元志*; 青山 和弘*

Physica B; Condensed Matter, 551, p.480 - 483, 2018/12

BB2017-0466.pdf:0.78MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:8.47(Physics, Condensed Matter)

近年、磁場や圧力、高温といった特殊環境下での中性子非弾性散乱実験へのニーズが高まっており、質の高いデータを得るためには試料環境機器からの不要な散乱をできる限り低く抑える必要がある。そこで、我々はユーザーのニーズに応えるため、J-PARCのフェルミチョッパー分光器四季に特化した揺動型ラジアルコリメータを開発した。四季では比較的高い入射エネルギーを用いることから、コリメータのブレード素材に水素フリーの金属シートを採用した。このラジアルコリメータの制御システムでは、揺動スピードや揺動角等といった揺動パターンを柔軟に変更することが可能である。本稿では、新たに開発したラジアルコリメータの性能と残された課題について報告する。

論文

Phonon dynamics of NaI investigated by G($$r,E$$) analysis

中村 充孝; 菊地 龍弥*; 蒲沢 和也*; 川北 至信

Physica B; Condensed Matter, 551, p.351 - 354, 2018/12

BB2017-0467.pdf:0.48MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.02(Physics, Condensed Matter)

実空間における動的構造関数G($$r,E$$)は、非弾性中性子散乱実験により得られる動的構造因子S($$Q,E$$)から導出される。本研究では、典型的なアルカリハライド結晶であるNaIにG($$r,E$$)解析を適用した。NaIは、構成元素の質量差が大きいために光学フォノンと音響フォノンのエネルギー差が大きくなるが、この特性はG($$r,E$$)解析の妥当性を評価する上で有効である。J-PARCのフェルミチョッパー分光器四季で測定したNaI粉末のS($$Q,E$$)に対して、最大エントロピー法を利用した新開発の解析ソフトウェアを使ってG($$r,E$$)に変換したところ、LAモードとTOモードが逆位相で振動することを見出した。この結果は物理的に妥当なものであり、G($$r,E$$)解析の有用性を如実に示している。本発表ではさらなる解析結果について報告を行う予定である。

論文

Anomaly of structural relaxation in complex liquid metal of bismuth; Dynamic correlation function of coherent quasi-elastic neutron scattering

川北 至信; 菊地 龍弥*; 稲村 泰弘; 田原 周太*; 丸山 健二*; 花島 隆泰*; 中村 充孝; 鬼柳 亮嗣; 山内 康弘*; 千葉 薫*; et al.

Physica B; Condensed Matter, 551, p.291 - 296, 2018/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:49.86(Physics, Condensed Matter)

単元素液体金属の中には、その静的構造が剛体球充填モデルでは全く表せない、複雑な構造を有する物質がある。液体ビスマスは、構造因子のメインピークの高波数側に非対称な肩構造を有する。二体分布関数の第一ピークと第二ピークの距離の比が1:2で、一次元的に配列しているような奇妙な値を示すとともに、第一ピークの長距離側に明確な肩構造を有する。二種類の直径の異なる剛体球からなるモデルでは、構造因子の肩構造が生じることから、こうした単元素液体金属の複雑性の起源として、短時間だけ生じる共有結合や、金属イオンを遮蔽する電子が有効二体間ポテンシャルに作り出す振動(フリーデル振動)など、まったく物理的描像が異なる仮説がいくつかなされている。そこで我々は液体ビスマスの中性子準弾性散乱を、J-PARCのMLFに設置された冷中性子ディスクチョッパー分光器を用いて測定し、液体ダイナミクスを動的相関関数から調べた。その結果、二体分布関数の第一ピークの肩構造の緩和時間が、第一ピークや第二ピークなどその他の主要構造に比べて著しく長いことが分かった。

論文

Gapless magnetic excitation in a heavily electron-doped antiferromagnetic phase of LaFeAsO$$_{0.5}$$D$$_{0.5}$$

玉造 博夢*; 平賀 晴弘*; 池内 和彦*; 飯村 壮史*; 村場 善行*; 中村 充孝; 佐賀山 基*; 山浦 淳一*; 村上 洋一*; 倉本 義夫*; et al.

Physical Review B, 98(17), p.174415_1 - 174415_6, 2018/11

AA2018-0436.pdf:0.85MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.02(Materials Science, Multidisciplinary)

中性子非弾性散乱実験によりLaFeAsO$$_{0.5}$$D$$_{0.5}$$の第二反強磁性母相におけるギャップレス磁気励起の研究を行った。実験の結果、他の鉄系超伝導の母物質とは異なり、LaFeAsO$$_{0.5}$$D$$_{0.5}$$では磁気励起ギャップが4Kもの非常に低い温度においてもなお観測されないことを見出した。このギャップレス励起はab面内の擬等方性に起因するものと理解され、バンド計算による先行研究の結果と一致する。さらに、この相での磁気励起強度はノンドープのLaFeAsOに比べてはるかに強いこと、及び、常磁性相においてもなおLaFeAsO$$_{0.5}$$D$$_{0.5}$$の磁気励起が存在することを見出した本研究の実験結果は、本系において電子ドープが局在性を増強すると主張する最近の研究結果を強く支持する。

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