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報告書

電着法を用いたマイナーアクチノイド線源の製作

中村 聡志; 木村 崇弘; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 松村 達郎

JAEA-Technology 2020-009, 22 Pages, 2020/08

JAEA-Technology-2020-009.pdf:2.92MB

分離変換技術開発ディビジョンでは、マイナーアクチノイド(MA)核データの検証に資する核分裂反応率について、核分裂計数管を用いた測定を検討している。そのため、核分裂計数管用のMA線源の作製, 定量及び不確かさの評価を行った。電着法を採用して、$$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am, $$^{243}$$Am及び$$^{244}$$Cmの4核種について電着量が異なるMA線源を7種類作製した。さらに、同位体希釈法を用いて放射能を定量した$$^{244}$$Cm線源元液から$$^{244}$$Cm作業標準線源を作製し、これを用いて算出した計数効率を適用して各MA線源の放射能を定量した。その結果、作製したMA線源の放射能として、$$^{237}$$Np線源は1461Bq, 2179Bq及び2938Bq、$$^{241}$$Am線源は1.428MBq、$$^{243}$$Am線源は370.5kBq及び89.57kBq並びに$$^{244}$$Cm線源は2.327MBqを得ると共に、不確かさを0.35%(1$$sigma$$)と評価した。本報告書では、MA線源の作製及び定量方法並びに不確かさ評価の過程についてまとめる。

論文

Effects of diluents on the separation of minor actinides from lanthanides with tetradodecyl-1,10-phenanthroline-2,9-diamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:33.83(Chemistry, Analytical)

ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, ${it n}$-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、${it n}$-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い${it D}$ $$_{Am}$$及び${it D}$ $$_{Cm}$$を示し、AmのLnに対する分離係数(${it SF}$)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。

論文

Preliminary study on separation of Dy and Nd by multi-step extraction using TDdDGA

佐々木 祐二; 伴 康俊; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 小野 遼真*; 城石 英伸*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 27(1), p.63 - 67, 2020/00

 被引用回数:1

Ndマグネット中のDyを溶媒抽出で分離回収する方法の基礎研究を行った。DyはNdよりも価値が高く、これを回収して再利用することは意義深い。我々はランタノイドを効率よく抽出するDGA(ジグリコールアミド化合物)を用いてDyを単離する条件の検討を行った。抽出容量の高いTDdDGA(テトラドデシルジグリコールアミド)を用いて溶媒抽出を行うと、Dy/Nd分離比は17-18であった。効率よく相互分離を行うために、向流接触の溶媒抽出を採用した。0.1M TDdDGA/n-ドデカン、0.3M硝酸の条件で4段の向流接触抽出を行ったところ、有機相にDyを92%、その中にNd 0.7%回収できることを確認した。

論文

Minor actinides separation by ${it N,N,N',N',N'',N''}$-hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(7), p.489 - 499, 2019/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

ホットセル内のミキサセトラ抽出器に${it N,N,N',N',N'',N''}$-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を適用し、マイナーアクチノイド(MA: Am及びCm)の分離を目的とした連続向流試験を実施した。高レベル廃液から回収したMA及び希土類(RE)を含有した0.08M(mol/dm$$^{3}$$)の硝酸をフィード液に使用して14時間の抽出試験を行った。${it n}$-ドデカンで0.05Mに希釈したHONTAはMAを抽出し、94.9%のAm及び78.9%のCmをMAフラクションに回収した。一方、Y, La及びEuはHONTAにほとんど抽出されず、99.9%のY、99.9%のLa及び96.7%のEuがREフラクションに移行した。Ndは一部がHONTAに抽出され、REフラクションへのNdの移行率は83.5%であった。計算コードを用いて求めた抽出器各段のMA及びREの濃度は実験値とほぼ一致した。この計算コードを用いた試算を行い、分離条件の最適化することでMAのMAフラクションへの移行率及びREのREフラクションへの移行率が$$geq$$99%となる結果を得た。

論文

Design of accelerator-driven system consistent to partitioning technology

菅原 隆徳; 伴 康俊; 方野 量太; 舘野 春香; 西原 健司

Proceedings of International Conference on the Management of Spent Fuel from Nuclear Power Reactors 2019 (Internet), 9 Pages, 2019/06

原子力機構では、MA核変換のため加速器駆動核変換システムを用いた階層型概念を提案している。ADSの核設計においては、これまで理想的な燃料組成を用いて検討が行われてきた。例えば、MAに随伴する希土類核種やPuに随伴するUは、これまで考慮されてこなかった。しかしながら、実際にはこれらの核種が随伴し、これらの中性子捕獲断面積により、ADS炉心の中性子経済が悪化することが考えられる。本研究では、原子力機構が提案している核種分離のプロセス、SELECTプロセス(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)に基づき、新しい燃料組成の検討を行い、これを用いたADS炉心の核設計を行った。あわせて、ADS使用済み燃料の再処理時における希土類核種の移行率についても検討を行った。これらを通じて、分離および再処理プロセスと整合の取れたADS炉心を提示する。

論文

Effect of re-oxidation rate of additive cations on corrosion rate of stainless steel in boiling nitric acid solution

入澤 恵理子; 山本 正弘; 加藤 千明; 本岡 隆文; 伴 康俊

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(4), p.337 - 344, 2019/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

The boiling nitric acid solution containing highly oxidizing cations dissolved from the spent nuclear fuels corrodes stainless steels because of the nobler corrosion potential and their fast reduction rate. The cations themselves are re-oxidized to higher oxidizing states in a bulk solution after the corrosion reaction. In this paper, the re-oxidation rate constants of typical cations, such as Cr, V, Pu, and Np, were analyzed, and discussed about the effect on time dependencies of the corrosion rate. It was indicated that the cations with a large re-oxidation rate constant, such as Np, could keep the corrosion rate at high level continuously for the long immersion duration.

論文

Extraction of trivalent rare earths and minor actinides from nitric acid with ${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA) by using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉; 宝徳 忍; 川崎 倫弘*; 佐川 浩*; 筒井 菜緒; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.27 - 37, 2019/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:25.96(Chemistry, Multidisciplinary)

ホットセル内のミキサセトラ抽出器に${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA)を適用した連続向流試験を行った。マイナアクチノイド(MA: Am及びCm)、希土類(RE: Y, La, Nd及びEu)及び他の核分裂生成物(Sr, Cs, Zr, Mo, Ru, Rh及びPd)を含む硝酸を抽出器に供給した。TDdDGAは供給液中のMA及びREを効果的に抽出する一方、他の核分裂生成物はほとんど抽出しなかった。抽出したMA及びREを0.02mol/dm$$^{3}$$硝酸で逆抽出し、MA-REフラクションとして回収した。MA-REフラクションにおけるMA及びREの割合はそれぞれ$$>$$98%及び$$>$$86%であった。これらの結果からMA及びREの抽出剤としてのTDdDGAの適用性を示した。

論文

Solvent extraction of uranium with ${it N}$,${it N}$-di(2-ethylhexyl)octanamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 佐川 浩; 石井 翔; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 35(6), p.439 - 449, 2017/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:77.12(Chemistry, Multidisciplinary)

${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)オクタンアミド(DEHOA)による硝酸溶液中のウランに対する単段のバッチ抽出試験を行い、U(VI)の分配比計算式として$${it D}_{rm U}$$ = 1.1$$[rm NO^{-}_{3}]^{1.6}_{rm aq}[{rm DEHOA}]^{2}_{rm org}$$を導出した。硝酸の分配についても評価を行い、分配比計算式として$${it D}_{rm H}$$ = 0.12$$[rm H^{+}]^{0.76}_{rm aq}[{rm DEHOA_{rm Free}}]_{rm H}$$を得た。さらに、DEHOAのU(VI)抽出の時間依存性及びU(VI)負荷容量評価のためのバッチ試験も行った。DEHOAによるU(VI)抽出は数分以内に抽出平衡に達し、DEHOAと硝酸の濃度がそれぞれ1.5及び3Mのときの負荷容量は0.71Mであった。

論文

Uranium and plutonium extraction by ${it N,N}$-dialkylamides using multistage mixer-settler extractors

伴 康俊; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 津幡 靖宏; 松村 達郎

Procedia Chemistry, 21, p.156 - 161, 2016/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:26.04

${it N,N}$-ジアルキルアミドを用いたU及びPu回収プロセスの妥当性を示すための連続抽出試験を実施した。このプロセスは${it N,N}$-(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミドを抽出剤に用いた第1サイクル及び${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミドを抽出剤に用いた第2サイクルから構成されている。第1サイクルへの供給液は0.92M(mol/dm$$^{3}$$)のU、1.6mMのPu及び0.6mMのNpを含んだ5.1M硝酸であり、第1サイクルの抽残液を第2サイクルの供給液として使用した。UのUフラクション及びU-Puフラクションへの移行率はそれぞれ99.1%及び0.8%であり、PuのU-Puフラクションへの移行率は99.7%であった。U-PuフラクションにおけるUのPuに対する濃度比は9であり、Puは単離されていない。また、UフラクションにおけるUのPuに対する除染係数として4.5$$times$$10$$^{5}$$を得た。これらの結果は本プロセスの妥当性を支持するものである。

論文

Evaluation of two-phase separation in ${it N}$,${it N}$-di(2-ethylhexyl)butanamide-nitric acid systems using turbidity measurements

筒井 菜緒; 伴 康俊; 袴塚 保之; 松村 達郎

Separation Science and Technology, 51(6), p.961 - 967, 2016/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:92.37(Chemistry, Multidisciplinary)

濁度測定を用いて${it n}$-ドデカンで希釈した${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)及びリン酸トリブチル(TBP)と硝酸中の硝酸ウラニル溶液の二相分離の定量評価を行った。DEHBAの濁度は高い硝酸濃度において比較的高かった一方、TBPの濁度は硝酸濃度に関わらず速やかに減少した。高濃度のDEHBA、硝酸、ウランは有機相中の濁度を増加させるが、これは粘度の増加に起因すると考えられる。ウランの分配比測定からは、ある一定値以下では濁度はウラン分配比に影響を与えないことが示唆された。

論文

Distribution behavior of neptunium by extraction with ${it N,N}$-dialkylamides (DEHDMPA and DEHBA) in mixer-settler extractors

伴 康俊; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 34(1), p.37 - 47, 2016/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:69.82(Chemistry, Multidisciplinary)

${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)及び${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)のNp(V)及びNp(VI)に対する抽出特性の硝酸イオン濃度依存性をバッチ法にて調査した。DEHDMPA及びDEHBAのNp(VI)に対する分配比は硝酸イオン濃度が3mol/Lより高い条件において1を上回った。Np(V)はDEHDMPA及びDEHBAにほとんど抽出されず、それぞれの抽出剤が示した分配比の最大値は0.4及び0.2であった。連続抽出プロセスにおけるNpの挙動を把握するため、DEHDMPA及びDEHBAのそれぞれを抽出剤に用いた2サイクルプロセスの試験を行った。フィード液中のNpのUフラクション及びU-Puフラクションへの回収率は63.7%及び29.1%であり、第1サイクル試験の終了後にNp(V)からNp(IV)あるいはNp(VI)への原子価変化の進行を示唆する結果を得た。UのUフラクションへの回収率は99.9%、PuのU-Puフラクションへの回収率は99.8%であり、U及びPuの回収率に対するNpの悪影響は見られなかった。

論文

A Study on the application of ${it N,N}$-dialkylamides as extractants for U and Pu by continuous counter-current extractors

伴 康俊; 宝徳 忍; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 松村 達郎

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1147 - 1152, 2015/09

${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)、${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)及びこれらの劣化生成物のZr, Mo, Ru, Rh, Pd及びUに対する一段のバッチ抽出試験を行い、劣化生成物はいずれの金属元素も抽出しない結果を得た。さらに、連続向流プロセスにおけるDEHDMPA及びDEHBAのU及びPuに対する分離能力を計算コードで評価すると共に、UフラクションにおけるU及びU-PuフラクションにおけるU及びPuの濃度の実験値と計算値がほぼ同じ値を示すことを確認した。これらの結果は分離プロセスにおける抽出剤としてのDEHDMPA及びDEHBAの適用性、並びにプロセスの分離能力の評価における計算コードの有用性を支持している。

論文

Application of turbidity measurement for evaluation of two-phase separation in ${it N}$,${it N}$-dialkylamides-nitric acid systems

筒井 菜緒; 伴 康俊; 袴塚 保之; ト部 峻一; 松村 達郎

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1153 - 1157, 2015/09

${it N}$,${it N}$-ジアルキルアミドは使用済燃料の湿式再処理に用いられているリン酸トリブチルの代替抽出剤として有望であるが、有機相と水相の二相分離の定量的評価はまだなされていない。本研究では、濁度測定を用いてその定量的評価を行った。ドデカンで希釈した${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)と硝酸ウラニルを含む硝酸溶液をよく撹拌し、濁度及びウランの分配比の測定を行った。DEHDMPA、ウラン及び硝酸濃度の増加に伴い有機相中の濁度は増加した。濁度は時間の経過に伴い減少したが、ウランの分配比の変化はわずかであり、観測された濁度はウラン分配比に大きな影響を与えないことが示された。これらの結果は、二相分離の観点からDEHDMPAは硝酸中のウラン抽出剤として機能し得ること、及び濁度が抽出挙動評価の指針の一つになり得ることを示している。

論文

Extraction separation of U and Pu by ${it N,N}$-di(2-$$ethylhexyl$$)-2,2-dimethylpropanamide (DEHDMPA) and ${it N,N}$-di(2-$$ethylhexyl$$)butanamide (DEHBA) using mixer-settlers in the presence of degradation products of DEHDMPA and DEHBA

伴 康俊; 宝徳 忍; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 松村 達郎

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 22(1), p.47 - 55, 2015/00

${it N,N}$-ジアルキルアミドの劣化物の存在下における、${it N,N}$-ジアルキルアミドのウラン(U)及びプルトニウム(Pu)に対する抽出特性を評価するため、ミキサセトラを用いた2サイクルの連続抽出試験を行った。第1サイクルでは、U(VI)を選択的に抽出する${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)を使用し、第2サイクルではU(VI)とPu(IV)を共抽出する${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)を使用した。なお、各サイクルの有機相にDEHDMPA及びDEHBAの放射線分解で生成する劣化物を添加した。DEHDMPAは効果的にUを抽出し、ウランフラクションへのUの回収率として99.57${%}$を得た。一方、PuはDEHDMPAにほとんど抽出されず、ウランフラクションにおけるUのPuに対する除染係数として1.1$$times$$10$$^{4}$$を得た。第1サイクルで得たラフィネートを第2サイクルのフィード液として使用し、第1サイクルで回収されなかったU及びほぼ全てのPuを効果的にDEHBAで抽出した。DEHDMPA及びDEHBAの劣化物は二相分離及びミキサセトラの運転に悪影響を及ぼさなかった。

論文

Spectroscopic study of Np(V) oxidation to Np(VI) in 3 mol/dm$$^{3}$$ nitric acid at elevated temperatures

伴 康俊; 袴塚 保之; 筒井 菜緒; ト部 峻一; 萩谷 弘通; 松村 達郎

Radiochimica Acta, 102(9), p.775 - 780, 2014/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:68.51(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

加熱した3mol/dm$$^{3}$$硝酸中におけるNpの吸光スペクトルを光路長1cmのウォータージャケット付き分光セルで測定し、Np(VI)のモル吸光係数($$varepsilon$$$$_{T}$$)を種々の温度で求めた。$$varepsilon$$$$_{T}$$は温度の上昇と共に減少し、$$varepsilon$$$$_{T}$$の温度依存性を表す式として$$varepsilon$$$$_{T}$$=-0.14${it T}$+85.5 (${it T}$は温度)を得た。加熱した3mol/dm$$^{3}$$硝酸中におけるNp(V)のNp(VI)への酸化を上述の分光セルで観察し、Np(V)の酸化はNp(V)の濃度に対する疑一次反応として進行することを示した。さらに、336-362KにおけるNp(V)の酸化反応速度式として-d[Np(V)]$$_{t}$$/dt=2.2$$times$$10$$^{7}$$exp[-65$$times$$10$$^{3}$$/(${it RT}$)][Np(V)]$$_{t}$$ (${it R}$及び[Np(V)]$$_{t}$$は気体定数及び時間${it t}$における[Np(V)]の濃度)を導出した。

論文

Uranium and plutonium extraction from nitric acid by ${it N,N}$-di(2-ethylhexyl)-2,2-dimetnylpropanamide (DEHDMPA) and ${it N,N}$-di(2-ethylhexyl)butanamide (DEHBA) using mixer-settler extractors

伴 康俊; 宝徳 忍; 津幡 靖宏; 森田 泰治

Solvent Extraction and Ion Exchange, 32(4), p.348 - 364, 2014/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:74.63(Chemistry, Multidisciplinary)

${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)の硝酸, U(VI)、及びPu(IV)に対する抽出特性をバッチ法で調べ、それぞれの化学種に対する分配比計算式を導出した。DEHDMPA及び${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)を抽出剤としたミキサセトラによる連続抽出試験を実施した。DEHDMPAはフィード液中のUを選択的に抽出し、99.93%のUをUフラクションに回収した。また、DEHBAはPuのほぼ全量を抽出し、99.94%のPuをU-Puフラクションに回収した。ミキサセトラ各段におけるU及びPuの濃度のシミュレーション計算を行い、本計算手法がUフラクションにおけるU濃度、及びU-PuフラクションにおけるPu濃度の計算に有効であることを示した。

論文

Recovery of U and Pu from nitric acid using ${it N,N}$-di(2-ethylhexyl)butanamide (DEHBA) in mixer-settler extractors

伴 康俊; 宝徳 忍; 津幡 靖宏; 森田 泰治

Solvent Extraction and Ion Exchange, 31(6), p.590 - 603, 2013/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:61.25(Chemistry, Multidisciplinary)

モノアミド抽出剤の一つである${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)を用いた、ミキサセトラ抽出器による硝酸溶液からのUとPuの回収率のシミュレーション計算、及びUとPuの回収試験をそれぞれ実施した。ミキサセトラへの単位時間あたりの溶液供給量、ミキサセトラの段数、及び硝酸濃度をシミュレーション計算のパラメータに設定し、UとPuの分離に対する適切な試験条件を決定した。試験の結果、1.5mol/dm$$^{3}$$(M)のDEHBAによる4M硝酸中のU及びPuの回収率として$$>$$99.9%及び97.84%をそれぞれ得た。

論文

Effects of oxidation states of Np on polarization curve of stainless steel in boiling 3M-HNO$$_{3}$$

加藤 千明; 上野 文義; 山本 正弘; 伴 康俊; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

ECS Transactions, 53(21), p.45 - 55, 2013/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.42

再処理プロセス溶液に含まれるネプツニウムイオンは、ステンレス鋼の腐食を加速するアクチノイドの1つである。しかし、沸騰硝酸中に含まれる微量のネプツニウムイオンがステンレス鋼の腐食を加速するメカニズムは不明な点がある。ネプツニウムには、硝酸水溶液でいくつかの原子価状態が存在することから、電気化学試験とスペクトル分析を同時に測定可な小型セルを用いて、ステンレス鋼の分極曲線とネプツニウムイオンの原子価状態を比較した。その結果、Npイオンの存在によりステンレス鋼のカソード反応が活性化された。またNp(V)は沸騰3M硝酸中で容易にNp(VI)となり、腐食反応が生じない限り還元されないことが明らかとなった。ネプツニウム(VI)は沸騰3M-HNO$$_{3}$$で再酸化することで、ステンレス鋼のカソード反応を維持し腐食を加速することが明らかとなった。

論文

Spectroscopic study of Pu(IV) oxidation to Pu(VI) in 3 mol/dm$$^{3}$$ nitric acid at 373 K

伴 康俊; 森田 泰治

Radiochimica Acta, 100(12), p.879 - 883, 2012/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:78.12(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

373Kの3mol/dm$$^{3}$$(M)硝酸中におけるPu(IV)の吸光スペクトルを薄膜ヒータの付いた分光用石英セルを用いて測定した。373Kでの加熱によってPu(IV)はPu(VI)に酸化され、Pu(IV)及びPu(VI)の濃度は加熱時間とともにそれぞれ減少及び増加した。加熱時間394分におけるPu(IV)のPu(VI)への酸化割合は37%であり、Pu(III)及びPu(V)に特徴的な吸光ピークは観察されなかった。373Kの3M硝酸中におけるPu(IV)の酸化反応式は-d[Pu(IV)]$$_{t}$$/d$$t$$=$$k_{1}^{'}$$[Pu(IV)]$$_{t}$$-$$k_{2}^{'}$$[Pu(VI)]$$_{t}$$で表わされた。ここで、[Pu(IV)]$$_{t}$$及び[Pu(VI)]$$_{t}$$は加熱時間t分におけるPu(IV)及びPu(VI)の濃度である。Pu(IV)の見かけの酸化反応速度定数($$k_{1}^{'}$$)、及びPu(VI)の見かけの還元反応速度定数($$k_{2}^{'}$$)としてそれぞれ2.3$$times$$10$$^{-3}$$min$$^{-1}$$及び3.4$$times$$10$$^{-3}$$min$$^{-1}$$を得た。

論文

Application of ${it N,N}$-di(2-ethylhexyl)butanamide for mutual separation of U(VI) and Pu(IV) by continuous counter-current extraction with mixer-settler extractors

伴 康俊; 宝徳 忍; 森田 泰治

Journal of Nuclear Science and Technology, 49(6), p.588 - 594, 2012/06

 被引用回数:9 パーセンタイル:34.7(Nuclear Science & Technology)

${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)を抽出剤に用いて、U-Pu抽出部,スクラブ部,U回収部,Pu逆抽出部、及びU逆抽出部から構成されたミキサセトラ型抽出器による連続向流試験を実施した。連続向流試験のフィード液はU(VI), Pu(IV)、及び模擬核分裂生成物を含む3mol/dm$$^{3}$$(M)硝酸である。U-Pu抽出部において、フィード液に含まれている99.9%以上のU(VI)及びPu(IV)が1.9MのDEHBAによって抽出された。DEHBAに抽出されたPu(IV)は、Pu逆抽出部において0.3M硝酸によって逆抽出され、約82%のPuがPuフラクション側に分配された。1.9MのDEHBAがU回収部においてU(VI)を効果的に回収し、U(VI)のPuフラクション側への分配が1%未満であることを確認した。DEHBAに抽出されたU(VI)はU逆抽出部で逆抽出され、98%以上のU(VI)がUフラクション側に分配された。

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