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論文

Structural approach to understanding the solubility of metal hydroxides

小林 大志*; 中嶋 翔梧*; 元川 竜平; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 佐々木 隆之*

Langmuir, 35(24), p.7995 - 8006, 2019/06

We report the hierarchical structure of zirconium hydroxide after aging at different temperatures to elucidate the factors governing zirconium solubility in aqueous solutions. Zirconium hydroxide solid phases after aging at 25, 40, 60, and 90$$^{circ}$$C under acidic to alkaline conditions were investigated using extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and wide- and small-angle X-ray scattering (WAXS and SAXS) techniques to reveal the bulk and surface structures of the solid phases from the nanoscale to submicroscale. After aging at 25 $$^{circ}$$C, the fundamental building unit of the solid phase was a zirconium hydroxide tetramer. The tetramers formed primary particles approximately 3 nm in size, which in turn formed aggregates hundreds of nanometers in size. This hierarchical structure was found to be stable up to 60 $$^{circ}$$C under acidic and neutral conditions and up to 40 $$^{circ}$$C under alkaline conditions. After aging at 90 $$^{circ}$$C under acidic conditions and at 60 and 90 $$^{circ}$$C under alkaline conditions, the WAXS and EXAFS measurements suggested the crystallization of the solid phase. The transformation of the solid-phase structure by temperature was discussed in relation to the solubility product to understand the solubility-limiting solid phase. The solubility of zirconium hydroxide after aging at different temperatures was governed not only by the size of the primary particles, but also by their surface configuration.

論文

A Thermodynamic model for ZrO$$_{2}$$(am) solubility at 25$$^{circ}$$C in the Ca$$^{2+}$$-Na$$^{+}$$-H$$^{+}$$-Cl$$^{-}$$-OH$$^{-}$$-H$$_{2}$$O system; A Critical review

Rai, D.*; 北村 暁; Altmaier, M.*; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Journal of Solution Chemistry, 47(5), p.855 - 891, 2018/05

ジルコニウムについて、単核および複核の加水分解種の生成定数および非晶質二酸化ジルコニウム(ZrO$$_{2}$$(am))の溶解度積を導出した実験データをレビューした。このレビューを通して、加水分解種(Zr(OH)$$_{2}$$$$^{2+}$$, Zr(OH)$$_{4}$$(aq), Zr(OH)$$_{5}$$$$^{-}$$, Zr(OH)$$_{6}$$$$^{2-}$$およびCa$$_{3}$$Zr(OH)$$_{6}$$$$^{4+}$$)の生成定数やZrO$$_{2}$$(am)の溶解度積を新規に決定もしくは改訂した。

論文

Determination of dissolved natural thorium and uranium in Horonobe and Mizunami Underground Research Laboratory groundwater and its thermodynamic analysis

佐々木 隆之*; 鴻上 貴之*; 小林 大志*; 桐島 陽*; 村上 裕晃; 天野 由記; 水野 崇; 岩月 輝希; 笹本 広; 宮川 和也

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(3), p.373 - 381, 2017/03

本研究では、幌延深地層研究センター及び瑞浪超深地層研究所の両地下施設を利用し、原位置の地下水中におけるウラン及びトリウムの存在状態について、ろ過径の異なるフィルターを用いて調査した。また、ろ過後の地下水の分析結果をもとに、熱力学的な解析を行い、溶解度制限固相について考察した。その結果、幌延の地下水では、ウラン及びトリウムともに溶存状態で存在する成分に加え、コロイドとしても存在していることがわかった。また、溶存状態で存在するウラン及びトリウムの濃度は、UO$$_{2}$$(cr)及びThO$$_{2}$$(cr)の溶解度でそれぞれ近似される可能性が示唆された。一方、瑞浪の地下水中のウラン・トリウムについては、幌延と比べるとコロイドとして存在する可能性は低く、地下水のウラン・トリウム濃度については、明確な制限固相を特定することが困難であった。これについては、さらなる研究が必要である。

論文

Interaction of rare earth elements and components of the Horonobe deep groundwater

桐島 陽*; 久野 温*; 雨宮 浩樹; 窪田 卓見*; 紀室 辰伍*; 天野 由記; 宮川 和也; 岩月 輝希; 水野 崇; 佐々木 隆之*; et al.

Chemosphere, 168, p.798 - 806, 2017/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.76(Environmental Sciences)

高レベル放射性廃棄物地層処分における性能評価上重要な核種である3価マイナーアクチニド(MA(III))は、天然の地下水中に存在する懸濁粒子や溶存イオン、コロイドなどと吸着反応や錯形成反応などの相互作用を起こし、見かけ上の溶解度が増加する可能性が知られている。このため、これらの放射性核種と地下水中に含まれる物質との相互作用を理解しておくことは、地層中でのこれらの放射性核種の移行評価を行う上で重要である。本研究では、堆積岩地域である幌延地域の深部地下水を用いて、MA(III)のナチュラルアナログである希土類元素(REEs)を添加し、フィルターでろ過することにより、REEsの天然地下水中における挙動を調べた。その結果、イオン半径の小さいREEsほど地下水中に多く溶存している傾向が明らかになった。また、比較的大部分のREEsはリン酸塩として存在している可能性が強く示唆された。この結果は、高レベル放射性廃棄物の廃棄体から遠い将来に放出されると予想されているMA(III)の移行挙動を予測する上で、リン酸陰イオンが重要な役割を果たすことを示唆している。

論文

Thermodynamic model for Zr solubility in the presence of gluconic acid and isosaccharinic acid

小林 大志*; 手島 健志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(2), p.233 - 241, 2017/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.02(Nuclear Science & Technology)

グルコン酸およびイソサッカリン酸共存下におけるジルコニウムの溶解度について、水素イオン濃度指数(pH$$_{rm c}$$)および全グルコン酸もしくはイソサッカリン酸濃度の依存性を調査した。ジルコニウムの溶解度に及ぼすpH$$_{rm c}$$およびグルコン酸濃度依存性からは、中性水溶液中ではZr(OH)$$_{4}$$(GLU)$$_{2}$$$$^{2-}$$, pH$$_{rm c}$$が10以上のアルカリ性水溶液中ではZr(OH)$$_{4}$$(GLU)(GLU$$_{rm -H}$$)$$^{3-}$$の存在が示唆された。イソサッカリン酸共存下では、グルコン酸共存下と同様の化学形であるZr(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$およびZr(OH)$$_{4}$$(ISA)(ISA$$_{rm -H}$$)$$^{3-}$$が、中性~アルカリ性水溶液中で支配的であると推定された。粉末X線回折の結果、グルコン酸およびイソサッカリン酸いずれの共存下においても、溶解度を制限する固相は非晶質ジルコニウム水酸化物(Zr(OH)$$_{4}$$(am))であると考えられた。ジルコニウムのグルコン酸およびイソサッカリン酸錯体の生成定数は、溶解度データの最小二乗解析によって決定され、既往の4価アクチニドの値と比較検討した。

論文

Issues concerning the determination of solubility products of sparingly soluble crystalline solids; Solubility of HfO$$_{2}$$(cr)

Rai, D.*; 北村 暁; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Radiochimica Acta, 104(8), p.583 - 592, 2016/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:42.29(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

結晶質二酸化ハフニウム固相(HfO$$_{2}$$(cr))の溶解度における酸濃度の影響を調査した。本研究では、(1)2種類の固相量を使用、(2)固相の酸洗浄、(3)1400$$^{circ}$$Cでの固相の加熱、(4)二酸化ハフニウムが非晶質(am)から結晶質(cr)に変遷するかどうかを調べるための固液混合状態での90$$^{circ}$$Cでの試験、を実施した。これらの処理の結果、HfO$$_{2}$$(cr)には少量の結晶性の低い(ただし非晶質ではない)成分(HfO$$_{2}$$(lcr))が含まれており、これがHfO$$_{2}$$(cr)よりも溶解度を制限する固相となることが結論づけられた。溶解度データはPitzerおよびSITの両モデルで説明できた。HfO$$_{2}$$(cr)の溶解度積の対数値も推定された。少量の結晶性の低い固相が確認されたことは、鉱物表面がしばしば構造的または組成的に不完全で、結晶固相より高い溶解度を示す一般的な傾向と整合している。本研究は溶解度データの解釈において、難溶性固体の溶解挙動が固有の固相に規定されることが観察されることに注意を払う必要があることを強調している。

論文

Sorption of Eu$$^{3+}$$ on Na-montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling

佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.592 - 601, 2016/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:57.25(Nuclear Science & Technology)

ナトリウム型モンモリロナイトへのEu(III)の収着に対するpH, Eu濃度,硝酸塩濃度の影響について、バッチ収着試験と時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)によって調査された。0.01M硝酸ナトリウム中では分配係数(Kd)はpHにほとんど依存せず、一方で、1M硝酸ナトリウム中ではKdはpHに大きく依存した。陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。Eu表面化学種に対するTRLFSスペクトルはパラレル因子分析法(PARAFAC)により解析され、1つの外圏錯体(ファクターA)と2つの内圏錯体(ファクターB及びC)への対応が示唆された。ファクターAとBは、イオン交換サイトへ収着したEu、エッジの水酸基との内圏錯体に、それぞれ対応するものである。ファクターCは比較的高いpH、イオン強度条件で支配的であり、表面におけるEu(OH)$$_{3}$$の析出物と評価された。

論文

Recent activities in the field of nuclear waste management and environmental science

大貫 敏彦; 佐々木 隆之*

Journal of Nuclear Science and Technology, 50(9), p.863 - 864, 2013/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:13.51(Nuclear Science & Technology)

最近の廃棄物分野と環境科学における研究成果をレビューし紹介した。その結果、3価あるいは4価アクチノイドの溶解度に関する研究やSe等陰イオン化学種の吸着に関した研究に進展があることが分かった。

論文

放射性廃棄物の地層処分における国内の地下水コロイド研究の現状と今後の展開

長尾 誠也*; 新堀 雄一*; 田中 忠夫; 佐々木 隆之*; 斉藤 拓巳*; 桐島 陽*; 吉川 英樹; 飯島 和毅; 濱 克宏; 岩月 輝希; et al.

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 20(1), p.3 - 14, 2013/06

本研究は、放射性廃棄物の地層処分における国内の地下水コロイドの影響評価研究の現状について各研究機関での研究を紹介し、実質的なネットワーク化と性能評価におけるコロイド影響の取り扱い方等について、今後の研究の方向性に関する提案を取りまとめた。具体的には、地下水コロイドの特性、地下環境における真性コロイドや擬似コロイドの移行挙動、国内における地下水コロイド研究の取り組み、コロイド評価の体系化、フィールド調査と実験室研究の連携、研究ネットワーク構築の必要性などについて解説するとともに、コロイド研究を展開するにあたって専門家が共有化しておくべき方向性を示した。

論文

Thermodynamic interpretation on solubility of neptunium, technetium, selenium and palladium in nitrate and ammonium solutions

北村 暁; 佐々木 隆之*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 7 Pages, 2011/12

硝酸及びアンモニア水溶液中におけるネプツニウム,テクネチウム,セレン及びパラジウムの溶解度に対する熱力学的考察を、日本原子力研究開発機構が整備した熱力学データベース(JAEA-TDB)を用いて実施した。熱力学計算においては窒素の酸化還元に特に注意する必要があることがわかった。本研究で用いた実測データはJAEA-TDBを用いた熱力学計算である程度説明できることがわかったものの、硝酸が溶液系の酸化還元状態に影響を与えること、及び窒素の挙動に注目した実験研究が必要であることがわかった。

論文

Formation constants of Eu(III)-carboxylates determined by ion-selective liquid membrane electrode

佐々木 隆之*; 吉田 初美*; 北辻 章浩; 高木 郁二*; 森山 裕丈*

Chemistry Letters, 40(8), p.870 - 871, 2011/08

 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

有機配位子の錯生成定数を決定するために、ビスジフェニルフォスフォリルメタンをイオノフォアとする3価金属イオン用イオン選択性電極を開発した。作製したイオン選択性電極は、試料溶液中のEu(III)イオン濃度に対しネルンスト応答した。マロン酸などのカルボン酸が共存する試料溶液に対しても安定的かつ再現性よく測定が可能であった。同法を用いて決定したEuのカルボン酸錯体の錯生成定数は、既報の値と良い一致を示した。

報告書

「放射性廃棄物処分研究のためのネットワーク」第1回情報交換会講演資料集(共同研究)

中山 真一; 長崎 晋也*; 稲垣 八穂広*; 大江 俊昭*; 佐々木 隆之*; 佐藤 正知*; 佐藤 努*; 田中 知*; 杤山 修*; 長尾 誠也*; et al.

JAEA-Conf 2007-003, 120 Pages, 2007/03

JAEA-Conf-2007-003.pdf:53.18MB

「放射性廃棄物処分研究のためのネットワーク」は、放射性廃棄物処分のための基礎研究を促進し、また若手研究者を育成することを目的として、日本原子力研究開発機構の「連携重点研究」制度をその枠組みとして設立された研究者ネットワークである。その第1回情報交換会が、2006年8月4日、日本原子力研究開発機構の原子力科学研究所において開催された。本講演資料集は、本課題の第1回情報交換会における発表、及び討論をまとめたものである。

論文

Study on stabilization effect of neutral soft donor on trivalent lanthanide and actinide dicarboxylate complexes by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy

佐々木 隆之*; 久保 新太郎*; 小林 大志*; 桐島 陽*; 木村 貴海; 窪田 卓見*; 高木 郁二*; 森山 裕丈*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.51 - 54, 2005/07

第2アミン,エーテル酸素などの中性ドナーを含むジカルボン酸とEu, Am及びCmなどの3価f元素との安定度定数を25$$^{circ}$$C、0.1M過塩素酸ナトリウム溶液中で溶媒抽出法により決定し、6種類のカルボン酸(グルタル酸,ジグルコール酸,イミノ二酢酸,エチレンジアミン二酢酸など)を系統的に比較検討した。さらに、時間分解レーザー誘起蛍光分光法により、1:2錯体中のEu(III)の内圏水和数を決定した。以上のデータに基づいて、f元素の錯形成におけるソフトドナー原子の役割とアクチノイドとランタノイドの選択性に関する多重ソフトドナー原子の影響について議論した。

論文

Development of a spin flipper for an application of a neutron magnetic device

奥 隆之*; 酒井 健二*; 安達 智宏*; 池田 一昭*; 清水 裕彦*; 丸山 龍治*; 日野 正裕*; 田崎 誠司*; 鬼柳 善明*; 加美山 隆*; et al.

Physica B; Condensed Matter, 335(1-4), p.226 - 229, 2003/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:57.09

中性子ビームを集束・偏極するための超伝導六極磁石への応用を目的として、正接な磁場勾配を与える高周波スピンフリッパーを開発した。このスピンフリッパーは、直径50mmの大きなビーム断面積を持つ4A以上の冷中性子ビームのスピンを制御することが可能である。偏極冷中性子ビームを用いた試験により、高いフリッピング特性が確認された。

報告書

分配係数の測定条件に関するアンケート調査

武部 愼一; 木村 英雄; 松鶴 秀夫; 高橋 知之*; 保田 浩志*; 内田 滋夫*; 馬原 保典*; 佐伯 明義*; 佐々木 規行*; 芦川 信雄*; et al.

JAERI-Review 2001-015, 81 Pages, 2001/05

JAERI-Review-2001-015.pdf:5.94MB

分配係数は環境中における放射性核種の移行挙動を評価するためのさまざまな移行評価モデルに用いられており、放射性廃棄物の処分における安全評価上極めて重要なパラメータである。しかし、測定条件や方法などが既定されておらず、データの相互比較ができないなどの問題が指定されている。分配係数の標準的な測定方法の提案に役立てることを目的にアンケート調査を実施した。本報告は、国内の各研究機関における、試料の採取方法や保管、前処理方法、試料の物理化学的特性に関する分析項目、並びに分配係数の測定方法とその条件等についてアンケート調査した結果をまとめたものである。

論文

Development of optical devices based on neutron refractive optics

奥 隆之*; 森田 晋也*; 守安 精*; 山形 豊*; 大森 整*; 安達 智弘*; 清水 裕彦*; 佐々木 圭太*; 広田 智章*; 岩佐 浩克*; et al.

JAERI-Conf 2001-002, p.537 - 541, 2001/03

中性子利用効率を高めるために中性子レンズの開発を進めている。今回、われわれは冷中性子に対して透過率の高いフレネル型の物質レンズを開発し、集光特性を評価した。

論文

分配係数の比較実験及びアンケート調査

高橋 知之*; 武部 愼一; 木村 英雄; 松鶴 秀夫; 保田 浩志*; 内田 滋夫*; 佐伯 明義*; 馬原 保典*; 佐々木 規行*; 芦川 信雄*; et al.

KURRI-KR-44, p.169 - 176, 2000/02

分配係数は原子力施設の安全評価上極めて重要なパラメータである。原研に設けられた環境放射能挙動専念部会・安全評価用パラメータ検討グループでは、分配係数測定値の利用に関して標準的な条件を提言することを目的に各研究機関における相互比較実験等を実施してきた。本報では、各研究機関においてこれまで実施してきた分配係数測定値に与える各種の変動因子による影響について、得られた実験結果を報告するとともに、分配係数の測定条件やその条件の設定に関する考え方等についてのアンケート調査状況、並びに現在問題となっている項目や今後検討すべき課題等について報告する。

論文

Solubility of organophosphorus metal extractants in supercritical carbon dioxide

目黒 義弘; 磯 修一; 佐々木 隆之*; 吉田 善行

Analytical Chemistry, 70(4), p.774 - 779, 1998/02

 被引用回数:63 パーセンタイル:8.44(Chemistry, Analytical)

リン酸トリブチル(TBP),ジイソデシルリン酸(DIDPA),ジ-2-エチルヘキシルリン酸(DEHPA),ジヘキシル-N,N-ジエチルカルバモイルメチルリン酸(CMP),オクチル(フェニル)-N,N-ジイソブチルカルバモイルメチルリン酸(CMPO)の5種類の液体状有機リン酸化合物の超臨界二酸化炭素への溶解度を30から90$$^{circ}$$C、7.5から25MPaの温度、圧力範囲で測定した。化合物の溶解度(S)は二酸化炭素流体の密度($$rho$$)の増加とともに増大し、以下に示す直線関係を示した。ln S=p ln $$rho$$+q(p及びqは定数)。60$$^{circ}$$CにおいてTBP,DIDPA,DEHPA,CMP及びCMPOについて求めた直線の傾きpは、それぞれ21.8,11.4,13.1,10.8,7.5であり、密度1g/mlにおける溶解度に対応する定数qは26.3,0.4,2.7,5.1,-0.1であった。二酸化炭素の密度が小さい、すなわち低い圧力領域においても、TBP,CMPなどと二酸化炭素の均一な混合流体を容易に調製できることがわかった。

論文

Pressure-dependence of extraction equilibrium of uranium and plutonium ions in a HNO$$_{3}$$/supercritical CO$$_{2}$$-tributyl phosphate system

目黒 義弘; 磯 修一; 宇野 清一郎*; 武石 秀世; 佐々木 隆之*; 吉田 善行

Proc. of Int. Trace Analysis Symp. '98 (ITAS'98), p.25 - 26, 1998/00

超臨界流体抽出法(SFE)における金属イオンの分配比(D)の圧力依存性を理論的、実験的に解明した。Dと超臨界二酸化炭素(SF-CO$$_{2}$$)の密度($$rho$$)との関係を表す単純な式; log D = alog $$rho$$ + b,を導出した。ここでaはSF-CO$$_{2}$$中での抽出剤及び金属錯体のまわりのCO$$_{2}$$分子の溶媒和数によって決まる定数、bは圧力に依存しない定数である。リン酸トリブチルを含むSF-CO$$_{2}$$と硝酸水溶液間のU(VI)及びPu(IV),(VI)の分配比を測定し、上式が成り立つことを実証した。金属イオンのSFE挙動を圧力を変えることによって制御できるので、これを利用する「圧力制御」及び即ち「CO$$_{2}$$密度制御」方式の新しい概念のSFE抽出法が展望できる。

論文

Reactor physics measurements at start-up of MONJU

中島 文明; 鈴木 隆之; 宇佐美 晋; 佐々木 研治; 弟子丸 剛英; 他2名*

Proceedings of International Conference on the Physics of Reactors (PHYSOR '96), E-76- Pages, 1996/00

もんじゅの性能試験のうち炉物理試験の実施内容と測定結果の全般について報告する。燃料装荷に始まった臨界近接、初臨界の達成、初期炉心の構成制御棒校正他の反応度価値測定、等温温度係数の測定、箔放射化法による出力分布評価等について試験方法、試験結果、解析との比較等について述べる。結果として、炉物理試験は延滞なく完了し、炉心特性パラメータが把握されたことを発表する。

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