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論文

Structural change of borosilicate glass by neutron irradiation

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*

KURNS Progress Report 2018, P. 105, 2019/08

中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2018年度に照射後のガラス試料の構造変化をラマン分光測定で評価した。照射前後のラマンスペクトルを比較した結果、照射によってSi-O架橋構造のピーク高さの変化を観察した。

論文

Thermodynamic study of the complexation of humic acid by calorimetry

紀室 辰伍; 桐島 陽*; 北辻 章浩; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Chemical Thermodynamics, 132, p.352 - 362, 2019/05

 パーセンタイル:100(Thermodynamics)

幌延深部地下水から抽出したフミン酸及び一般的なフミン酸と、銅(II)イオン及びウラニル(VI)イオンとの錯生成反応に対して熱量滴定法を適用し、ギブス自由エネルギー, 反応エンタルピー及び反応エントロピーを決定した。一般的なフミン酸の錯生成反応が高分子電解質性と組成不均質性によって特徴付けられるのに対し、幌延深部地下水フミン酸の錯生成反応ではどちらの影響も確認されなかった。反応熱力学量を正確に決定することから、深部地下水フミン酸の特徴的な反応機構が明らかになった。

論文

Characterization and thermodynamic study of humic acid in deep groundwater at Horonobe, Hokkaido, Japan

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 長尾 誠也*; 斎藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(5), p.503 - 515, 2018/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.17(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が地下水中の天然有機物の一種である腐植物質と錯生成することで、放射性核種の移行が促進される可能性が指摘されており、腐植物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。腐植物質は、組成不均質性を持つ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存している腐植物質を抽出し、幌延腐植物質のプロトン化反応における反応機構を調べ、また、腐植物質の分子量および流体力学径を取得し、単純有機物やIHSSの標準腐植物質のそれらの結果と比較した。その結果、幌延の腐植物質は、表層の腐植物質に見られるような複雑な組成不均質性を持たない、より単純な構造を持ち、その反応メカニズムもより単純であることが分かった。本成果は、腐植物質の特性がその起源により大きく異なることを明らかにしたものであり、核種移行を考えるうえで、この点を考慮すべきであることを示唆している。

論文

ウラン含有ガラスの評価研究

永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成29年度)(CD-ROM), 1 Pages, 2018/04

ガラス固化体に含まれるウランの化学状態を把握するため、ガラス固化体のガラス原料となるホウケイ酸ガラス粉末へウラン化合物を添加して加熱溶融し、ウラン含有ホウケイ酸ガラス試料を作製した。作製したウラン含有ガラス試料を対象に、放射光XAFS測定によりウランの原子価を評価した。その結果、酸素共存下で溶融したホウケイ酸ガラス中に含まれるウランの原子価は6価であり、水素ガス共存下で溶融するとウランが還元することを確認した。

論文

XAFS測定によるホウケイ酸ガラス中のウラン化学状態評価

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Photon Factory Activity Report 2017, 2 Pages, 2018/00

本研究は、ホウケイ酸ガラス中に含有させたウランの化学状態を把握するため、ウラン含有ガラス試料のXAFS測定を実施した把握することを目的に実施した。アルゴン-酸素混合ガス掃気条件で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランは、原料ガラス成分のSi/Bモル比を多少変動しても6価状態にある。また、アルゴン-水素混合ガス掃気条件の還元雰囲気で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランが還元されるものの、一部はUO$$_{2}$$としてガラス相から析出する可能性がある。

論文

ガラス固化プロセス環境における白金族化合物の化学挙動解明

永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 捧 賢一

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成28年度)(CD-ROM), 1 Pages, 2017/03

ガラス固化体の製造において、溶融状態の廃棄物ガラスから析出したRuO$$_{2}$$等の白金属化合物が溶融炉底部に堆積して固化体容器へのガラス流下を阻害する。本研究は、廃液成分であるRhがRuO$$_{2}$$生成へ与える影響を確認するため、Ru-Rh化合物等を加熱合成して生成物をXRDにより評価した。その結果、廃液に含まれるRhはRuと同様な化学挙動を示し、Ru化合物と類似構造のRh化合物を生成する可能性があることを見出した。

論文

Interaction of rare earth elements and components of the Horonobe deep groundwater

桐島 陽*; 久野 温*; 雨宮 浩樹; 窪田 卓見*; 紀室 辰伍*; 天野 由記; 宮川 和也; 岩月 輝希; 水野 崇; 佐々木 隆之*; et al.

Chemosphere, 168, p.798 - 806, 2017/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.76(Environmental Sciences)

高レベル放射性廃棄物地層処分における性能評価上重要な核種である3価マイナーアクチニド(MA(III))は、天然の地下水中に存在する懸濁粒子や溶存イオン、コロイドなどと吸着反応や錯形成反応などの相互作用を起こし、見かけ上の溶解度が増加する可能性が知られている。このため、これらの放射性核種と地下水中に含まれる物質との相互作用を理解しておくことは、地層中でのこれらの放射性核種の移行評価を行う上で重要である。本研究では、堆積岩地域である幌延地域の深部地下水を用いて、MA(III)のナチュラルアナログである希土類元素(REEs)を添加し、フィルターでろ過することにより、REEsの天然地下水中における挙動を調べた。その結果、イオン半径の小さいREEsほど地下水中に多く溶存している傾向が明らかになった。また、比較的大部分のREEsはリン酸塩として存在している可能性が強く示唆された。この結果は、高レベル放射性廃棄物の廃棄体から遠い将来に放出されると予想されているMA(III)の移行挙動を予測する上で、リン酸陰イオンが重要な役割を果たすことを示唆している。

論文

ガラス固化プロセス環境におけるルテニウム化合物の挙動評価

永井 崇之; 佐藤 修彰*; 捧 賢一

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成27年度)(CD-ROM), 2 Pages, 2016/03

使用済核燃料再処理から生じる高レベル放射性廃液は、ガラス固化プロセスでガラス原料と溶融混合され、最終処分体のガラス固化体へ加工される。ガラス固化体を製造するガラス溶融炉内では、廃液に含まれるルテニウム(Ru)が溶融ガラス中に二酸化ルテニウム(RuO$$_{2}$$)として析出する。このRuO$$_{2}$$は溶融炉底部に堆積し、固化体容器への溶融ガラスの流下を阻害するため、溶融炉環境におけるRuの反応挙動を理解する必要がある。そこで、ランタン(La)硝酸塩とRu硝酸塩を原料に、硝酸塩の脱硝温度において生成するRu化合物を確認するとともに、Ru-La-Na混合硝酸塩にガラス原料を添加し、Ru化合物の化学形態の変化を追跡した。

論文

Optical properties of tetravalent uranium complexes in non-aqueous media

青柳 登; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 木村 貴海

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1095 - 1098, 2015/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.76(Chemistry, Analytical)

Tetravalent uranium halides were studied to understand photo-physical behaviors under the unexplored condition such as in non-aqueous media at ambient condition or at a cryogenic temperature. The anhydrous uranium tetrahalides (synthesized) were added into a series of dry organic solvents or a hydrophilic ionic liquid to observe their UV-Vis-NIR absorption spectra and time-resolved luminescence spectra in detail. The lower energy bands of UX$$_{4}$$ (X = F, Br, and I) appearing in UV-Vis-NIR absorption spectra in dry 1,4-dioxane were assigned as the transition from the ground state manifold to higher multiples ranging from 6,000 to 12,000 cm$$^{-1}$$. In contrast, there is the spectral emerging for these absorption spectra in the IL at higher energy band around 12,000 to 18,000 cm$$^{-1}$$ with each peak broadened. These complexes exhibit white photoluminescence by UV-pulse excitation at $$lambda$$$$_{ex}$$ = 394 nm, with broad multiple peaks assigned. The fluorescence lifetimes for these are 12.8 ns (1,4-dioxane) and 18.6 ns (IL) in spite of the longer U-I separation than that of U-NCS. Chemical species and the coordination number of U$$^{rm IV}$$ in water, in organic solutions, and in an IL could be thoroughly different, resulting in a variety of spectra.

論文

Redox equilibrium of the UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$ couple in Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$ eutectic melt at 550$$^{circ}$$C

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 454(1-3), p.159 - 163, 2014/11

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

550$$^{circ}$$Cの溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中のUOUO$$_2^{2+}$$/UOUO$$_2^{+}$$対の酸化還元平衡を、サイクリックボルタンメトリ及び吸光分光測定で評価した。サイクリックボルタンメトリにより、UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位の概略値を求めた。さらに、UO$$_{2}$$$$^{+}$$を含む浴塩にUO$$_2^{2+}$$含有試料を添加しながら吸光スペクトルと浸漬電位を測定し、スペクトルから評価したUO$$_2^{2+}$$とUOUO$$_2^{+}$$の濃度比と浸漬電位の関係から、UOUO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位-0.847$$pm$$0.010 V vs. O$$_{2}$$/O$$^{2-}$$を求めた。

論文

Low temperature chlorination of Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$ by mechanochemical method with CCl$$_{4}$$

永井 崇之; 北脇 慎一; 佐藤 修彰*

Materials Sciences and Applications, 4(7), p.419 - 431, 2013/07

低温塩化処理技術に関し、遊星ボールミルを用いたメカノケミカル反応により、Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$とCCl$$_{4}$$の塩化処理の可能性を検討した。メカノケミカル実験は、ポット材料,ミル時間, CCl$$_{4}$$/Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$モル比,回転速度を変えて行った。得られた生成物のX線回折やラマン分光測定の結果、ジルコニア製及びタングステンカーバイド製のポットを用いた場合、室温状態でNd$$_{2}$$O$$_{3}$$からNdOClへの塩化反応が進むことを確認した。ミル時間を延ばすことやボール数を増やすことがNdOClへの塩化処理に効果的であり、遊星ボールミルで処理された粉末に引張応力が残留することを明らかにした。

論文

Synthesis and investigation of uranyl molybdate UO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$

永井 崇之; 佐藤 修彰*; 北脇 慎一; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*; 明珍 宗孝

Journal of Nuclear Materials, 433(1-3), p.397 - 403, 2013/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:34.56(Materials Science, Multidisciplinary)

アルカリモリブデン酸化物溶融塩を用いた使用済酸化物燃料の再処理プロセス研究に資するウラニル・モリブデン酸化物UO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の簡便な調製条件を検討するため、U$$_{3}$$O$$_{8}$$粉末とMoO$$_{3}$$試薬からウランモリブデン酸化物化合物を合成した。得られたウランモリブデン酸化物化合物を固体状態でX線回折分析及びラマンスペクトル測定により評価した結果、化学量論的な原料組成の混合粉末を770$$^{circ}$$Cの大気雰囲気で4h加熱することで、UO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$が合成できることを確認した。また、溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中にUO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$を添加して吸収スペクトル測定を行った結果、溶存するウランのほとんどが6価のウラニルイオンであることが観察された。

論文

Structural investigation of thorium in molten lithium-calcium fluoride mixtures for salt treatment process in molten salt reactor

沼倉 正彦*; 佐藤 修彰*; Bessada, C.*; 岡本 芳浩; 赤塚 洋*; 根津 篤*; 下原 康彰*; 田島 圭祐*; 川野 泰和*; 中萩 健志*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 53(7), p.994 - 998, 2011/11

 被引用回数:8 パーセンタイル:34.47(Nuclear Science & Technology)

溶融LiF-CaF$$_2$$及びLiF融体中のフッ化トリウムのX線吸収微細構造(XAFS)分析と、フッ化ジルコニウム及びフッ化イットリウムの分子動力学(MD)シミュレーションを実施した。溶融状態では、トリウムとフッ化物イオンとの間の距離はすべての組成において一定であった。しかし、デバイワーラー因子や3次キュムラントのような揺らぎ成分は、フッ化カルシウムが0.17の組成までは増加し、フッ化カルシウムの添加によって減少することがわかった。この揺らぎ成分の変化は、フッ化物イオンの数密度の違いに対応していることをつきとめた。

論文

Absorption spectra and cyclic voltammograms of uranium species in molten lithium molybdate-sodium molybdate eutectic at 550 $$^{circ}$$C

永井 崇之; 上原 章寛*; 福嶋 峰夫; 明珍 宗孝; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.151 - 155, 2011/09

本研究では、550$$^{circ}$$Cの溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中に溶存するウランの吸光分光測定及びサイクリックボルタンメトリを行った。吸光分光測定の結果、塩中のウランの吸光スペクトルは、溶融塩化物中のUO$$_{2}$$$$^{+}$$と同様なスペクトルが観察された。この状態で酸素を塩中に供給したところ、UO$$_{2}$$$$^{+}$$の吸収ピークが減少し、UO$$_{2}$$$$^{+}$$がUO$$_{2}$$$$^{2+}$$に酸化したと考えられる。純粋な溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩のサイクリックボルタモグラムでは、-0.7Vでアルカリ金属の析出を確認し、また-0.3Vで塩の還元反応による小さなピークを観察し。塩中にUO$$_{2}$$を溶存させた場合、ウランの還元反応が-0.2Vに観察された。これらのことから、塩中の溶存ウランは、電解によりウランとモリブデンの混合酸化物として回収される可能性がある。

論文

EXAFS analysis of uranium(IV) and thorium(IV) complexes in concentrated CaCl$$_{2}$$ solutions

上原 章寛*; 藤井 俊行*; 松浦 治明*; 佐藤 修彰*; 永井 崇之; 湊 和生; 山名 元*; 岡本 芳浩

Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.161 - 165, 2011/09

The coordination of U$$^{4+}$$ and Th$$^{4+}$$ in CaCl$$_{2}$$ hydrate melts was studied by U and Th $$L$$$$_{rm III}$$ edge extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) spectroscopy. It was confirmed that, with the decrease of concentration from 6.9 M CaCl$$_{2}$$ to 4 M CaCl$$_{2}$$, the Cl$$^{-}$$ ion coordination number $$N$$$$_{rm Cl}$$ in the U$$^{4+}$$ coordination sphere decreased from 3.4 to 1.3, while the hydration number $$N$$$$_{rm O}$$ in it increased from 4.5 to 6.7. The combined coordination number $$N$$$$_{rm O}$$ + $$N$$$$_{rm Cl}$$ of U$$^{4+}$$ in concentrated Cl$$^{-}$$ solution (8.0) was lower than that in 1.5 M perchloric acid aqueous solution (9.0). For Th$$^{4+}$$, with the decrease of concentration from 6.9 to 4 M CaCl$$_{2}$$, $$N$$$$_{rm Cl}$$ in the Th$$^{4+}$$ coordination sphere decreased from 1.9 to 1.5, while $$N$$$$_{rm O}$$ in it increased from 7.6 to 8.8. The $$N$$$$_{rm O}$$ + $$N$$$$_{rm Cl}$$ of Th$$^{4+}$$ in concentrated Cl$$^{-}$$ solution was 9.0 which was similar to that in 1.5 M perchloric acid. It was found that the bond distance of U-Cl was shorter than that of Th-Cl because of low $$N$$$$_{rm O}$$ to U$$^{4+}$$.

論文

Electrochemical behavior and electronic absorption spectra of uranium trivalent ions in molten LiCl-CsCl mixtures

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.226 - 231, 2011/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.9(Materials Science, Multidisciplinary)

We investigated the redox reactions and coordination circumstances of uranium ions in molten LiCl-CsCl mixtures by cyclic voltammetry and spectrophotometry. The redox potential of U$$^{3+}$$-U with the CsCl mole fraction of 0.1 to 0.2 was slightly more positive than that in LiCl melt. This potential became more negative than that in LiCl melt with the increase of CsCl mole fraction. The CsCl system showed the most negative potential. Though the averaged alkali cationic radius of the melt increases with the increase of CsCl mole fraction, the redox potential with the low CsCl mole fraction was not proportional to the radius. The result indicates that the Gibb's free energy change of U$$^{3+}$$ was not in good correlation with the radius. The electronic absorption spectra of U$$^{3+}$$ showed that the intensities of absorption peaks decreased with the increase of CsCl mole fraction. The oscillator strength of the ${it f-f}$ hypersensitive transition decreased with the increase of CsCl mole fraction.

論文

Fundamental study of the sulfide reprocessing process for oxide fuel, 1; Study on the Pu, MA and FP tracer-doped U$$_{3}$$O$$_{8}$$

桐島 陽*; 三頭 聰明*; 大西 貴士; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(6), p.958 - 966, 2011/06

新規使用済燃料再処理法として、核分裂生成物の選択的硫化反応に基づく革新的再処理法を開発した。本法は、FPとマイナーアクチニド(MA)を、CS$$_{2}$$ガスにより硫化後、希硝酸により溶解する一方、核燃料成分はUO$$_{2}$$及びPuO$$_{2}$$として固相の状態で回収するものである。本法の基礎研究として、U, Pu, Np, Am, Eu, Cs及びSrの硫化及び溶解し、各元素の挙動を調べた。その結果、各元素の溶解率の硫化温度依存性を明らかにし、相解析並びに溶解挙動に関する熱力学的検討により本挙動を合理的に説明できることを確認した。併せて、FP及びMAとU及びPuの分離に有望な硫化処理温度範囲が350$$^{circ}$$Cより450$$^{circ}$$Cであることを明らかにした。

論文

Redox equilibria of the U$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$ and U$$^{3+}$$/U couples in molten LiCl-RbCl eutectic

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 白井 理*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

電気化学及び工業物理化学, 77(8), p.614 - 616, 2009/08

 被引用回数:11 パーセンタイル:68.3(Electrochemistry)

溶融LiCl-RbCl共晶塩中におけるU$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$対及びU$$^{3+}$$/U対の酸化還元電位を、サイクリックボルタンメトリにより求めた。これら酸化還元電位は、LiCl-KCl共晶塩中における酸化還元電位よりも負側にあるが、NaCl-CsCl共晶塩中における酸化還元電位とおおむね一致した。この関係は、溶融塩の平均アルカリイオン半径と相関が見られる。

論文

Redox equilibria of the U$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$ and U$$^{3+}$$/U couples in molten LiCl-RbCl eutectic

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 白井 理*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

Proceedings of 2008 Joint Symposium on Molten Salts (USB Flash Drive), p.927 - 932, 2008/10

溶融LiCl-RbCl共晶塩中におけるU$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$対及びU$$^{3+}$$/U対の見かけ上の酸化還元電位を、サイクリックボルタンメトリーにより求めた。これら酸化還元電位は、溶融LiCl-KCl共晶塩中よりも低い値を示し、溶融NaCl-CsCl共晶塩中とほぼ同等の値を示した。これらアルカリ塩化物における酸化還元電位は、溶融塩のアルカリ陽イオンの平均半径と相関が見られる。

論文

選択硫化反応を用いる使用済核燃料再処理法

佐藤 修彰*; 佐藤 宗一

東北大学多元物質科学研究所素材工学研究彙報, 63(1-2), p.69 - 76, 2007/12

使用済燃料から核燃料物質を回収するために、硫化法を用いた方法について試験を行った。本法を用いることにより、(1)低温での硫化反応(2)核分裂生成物のみの硫化(3)核燃料物質は酸化物として回収できることが上げられる。ウラン酸化物と希土類酸化物について二硫化炭素を用いた硫化試験を行いXRD及び熱力学的な観点から評価した。またPuO$$_{2}$$の代替物質としてCeO$$_{2}$$を用いた試験を行った。これらの結果、(1)ボロキシデーションにおいて、U$$_{3}$$O$$_{8}$$が生成し、希土類を固溶した部分はUO$$_{2}$$であること。(2)希土類は選択的に硫化されること。(3)CeO$$_{2}$$はUO$$_{2}$$と似た挙動をとること。(4)硫化された希土類は選択的に溶解されること。(5)Cs, Sr,白金族についても熱力学的な観点から考察した。(6)これらの結果から選択硫化法を用いた核燃料物質の酸化物回収方法について提案した。

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