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報告書

内圧が上昇した核燃料物質貯蔵容器の開封点検用チャンバーの設計

丸藤 崇人; 佐藤 匠; 伊東 秀明; 鈴木 尚; 藤島 雅継; 中野 朋之

JAEA-Technology 2019-006, 22 Pages, 2019/05

JAEA-Technology-2019-006.pdf:2.84MB

2017年6月6日に日本原子力研究開発機構大洗研究所燃料研究棟において発生した核燃料物質による汚染事故では、点検のためにフード内で核燃料物質を収納したプルトニウム・濃縮ウラン貯蔵容器の蓋を開封した際に、内部の樹脂製の袋(PVCバッグ)が破裂して核燃料物質の一部が実験室内に飛散した。事故の主原因は、核燃料物質と混在していたエポキシ樹脂の放射線分解によってガスが発生したことによる貯蔵容器の内圧上昇であった。燃料研究棟には他にも核燃料物質を収納している貯蔵容器が約70個存在するため、今後これらの貯蔵容器を開封点検し、内容物の状態確認及び有機物を含む試料等の安定化処理を実施する計画である。グローブボックス内において内圧の上昇した貯蔵容器の開封点検を安全・確実に実施するためには、気密環境下で貯蔵容器の蓋を開放して内部を点検できる耐圧チャンバー(開封チャンバー)の開発が必要となる。本報告書は、この開封チャンバーの設計に関する課題、その対策及び設計結果についてまとめたものである。

論文

Research and development on pyrochemical treatment of spent nitride fuels for MA transmutation in JAEA

林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 津幡 靖宏

NEA/NSC/R(2017)3, p.427 - 432, 2017/11

原子力機構におけるMA核変換用窒化物燃料の乾式処理技術の研究開発の進捗について、窒化物燃料の乾式処理主要工程の装置開発の状況を中心に紹介する。装置開発については、溶融塩電解における燃料溶解速度の向上を目指した陽極、及びCd電極に回収した金属元素の再窒化試験を100グラムCd規模で実施する装置の開発について報告する。

論文

Development of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史*; 佐藤 匠; 倉田 正輝

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1811 - 1817, 2015/09

原子力機構では、マイナーアクチノイド(MA: Np, Am, Cm)など長寿命核種の核変換に関する研究を実施している。階層型燃料サイクル概念に基づき、核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を用いてMA核変換を行う方法については、ウランを含まない窒化物燃料を用いることが検討されている。MAの核変換率を向上させるためには、使用済燃料を処理し、残存するMAを回収して再利用することが必要であり、その燃料サイクル技術の研究開発は重要である。本論文では、原子力機構で実施している窒化物燃料と乾式再処理法を用いた燃料サイクルに関する研究の現状及び今後の予定を紹介する。

論文

Chlorination of UO$$_{2}$$ and (U,Zr)O$$_{2}$$ solid solution using MoCl$$_{5}$$

佐藤 匠; 柴田 裕樹; 林 博和; 高野 公秀; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1253 - 1258, 2015/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.41(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの処理に乾式処理技術を適応させるための前処理技術の候補として、塩素化力の強いMoCl$$_{5}$$を用いてUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$模擬デブリを塩化物に転換するための試験条件及び反応副生成物を蒸留分離する条件を調べた。粉末状のUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$は300$$^{circ}$$Cでほぼ全量が塩化物に転換された。(U,Zr)O$$_{2}$$高密度焼結体については、300$$^{circ}$$Cと400$$^{circ}$$Cでは試料表面のみが塩化物に転換され内部まで反応が進行しなかったが、500$$^{circ}$$Cでは生成したUCl$$_{4}$$が蒸発して試料表面から分離されたためにほぼ全量が塩化物に転換された。反応副生成物であるMo-O-Clは、温度勾配下での加熱によりUCl$$_{4}$$から蒸留分離された。

論文

Recent progress and future R&D plan of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史; 高野 公秀; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝

NEA/NSC/R(2015)2 (Internet), p.360 - 367, 2015/06

加速器駆動システム(ADS)を用いたマイナーアクチノイド(MA)核変換用燃料について、原子力機構ではウランを含まない窒化物燃料を第一候補としている。窒化物燃料は熱特性がよくアクチノイド同士の固溶度が大きいという長所がある。また、窒化物燃料の再処理法としては、MA含有量の多い燃料で影響の大きい放射線損傷に対する耐性の大きい乾式再処理法を、第一候補としている。本論文では、原子力機構における窒化物燃料サイクル技術研究開発の状況及び今後の予定を紹介する。

論文

Pyrochemical treatment of spent nitride fuels for MA transmutation

林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝; 岩井 孝; 荒井 康夫

Science China; Chemistry, 57(11), p.1427 - 1431, 2014/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:93.88(Chemistry, Multidisciplinary)

窒化物燃料は金属燃料のような高い熱伝導率や金属密度、酸化物燃料のような高融点や等方的構造という特長を持つ。1990年代から高レベル廃棄物の放射性毒性低減や処分場の負荷を軽減するためにマイナーアクチノイドの分離変換研究が行われている中、原子力機構では加速器駆動システムを利用した核変換サイクルにMA含有窒化物を用いることを提案している。これまでに、窒化物燃料サイクルにおける乾式処理技術に関して、窒化物の溶融塩電解及び電解によって回収したアクチノイドからの窒化物の再製造に重点をおいて開発を進めてきた。本報告では、これまでの窒化物乾式再処理技術開発の成果及び今後の課題をまとめて報告する。

論文

Reprocessing of spent nitride fuel by chemical dissolution in molten salt; Preliminary results on rare-earth mononitride

佐藤 匠; 西原 健司; 高野 公秀

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2013/09

高濃度の不活性母材が共存したADS用窒化物燃料の再処理に対応した、溶融塩中での窒化物の化学溶解を主工程とした革新的な乾式再処理プロセスを開発することを目的に、アクチノイド窒化物の模擬物質として希土類窒化物を用いて溶融塩中でのCdCl$$_{2}$$との反応による化学溶解挙動を調べた。不活性母材としてZrN及びTiNを含んだDyNは、いずれの場合も550$$^{circ}$$Cで約12時間加熱した結果、大部分のDyがCdCl$$_{2}$$との反応により溶融塩中に溶解した。一方、Zrは試験後に試料中の約0.1%に相当する微量の溶融塩中濃度の増加が見られたが、Tiの濃度は検出限界以下でありTiNはほとんど溶解しない結果であった。

論文

Development of the process flow diagram of the pyrochemical reprocessing of spent nitride fuel for ADS

佐藤 匠; 西原 健司; 林 博和; 倉田 正輝*; 荒井 康夫

Proceedings of 11th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (Internet), 9 Pages, 2012/00

加速器駆動システム(ADS)階層型サイクルから発生する使用済窒化物燃料の乾式再処理について、プロセスフロー図を構築して各元素の物質収支を評価することで、その成立性を評価した。これまでに提案されている、使用済窒化物燃料の溶融塩電解と液体Cd陰極に回収したアクチニドの再窒化を中心としたプロセスの物質収支を計算により評価した結果、1年間操業後のPu及MAの回収率は約99.97%、製品への希土類FP移行量は約1.5%でほぼ一定となり、このプロセスが原理的にADS炉心設計から要求される基準値を満たすことができることを確認した。

論文

Development of the pyrochemical process of spent nitride fuels for ADS; Its elemental technologies and process flow diagram

林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 岩井 孝; 西原 健司; 荒井 康夫

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12

使用済ADS用窒化物燃料の乾式再処理技術の開発における要素技術及びプロセス構築についての最近の研究の進展を紹介する。要素技術開発では、使用済燃料の陽極溶解、液体Cd陰極へのPu及びMAの回収、回収アクチノイドの再窒化等の主工程に加えて、陽極溶解残渣からのアクチノイド回収工程及び電解槽中の溶融塩の精製工程の技術開発を行った。また、主工程以外の工程を追加したプロセスフロー図を作成し、報告されている各工程に関する実験データをもとに、アクチノイド、FP及び希釈材元素の物質収支を求めた。物質収支の計算結果は、乾式処理工程でのPu及びMAの回収率99.97wt%、新燃料中への希土類元素の混入割合2.6wt%であり、いずれもADSの設計研究の中で定めている基準値を満足するものであった。

論文

A Phase-field simulation of uranium dendrite growth on the cathode in the electrorefining process

澁田 靖*; 鵜浦 誠司*; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝*; 鈴木 俊夫*

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.114 - 119, 2011/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:34.47(Materials Science, Multidisciplinary)

乾式再処理プロセスの電解精製における溶融塩中からの陰極へのウランの電析について、フェイズフィールド法を用いたシミュレーション計算を行った。金属ウランはデンドライト状に析出するが、ジルコニウムが共存する環境下では樹状部があまり成長しないことが知られている。そこで、ウランの析出形態が変化するジルコニウム濃度のしきい値を電流密度の関数として評価し、そのしきい値は電流密度が低くなるほど大きくなることを明らかにした。

論文

Electrolyses of burn-up simulated uranium nitride fuels and actinide nitrides containing inert matrix materials in a molten LiCl-KCl eutectic

佐藤 匠; 岩井 孝; 荒井 康夫

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 9 Pages, 2010/00

本研究は、窒化物燃料の乾式再処理技術開発に資するため、代表的な核分裂生成物であるMo, Pd, Ndを添加した模擬照射済みウラン窒化物及びイナートマトリックスの候補材であるZrN及びTiNを含むアクチノイド窒化物について、約0.5wt.% UCl$$_{3}$$又は約1.1wt.% PuCl$$_{3}$$を添加した溶融LiCl-KCl共晶塩中、773Kにおいて電解試験を行い、その電気化学的挙動を調べた。模擬照射済みウラン窒化物については、いずれの試料もUN単体と同じく参照電極に対して-0.75Vよりも貴の電位でUNが陽極溶解した。UN+TiN及びPuN+TiNについては、UN, PuNはTiNと固溶体を形成せずに互いに分散した2相を形成するため、UN, PuN単体とほぼ同じ電位で陽極溶解が始まった。一方、(U,Zr)N及び(Pu,Zr)Nについては、UN, PuNはZrNと固溶体を形成して活量が低下するため、UN, PuN単体よりも貴の電位で陽極溶解が始まった。

論文

Nitridation of U and Pu recovered in liquid Cd cathode by molten salt electrorefining of (U,Pu)N

佐藤 匠; 岩井 孝; 荒井 康夫

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1278 - 1286, 2009/09

本研究では、窒化物燃料の乾式再処理技術開発に資するため、(U,Pu)Nの電解精製によって得られたU-Pu-Cd合金の再窒化試験を実施し、回収粉を原料として(U,Pu)Nペレットを調製した。Ag/AgCl参照電極に対して-0.60V$$sim$$-0.55Vの陽極電位で定電流電解を行った結果、U及びPuは液体Cd陰極中に回収された。得られたU-Pu-Cd合金を窒素気流中、700$$^{circ}$$Cで10時間加熱することで、(U,Pu)Nに転換した。さらに、この(U,Pu)N粉末を原料として理論密度に対して約84%の(U,Pu)Nペレットを調製することに成功した。

論文

Electrolysis of burnup-simulated uranium nitride fuels in LiCl-KCl eutectic melts

佐藤 匠; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(6), p.557 - 563, 2009/06

本研究は、窒化物燃料の乾式再処理技術開発に資するため、代表的な固体核分裂生成物であるMo, Pd, Ndを添加した模擬照射済みUNペレットのUCl$$_{3}$$を約0.54wt%含む溶融LiCl-KCl共晶塩中、773Kにおける電解挙動を調べた。サイクリックボルタンメトリーの結果より、いずれの試料も単体と同じくAg/AgCl参照電極に対して約-0.75Vよりも貴の電位で陽極溶解した。この結果をもとに-0.65$$sim$$-0.6Vの陽極電位で定電位電解を行った結果、いずれの試料もUは大部分が溶解し液体Cd陰極中に回収されたが、Mo, Pdは溶解せずに陽極に残留し、Ndは溶解後溶融塩中に残留した。

論文

Electrolysis of uranium nitride containing fission product elements (Mo, Pd, Nd) in a molten LiCl-KCl eutectic

佐藤 匠; 岩井 孝; 荒井 康夫

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1090 - 1098, 2007/09

本研究は、窒化物燃料の乾式再処理技術開発に資するため、代表的な核分裂生成物であるMo, Pd, Ndを添加した模擬照射済みUNペレットの溶融LiCl-KCl共晶塩中における電解挙動を調べた。サイクリックボルタンメトリー(CV)及び分極曲線の測定結果より、いずれの試料もUN単体と同じく参照電極に対して-0.75Vよりも貴の電位でUNが陽極溶解した。これらの結果をもとに陽極電位を参照電極に対して-0.65$$sim$$-0.60Vとして模擬照射済みUNペレットの定電位電解を行った結果、いずれの試料もUは大部分が溶解し液体Cd陰極中に回収されたが、Mo, Pdは溶解せずに陽極に残留し、Ndは溶解後溶融塩中に残留した。

口頭

溶融LiCl-KCl共晶塩中におけるFP元素(Mo, Pd, Nd)を添加したUNの電解試験

佐藤 匠; 岩井 孝; 荒井 康夫

no journal, , 

UCl$$_{3}$$を含んだLiCl-KCl共晶塩浴中において、FP元素(Mo, Pd, Nd)を添加した模擬照射済みUNペレットのサイクリックボルタンメトリー及び電解試験を行い、その電気化学的挙動を明らかにした。

口頭

溶融LiCl-KCl共晶塩中におけるZrNを添加したUN, PuNの電解試験

佐藤 匠; 岩井 孝; 荒井 康夫

no journal, , 

LiCl-KCl共晶塩浴中において、ZrNを添加したUN, PuNペレットのサイクリックボルタンメトリー及び電解試験を行い、その電気化学的挙動を明らかにした。

口頭

窒化物燃料と乾式再処理に基づく核燃料サイクルに関する技術開発,4; 溶融LiCl-KCl共晶塩中におけるZrNを添加したUN, PuNの電解条件の検討

佐藤 匠; 岩井 孝; 荒井 康夫

no journal, , 

マイナーアクチノイド核変換用窒化物燃料の不活性マトリクスとして提案されているZrNを添加したUN及びPuNペレットについて、LiCl-KCl共晶塩浴中において100mg$$sim$$1g規模の電解試験を行い、その電解条件を検討した。

口頭

窒化物燃料と乾式再処理に基づく核燃料サイクルに関する技術開発,5; 蒸留窒化法の回収粉末を用いた(Pu,U)Nペレットの調製

岩井 孝; 佐藤 匠; 荒井 康夫

no journal, , 

窒化物燃料の乾式再処理では、電解精製によりPu及びUの一部を液体Cd陰極に回収する。核燃料サイクルとしては、回収したPu及びUを再び窒化物に転換し、さらにペレットを調製することが必要である。実際に液体Cd陰極中に回収したPu及びUを、蒸留窒化法により窒化し、回収した窒化物粉末を用いて、(Pu,U)Nペレットを調製した。

口頭

模擬照射済み窒化物燃料の溶融塩電解挙動

佐藤 匠; 岩井 孝; 荒井 康夫

no journal, , 

原子力機構では、窒化物燃料と乾式再処理に基づく核燃料サイクルに関する技術開発を進めている。本研究は、窒化物燃料と乾式再処理に基づく核燃料サイクルに関する技術開発に資するため、UCl$$_{3}$$を約0.54wt.%含む溶融LiCl-KCl共晶塩中において、代表的な核分裂生成物であるMo, Pd, Ndを添加した模擬照射済みUNペレットの電解挙動を調べた。サイクリックボルタンメトリーの結果より、いずれの試料もUN単体と同じくAg/AgCl参照電極に対して-0.7Vよりも貴の電位で陽極溶解した。この結果を元に-0.65$$sim$$-0.6Vの陽極電位で定電位電解を行った結果、いずれの試料もUは大部分が溶解し液体Cd陰極中に回収されたが、Pd, Moは溶解せずに陽極に残留し、Ndは溶解後溶融塩中に残留した。

口頭

溶融LiCl-KCl共晶塩中におけるTiNを添加したUN, PuNの電解試験

佐藤 匠; 岩井 孝; 荒井 康夫

no journal, , 

本研究は、窒化物燃料の乾式再処理技術開発に資するため、マイナーアクチニド核変換用窒化物燃料の不活性マトリックスとして提案されているTiNを添加したUN及びPuNペレットの溶融LiCl-KCl共晶塩中における電気化学的挙動を調べた。サイクリックボルタンメトリー(CV)の結果より、いずれの試料もUN, PuN単体の結果とほぼ同じ形状のCVが得られた。UN, PuNとTiNは固溶せずに分散した二相を形成しているため、TiNの添加はUN, PuNの溶解電位に影響しないと考えられる。これらの結果をもとにUN+TiN, PuN+TiNの定電位電解を陽極電位を参照電極に対してそれぞれ-0.5V, -0.6Vとして行った結果、陽極ではUN, PuNのみが溶解してTiNは残渣となり、U, Puは液体Cd陰極中に回収された。

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