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論文

Release of radioactive materials from high active liquid waste in small-scale hot test for boiling accident in reprocessing plant

山根 祐一; 天野 祐希; 田代 信介; 阿部 仁; 内山 軍蔵; 吉田 一雄; 石川 淳

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(6), p.783 - 789, 2016/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.09(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃液(HALW)から放出される放射性物質の放出挙動について、沸騰事故条件での実験研究を行った。実験室規模の再処理で得られたHALWを用いた実験で、Ru, $$^{99}$$Tc, Cs, Sr, Nd, Mo, RhなどのFP核種と$$^{242}$$Cm及び$$^{241}$$Amなどのアクチニドの放出割合を測定した。結果として、Ruの放出割合は0.20、FP核種やアクチニドの放出割合は1$$times$$$$10^{-4}$$であった。Ruは気相中にミスト及びガスとして放出された。Ruの放出量の、試料溶液中のRuの初期濃度に対する依存性は弱かった。FP核種とアクチニドは非揮発性で、気相中にミストとして放出された。その放出量は、試料溶液中の初期濃度が大きいほど多かった。Ruの放出割合とNOx濃度は試料溶液の温度の上昇に合わせて増加した。RuとNOxの多くは200から300$$^{circ}$$Cの間の、互いにほぼ同じ温度において放出された。ミストその他の粒子状物質の粒径分布を測定したところ、150$$^{circ}$$C以下と200$$^{circ}$$C以上で、互いに異なった分布が得られた。

論文

高レベル濃縮廃液の乾固過程におけるルテニウムの放出特性

田代 信介; 天野 祐希; 吉田 一雄; 山根 祐一; 内山 軍蔵; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 14(4), p.227 - 234, 2015/12

高レベル濃縮廃液(HALW)が沸騰・乾固に至る事故条件におけるHALWからのRuの放出特性を調べた。実験室規模の装置を用い、非放射性物質からなる模擬HALW試料を乾固するまで加熱して、ルテニウムならびにNOxガスの放出特性を観察した。その結果、模擬HALW試料温度が120$$sim$$300$$^{circ}$$Cにおいて、ルテニウムは顕著に放出した。最終的なRuの積算放出割合は0.088であった。また、模擬HALW試料温度に対するルテニウムの放出量は、約140$$^{circ}$$Cに極大、約240$$^{circ}$$Cに最大となる2つのピークを有することが分かった。模擬HALW試料から放出される水蒸気と硝酸の混合蒸気を凝縮させて捕集した凝縮液量やNOxガスの放出速度の測定結果と関係づけて、模擬HALW試料温度に対するルテニウムの放出量に2つのピークが生じる要因を検討した。

論文

Experimental study on boiling accident of high active liquid waste in reprocessing

内山 軍蔵; 田代 信介; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄; 石川 淳

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1056 - 1063, 2015/09

再処理施設高レベル廃液の沸騰事故時における放射性物質の放出量評価データ取得に関する実験研究を行っている。本研究では、コールド基礎実験、コールド工学実験及びホット実験を行っている。これまでの実験の結果、高レベル模擬廃液の沸騰事故条件ではRu及びTcは揮発性を有し、ガス状及びミスト状で放出され、その他のFP元素は非揮発性であり、ミスト状で放出されることがわかった。高レベル摸擬廃液からの非揮発性FP元素の放出率は、10$$^{-4}$$程度であった。Amなどのアクチニド元素の放出率は、非揮発性FP元素とほぼ同程度であった。

論文

高レベル濃縮廃液中硝酸塩の熱分解に伴う窒素酸化物発生挙動

天野 祐希; 渡邉 浩二; 田代 信介; 山根 祐一; 石川 淳; 吉田 一雄; 内山 軍蔵; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 14(2), p.86 - 94, 2015/06

再処理施設における高レベル濃縮廃液(HALW)の蒸発乾固事故により放射性物質が放出されるおそれがある。特に、揮発性の高いルテニウム(Ru)はHALW貯槽から外部へ放出される可能性がある。また、放射性物質の放出とともに、HALW中の硝酸塩の熱分解によって窒素酸化物(NOx)も発生する。発生したNOxは揮発性Ruの放出に対する物理的な駆動力として作用するだけでなく、揮発性Ruとの酸化還元反応による揮発性Ruの分解及び生成に影響を与える可能性もある。本研究では、600$$^{circ}$$Cまで模擬廃液を加熱し、NOxの発生に関するデータを取得した。模擬廃液乾固物からのNOxの発生は、200$$^{circ}$$C以上で顕著となり約600$$^{circ}$$Cまで継続し、約340$$^{circ}$$C付近で最大となることが分かった。さらに、各ランタノイド元素の硝酸塩は模擬廃液中の様にそれらが共存する場合にはほぼ同じ温度にて同時に熱分解を生じること、Ruの硝酸塩が熱分解することで生じるRu酸化物はランタノイド元素の硝酸塩の熱分解温度を低温側に遷移させることを示唆する結果を得た。

論文

Release of radioactive materials from simulated high level liquid waste at boiling accident in reprocessing plant

田代 信介; 内山 軍蔵; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄

Nuclear Technology, 190(2), p.207 - 213, 2015/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.41(Nuclear Science & Technology)

沸騰事故条件下の高レベル濃縮廃液(HALW)からの放射性物質の放出挙動を調べた。非放射性物質からなる模擬HALWを用いた実験から、Ruは事故条件では揮発性化合物となり、ガスとミストの両方の状態で放出されることがわかった。また、沸騰条件下での模擬HALWからのRu放出速度と見かけのRuの揮発速度定数が得られた。一方、Csのような他のFP元素は不揮発であり、ミストの状態で放出されることがわかった。反応容器内の模擬HALWの表面近傍におけるミスト径分布を測定した結果、ミスト径の範囲は0.05から20$$mu$$mの範囲であり、約2$$mu$$mをピークとした分布であることがわかった。

論文

Development of the method to assay barely measurable elements in spent nuclear fuel and application to BWR 9$$times$$9 fuel

須山 賢也; 内山 軍蔵; 深谷 洋行; 梅田 幹; 山本 徹*; 鈴木 求*

Nuclear Back-end and Transmutation Technology for Waste Disposal, p.47 - 56, 2015/00

使用済燃料中に含まれる核分裂生成物の中には、中性子吸収効果の大きな安定な同位体がある。しかしながら、それら重要な同位体の中には、分析測定が困難であるものがあることが知られており、世界的に見ても関連するデータが少ない状況にあった。日本原子力研究開発機構では、原子力安全基盤機構からの受託研究により、2008年から4年間にわたって分析測定が困難な、中性子吸収断面積の大きな核分裂生成生物の測定方法の開発を行った。簡便かつ効率的な元素分離スキームと高感度高精度な誘導結合プラズマ質量分析装置を組み合わせた分析方法を確立し、BWR 9$$times$$9型燃料集合体を対象とした測定試験に適用した。この技術は、東京電力福島第一原子力発電所事故への対応にも応用可能であり、今後BWR及びPWR燃料を対象とした測定試験が計画されている。本報告では開発した測定方法と適用試験の概要と共に、今後の原子力機構における試験計画の概要について述べる。

論文

グローブボックスパネル材の熱分解特性に対する$$gamma$$線照射の影響の検討

阿部 仁; 渡邉 浩二; 内山 軍蔵

日本原子力学会和文論文誌, 13(4), p.136 - 144, 2014/12

MOX燃料加工施設では、MOXはPuの閉じ込めのためグローブボックス(GB)の内部で取り扱われる。本研究では、GBパネル材として一般的なポリメチルメタクリレート(PMMA)とポリカーボネート(PC)の熱分解特性に対する$$gamma$$線照射の影響を検討した。$$^{60}$$Coを用いてそれらを照射し、TG-DTAを用いて同特性データを取得した。25kGy以上では、PMMAの分子鎖末端における解重合と考えられる質量減少速度のピーク温度はより低温側に、また、主鎖のランダムな切断によって引き起こされる解重合と考えられるピーク温度はより高温側にシフトした。PMMAは10kGyまで、PCは880kGyまでの条件では、明確な効果は観察されなかった。操業期間中にGBが受ける積算照射線量評価結果と比較することで、MOXからの照射は、実施設で使用されるGBパネル材の熱分解特性に対して明らかな影響を与えないことを確認した。

論文

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故における気相へのRu移行速度の導出

吉田 一雄; 田代 信介; 天野 祐希; 山根 祐一; 内山 軍蔵; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 13(4), p.155 - 166, 2014/12

再処理施設でのシビアアクシデントの一つとして、冷却機能喪失により高レベル廃液の沸騰し、蒸発乾固する事故が想定される。この事故では、大量のRuが気化し、貯槽内気相部に移行し環境中に放出される可能性がある。そのため、Ruの放出量評価が事故影響評価の重要な課題の一つである。これを解決するために、模擬廃液を用いた加速試験で得られたデータを基に廃液温度,廃液硝酸モル分率および硝酸活量をパラメータとするRuの移行速度実験式を導出した。実廃液を用いた長時間実験でのRu放出量を実験式を基に計算し、実測値との良好な一致を示すことができた。

報告書

硝酸ニトロシルルテニウムの熱分解に伴う揮発性ルテニウム化学種の放出挙動の検討

阿部 仁; 真崎 智郎; 天野 祐希; 内山 軍蔵

JAEA-Research 2014-022, 12 Pages, 2014/11

JAEA-Research-2014-022.pdf:1.03MB

再処理施設における高レベル濃縮廃液の沸騰乾固事故時の安全性評価に資するため、揮発性の観点から公衆への影響が大きいと考えられるRuの放出挙動を検討した。Ruは、主に廃液の乾固の進行に伴って気相中へ放出されることが報告されている。本研究では、廃液の乾固段階におけるRuの放出挙動を把握するため、乾固物中に存在すると予想されるRu硝酸塩の熱分解に伴うRuの放出割合を測定するとともにRuの放出速度定数を導出した。この放出速度定数を用いてRu硝酸塩の昇温に伴うRuの放出速度を計算したところ、模擬廃液を加熱したビーカースケール実験で得られたRuの放出挙動を矛盾なく再現できることを確認した。

論文

Transient extraction behavior analysis of plutonium in reprocessing

内山 軍蔵; 阿部 仁

Proceedings of 20th International Solvent Extraction Conference (ISEC 2014), p.1167 - 1172, 2014/09

再処理分離工程の抽出廃液貯槽における臨界事故の発生シナリオkの検討に資するため解析研究及び実験研究を行った。解析研究では、抽出解析コードESSCARを用いてPuの過渡抽出挙動と還元液の流量などのプロセスパラメーターとの関係を調べた。Pu洗浄工程の有機相及び水相中のPu濃度は還元液の流量の異常減少とともに上昇することがわかった。実験研究では、Pu抽出挙動に影響を及ぼす亜硝酸及びDBPの抽出挙動を$$gamma$$線照射条件下のミキサセトラ型抽出器を用いて測定した。実験の結果、亜硝酸の有機相及び水相の各濃度は それぞれ1$$times$$10$$^{-4}$$M, 2$$times$$10$$^{-5}$$Mであった。また、DBPの有機相及び水相の各濃度は それぞれ5$$times$$10$$^{-4}$$M, 8$$times$$10$$^{-5}$$Mであった。

論文

Release behavior of radioactive materials at a boiling accident of high active liquid waste in reprocessing plants

内山 軍蔵; 田代 信介; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄; 石川 淳

Proceedings of International Waste Management Symposia 2014 (WM 2014) (Internet), 9 Pages, 2014/05

再処理施設高レベル廃液の沸騰事故時における放射性物質の放出量評価データ取得試験研究を行っている。これまでの試験の結果、非放射性模擬廃液を用いたコールド基礎試験では、様々な試験条件における放出挙動データを取得し、Ruは揮発性を有し、ガス状及びミスト状で放出され、その他のFP元素は非揮発性であり、ミスト状で放出されることを示した。コールド工学試験では、FP元素の放出に及ぼす廃液貯槽の空間的な影響データを取得し、気相に放出された非揮発性FP元素の大部分は廃液貯槽内壁に付着することを示した。放射性廃液を用いたホット試験では、放射性物質の放出挙動データを取得し、コールド基礎試験の結果とほぼ同程度の放出割合であるこことを示した。

報告書

使用済燃料に含まれる核分裂生成核種の組成測定試験方法の検討

深谷 洋行; 須山 賢也; 薗田 暁; 大久保 清志; 梅田 幹; 内山 軍蔵

JAEA-Research 2013-020, 81 Pages, 2013/10

JAEA-Research-2013-020.pdf:3.81MB

日本原子力研究開発機構が原子力安全基盤機構から受託した事業「平成20-23年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定試験」において、燃焼率評価に必要な元素の1つであるネオジムを対象とした2種類の手法による定量結果に差異が生じた。使用済燃料中の核分裂生成核種組成の測定は重要な基盤技術であり、また、福島第一原子力発電所事故に対応する技術として今後も継続的に発展させる必要があるため、確度の高いデータの取得及び定量結果の差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した。測定の結果、ネオジムについては5試料のうち2試料で、また、核分裂生成核種の一部については5試料すべての定量結果の修正が必要であることがわかった。本報告は、本フォローアップ測定において実施した作業及び測定結果についてまとめたものである。

論文

Study on release and transport of aerial radioactive materials in reprocessing plant

天野 祐希; 田代 信介; 内山 軍蔵; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.1411 - 1417, 2013/09

The release and transport characteristics of radioactive materials at a boiling accident of the high active liquid waste (HALW) in a reprocessing plant have been studied for improving experimental data of source terms of the boiling accident. In the study, a heating test and a thermogravimetry and differential thermal analysis (TG-DTA) test were conducted. In the heating test using a simulated HALW, it was found that ruthenium was mainly released into the air in the form of gas and that non-volatile elements were released into the air in the form of mist. In the TG-DTA test, the rate constants and reaction heat of thermal decomposition of ruthenium nitrosyl nitrate were obtained from TG and DTA curves.

論文

Corrosion behavior of a titanium alloy in hot nitric acid condensate

竹内 正行; 佐野 雄一; 中島 靖雄; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

Journal of Energy and Power Engineering, 7(6), p.1090 - 1096, 2013/06

本研究では、再処理機器の経年変化に関する評価に資する目的で、高温硝酸凝縮液中のTi-5Ta合金の長期耐食性の評価及び加熱硝酸溶液中の金属塩による耐食性への影響について調査した。硝酸凝縮部を対象とした11,000時間に渡る腐食試験の結果から、加熱硝酸濃度の増大に応じて凝縮部の腐食速度も増大するものの、各硝酸濃度条件におけるTi-5Ta合金の腐食速度はほぼ一定であり、腐食形態としては全面腐食の形態を呈した。このことから、硝酸腐食の観点からの機器寿命は運転中の腐食速度を外挿することにより概略的に評価することが可能である。また、硝酸蒸気濃度は加熱溶液中の金属塩の影響で増大し、中でもその原子価が大きいほど硝酸蒸気濃度は高くなることがわかった。この影響は金属イオンの水和特性と密接に関連し、Ti-5Taの重要な腐食加速因子となることを明らかにした。なお、本内容は国際会議ICONE-20で発表したものであり、事務局からの推薦により、論文投稿を行うものである。

報告書

核燃料サイクル施設における可燃性物質の燃焼時の閉じ込め効果評価試験(受託研究)

阿部 仁; 田代 信介; 渡邉 浩二; 内山 軍蔵

JAEA-Research 2012-035, 26 Pages, 2013/01

JAEA-Research-2012-035.pdf:1.94MB

核燃料サイクル施設の安全性の確認に資するため、同施設における火災時の閉じ込め機能の健全性を評価するための手法の整備を進めている。同施設に存在する代表的な可燃性物質として、再処理有機溶媒やMOX燃料加工工程でMOX粉末へ添加されるステアリン酸亜鉛さらに代表的な潤滑油を取り上げ、これらの燃焼に伴う質量減少速度や煤煙化率等の燃焼特性データを取得した。また、再処理有機溶媒の燃焼に伴う煤煙の目詰まりによるHEPAフィルタの差圧上昇データを取得した。その結果、30%TBP/70%ドデカンの燃焼では、煤煙化率がドデカンを含む他の燃焼物質と比べて大きいこと、燃焼晩期にこれまで報告されていないHEPAフィルタの急激な差圧上昇が引き起こされる可能性があることがわかった。また、これまで燃焼性については考慮されていないステアリン酸亜鉛も、外部から加熱された状態では、定常的に燃焼を継続することを確認した。

論文

Corrosion study of titanium-5% tantalum alloy in hot nitric acid condensate

竹内 正行; 佐野 雄一; 中島 靖雄; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

Proceedings of 20th International Conference on Nuclear Engineering and the ASME 2012 Power Conference (ICONE-20 & POWER 2012) (DVD-ROM), 6 Pages, 2012/07

本研究では、再処理機器の経年変化に関する評価に資する目的で、高温硝酸凝縮液中のTi-5Ta合金の長期耐食性及び加熱硝酸溶液中の金属塩による耐食性への影響について調査した。硝酸凝縮部を対象とした11,000時間に渡る浸漬腐食試験の結果から、加熱硝酸濃度の増大に応じて凝縮部の腐食速度も増大するものの、各硝酸濃度条件におけるTi-5Taの腐食速度はほぼ一定であり、腐食形態としては全面腐食を呈していた。このことから、硝酸腐食の観点からの機器寿命は運転中の腐食速度を外挿することにより概略的に評価することが可能であると判断した。また、凝縮液(加熱蒸気)の硝酸濃度は加熱溶液中の金属塩の影響により増大することがわかり、中でもその原子価数が大きいほど硝酸蒸気の濃度は高くなることがわかった。この影響は金属イオンの水和特性と密接に関連するとともに、Ti-5Taの重要な腐食加速因子であることを明らかにした。

論文

Study on corrosion of stainless steel in boiling nitric acid under heat transfer conditions

上野 文義; 白石 啓宜; 井上 峻; 本岡 隆文; 加藤 千明; 山本 正弘; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

Proceedings of 20th International Conference on Nuclear Engineering and the ASME 2012 Power Conference (ICONE-20 & POWER 2012) (DVD-ROM), 8 Pages, 2012/07

PUREX法の核燃料再処理プラントでは、加熱部の伝熱条件において沸騰硝酸溶液により厳しい腐食が生じる。本報告では、溶解槽や濃縮缶の加熱部におけるステンレス鋼の腐食速度に及ぼす表面温度と熱流束の影響について実験により検討した。著者らは、表面温度と熱流束の二つの因子に着目した。これらの因子を検討するため、伝熱条件と浸漬条件での腐食試験セルを用い、大気圧条件下の沸騰温度にて、V(V)を33mol/m$$^{3}$$添加した3kmol/m$$^{3}$$硝酸溶液を用いて試験を行った。熱流束と溶液と表面の温度差との関係を示す沸騰曲線を実験により調べ、この沸騰曲線を用いて沸騰条件での表面温度を推定した。測定した腐食速度と二つの因子との関係を検討した結果、腐食速度は熱流束に依存せず、表面温度に依存することが明らかとなった。腐食速度のアレニウスプロットによると、溶液の沸騰により非沸騰に対して腐食が加速されることが示された。

論文

Uncertainty factors pertaining to critical experiment using low-enriched uranyl nitrate solution

外池 幸太郎; 三好 慶典; 内山 軍蔵

Proceedings of 9th International Conference on Nuclear Criticality (ICNC 2011) (CD-ROM), 11 Pages, 2012/02

低濃縮硝酸ウラニル水溶液の臨界量を測定するため定常臨界実験装置STACYを用いて系統的な臨界実験を行った。その目的は、原子力施設、とりわけ、再処理施設の臨界安全解析に用いられる計算手法の検証に必要な臨界ベンチマークデータを得ることである。実験は、均質単一ユニット体系,均質複数ユニット体系及び非均質体系で行った。臨界ベンチマークデータを生成するために、炉心タンクの形状・寸法や溶液燃料組成のような実験条件と臨界量測定結果を注意深く精密に評価した。ベンチマークデータの全体的な不確かさを見積もるために、これらの条件や測定量の不確かさについて感度解析を行った。本報告では、これらの実験や解析の結果の説明を通じて、それぞれの実験体系の特徴を明らかにする。また、将来の臨界実験の立案に資するため、実験実施及び評価作業において得られた教訓についても述べる。

論文

Production of criticality safety standard data with Monte-Carlo code MVP / nuclear data library JENDL-3.2 validated using ICSBE data

外池 幸太郎; 須山 賢也; 奥野 浩; 三好 慶典; 内山 軍蔵

Proceedings of 9th International Conference on Nuclear Criticality (ICNC 2011) (CD-ROM), 8 Pages, 2012/02

日本で最初の臨界安全ハンドブックが1988年に公刊された。臨界安全解析コードシステムJACSが検証され、さまざまな核燃料物質の最小臨界質量や安全制限質量が計算されている。その後の20年間に、定常臨界実験装置STACYで新たな実験データが取得され、国際臨界安全ベンチマーク評価プロジェクトICSBEPにおいては広範な核分裂性物質のベンチマークデータが蓄積されている。また、計算機の能力が飛躍的に向上し、新たなコードや核データが開発されている。ハンドブックの第2版では、連続エネルギーモンテカルロコードMVPと核データライブラリJENDl-3.2の組合せた解析システムをICSBEPのデータを用いて検証した。検証計算の結果を統計的に処理して実行増倍率の安全制限値として0.98を導出し、この値に基づき、最小臨界質量や安全制限質量を計算した。原子力機構の臨界安全分野の今後の研究活動についても概観する。

論文

Study on reactivity effect of fission products for introducing burnup credit into the criticality safety evaluation of spent nuclear fuel

大久保 清志*; 須山 賢也; 内山 軍蔵

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12

日本では原子炉サイトに貯蔵されている使用済燃料量は増大を続けている。このような状況に対応するため、使用済燃料の臨界安全管理に燃焼に伴う反応度の低下を考慮することが検討されている。これを燃焼度クレジットと言う。ウラン及びプルトニウムのみを考慮した燃焼度クレジットに核分裂生成物の蓄積に伴う負の反応度効果が適用されれば、同じ施設で扱うことのできる燃料集合体の量は増加する。本研究では、核分裂生成物の反応度効果は、溶液及び非均質体系のどちらにおいても使用済燃料の燃焼度にほぼ線形の相関を有することを明らかにした。選択された核分裂生成物の反応度効果は、溶液体系においては20-25%の燃焼度増加、非均質体系においては30-35%の燃焼度増加にそれぞれ等価である。このことはまた、核分裂生成物を安全裕度として考えるのであれば、もしウラン及びプルトニウムのみを考慮した燃焼度クレジットが採用されるなら、20%の燃焼度評価誤差は許容可能であることを示している。

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