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論文

Preparation of tungsten carbide nanoparticles by ion implantation and electrochemical etching

加藤 翔; 八巻 徹也; 山本 春也; 箱田 照幸; 川口 和弘; 小林 知洋*; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.149 - 152, 2013/11

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

本研究では、イオン注入と電気化学エッチングを組合せて、グラッシーカーボン基板上に炭化タングステン(WC)のナノ微粒子を作製した。実験では、100keV W$$^+$$をグラッシーカーボン基板に照射して注入試料を作製した後、水酸化ナトリウム水溶液中で注入試料の表面をアノード酸化によりエッチングした。試料の分析にはX線光電子分光(XPS), ラザフォード後方散乱分析(RBS), 透過型電子顕微鏡(TEM)を用いた。XPS, RBSの結果から、試料中でWCが形成されていたことと、電気化学エッチングによってその高濃度導入面が表面に露出したことが確認できた。断面TEMによって直径約10nmのナノ微粒子が表層に存在している様子が観察された。

論文

Nanoparticle formation by tungsten ion implantation in glassy carbon

加藤 翔; 八巻 徹也; 山本 春也; 箱田 照幸; 川口 和弘; 小林 知洋*; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 38(1), p.81 - 84, 2013/03

本研究では、タングステンイオンを未研磨のグラッシーカーボン基板に注入することによって、ナノ微粒子を作製した。注入イオンのエネルギーは100keV、フルエンスは$$2.4times10^{16}$$から$$1.8times10^{17}$$ions/cm$$^2$$の範囲であった。試料の分析にはX線光電子分光,ラザフォード後方散乱分析,回転ディスク電極法による対流ボルタンメトリー,電界放出型電子顕微鏡を用いた。顕著なスパッタリング効果によって、注入イオン分布が変化するとともに、基板内へ導入可能なタングステン量は約$$6times10^{16}$$ions/cm$$^2$$が上限であった。形成された微粒子はタングステンカーバイドであり、その直径は10nm程度で面内に一様に分布していた。

論文

U-Pu-Zr metal fuel fabrication for irradiation test at JOYO

中村 勤也*; 加藤 徹也*; 尾形 孝成*; 中島 邦久; 岩井 孝; 荒井 康夫

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles (FR 2009) (CD-ROM), 12 Pages, 2012/00

国内で初となるU-Pu-Zr金属燃料の照射試験が高速実験炉「常陽」で計画されている。U-Pu-Zr金属燃料の製造では、まずU及びPu酸化物を原料として2つの方法でU-Pu合金を調製した。一方は酸化物の電解還元であり、もう一方は電解精製と還元抽出である。照射試験用燃料仕様に合致するように調製したU-Pu合金にU金属及びZr金属を加え、射出鋳造法でU-Pu-Zr合金スラグを製造した。さらに、模擬燃料ピンを用いた試験により、Naボンディング工程の条件を確立した。現在、「常陽」照射試験用U-Pu-Zr燃料ピン6本が製作中である。

論文

高速実験炉「常陽」照射試験用金属燃料要素の製造

中村 勤也*; 尾形 孝成*; 菊地 啓修; 岩井 孝; 中島 邦久; 加藤 徹也*; 荒井 康夫; 魚住 浩一*; 土方 孝敏*; 小山 正史*; et al.

日本原子力学会和文論文誌, 10(4), p.245 - 256, 2011/12

「常陽」での照射試験を目的として、金属ウラン,ウラン-プルトニウム合金及び金属ジルコニウムを原料に、U-20Pu-10Zr燃料スラグを射出鋳造法により製造した。いずれの燃料スラグも表面は滑らかであり、合金組成,密度,長さ,直径,不純物濃度も製造仕様を満足した。製造した燃料スラグを、熱ボンド材,熱遮へい体及び要素反射体とともに下部端栓付被覆管に充填してTIG溶接を行い、ナトリウムボンド型金属燃料要素6本を組み立てた。これらの燃料要素は、今後B型照射燃料集合体に組み立てられた後、「常陽」に装荷されて国内で初めてとなる金属燃料の照射試験が実施される予定である。

論文

Fabrication of U-Pu-Zr metallic fuel elements for irradiation test at Joyo

中村 勤也*; 尾形 孝成*; 菊地 啓修; 岩井 孝; 中島 邦久; 加藤 徹也*; 荒井 康夫; 小山 正史*; 板垣 亘; 曽我 知則; et al.

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 8 Pages, 2011/12

電力中央研究所と原子力機構の共同研究の下で、国内では初めてとなる照射試験用のNaボンド型U-Pu-Zr金属燃料要素を製造した。高速実験炉「常陽」での照射試験は、被覆管最高温度が873K以上の条件における燃料挙動とステンレス鋼被覆管の内面腐食の評価を目的としている。燃料要素1本あたり200mmのU-20wt%-10wt%Zr金属燃料スラグは、U金属,U-Pu合金及びZr金属を原料に用いて、射出鋳造法により製造した。この金属燃料スラグを、ボンドNa及び熱遮へい体や要素反射体などの部材とともに被覆管に挿入したうえで、上下端栓を溶接することにより燃料要素を組立てた。引続きNaボンディングにより、ボンド材のNaを、金属燃料スラグと被覆管の空隙に充填した。製造した6本の金属燃料要素は、検査により製造仕様を満足していることを確認した後、「常陽」の照射装置組立検査施設に運搬された。

論文

Fabrication of metal fuel slugs for an irradiation test in JOYO

中村 勤也*; 尾形 孝成*; 加藤 徹也*; 中島 邦久; 荒井 康夫

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1487 - 1495, 2009/09

「常陽」での照射試験を行うため、U-Pu-Zr合金燃料スラグを実験室規模の射出鋳造装置を用いて製造した。原料として用いたU-Pu合金は、U-Pu酸化物を電解還元することにより調製した。製品のU-Pu-Zrスラグは、先行試験結果及び米国EBR-IIでのドライバー燃料の仕様から定めたスペックをすべてクリアした。燃料スラグ中のアメリシウムとプルトニウムの比率は射出鋳造前の値に比較するとやや減少した。

論文

Solubility of Pu and rare-earths in LiCl-Li$$_{2}$$O melt

加藤 徹也*; 坂村 義治*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Radiochimica Acta, 97(4-5), p.183 - 186, 2009/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:69.9(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

酸化物燃料の電解還元反応の基礎として、三二酸化物共存下でのPu及び希土類元素の溶融LiCl-Li$$_{2}$$O中での溶解度を測定した。923Kの溶融塩中における3価のPu,希土類元素イオン濃度測定結果から、Pu,希土類元素とも溶解度は溶融塩中のLi$$_{2}$$O濃度にほぼ比例して増加することを明らかにした。また、行った実験条件の下では、イオン半径の大きな元素ほど、溶解度も大きくなる傾向が見られた。

論文

Separation behaviors of actinides from rare-earths in molten salt electrorefining using saturated liquid cadmium cathode

加藤 徹也*; 井上 正*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 357(1-3), p.105 - 114, 2006/10

 被引用回数:69 パーセンタイル:1.57(Materials Science, Multidisciplinary)

アクチノイド及び希土類元素を含むLiCl-KCl溶融塩中において、液体カドミウム陰極中に固溶限度を超える10wt%以上のアクチノイドを回収するための電解試験を実施した。飽和したカドミウム陰極中に、アクチノイド及び希土類元素はPuCd$$_{11}$$型のMCd$$_{11}$$を形成して回収された。(液体カドミウム陰極中のRE/Pu)/(塩中のRE/Pu)で定義されるPuに対するREの分離係数は、未飽和のカドミウムについて報告されている平衡値よりも若干大きめの値を示した。

論文

「常陽」照射試験に向けた金属燃料製造技術の開発; 電解還元による原料U-Pu合金の製造

加藤 徹也*; 中村 勤也*; 中島 邦久; 岩井 孝; 荒井 康夫

電力中央研究所報告(L05010), 13 Pages, 2006/07

射出鋳造法によるU-Pu-Zr合金燃料の製造に適した稠密な原料U-Pu合金の製造手法を確立するために、U-Pu混合酸化物の溶融LiCl-Li$$_{2}$$O中での電解還元試験並びに還元生成物からの電解浴塩の蒸留分離試験を行った。電解還元試験では、電気化学測定を行いながら段階的に陰極に装荷する酸化物の量を拡大し、最大で4個のU-60wt%Pu混合酸化物ペレットのほぼ全量を還元することができた。蒸留試験では、加熱中のU-Pu合金の酸化を抑制するために多孔性の還元生成物を溶融してインゴットを形成した後、30Pa程度の減圧下での加熱により電解浴塩を蒸留した。インゴットとして回収したU-Pu合金の重量は、電解還元試験に装荷した混合酸化物中の金属量とよく一致し、電解還元試験と蒸留試験を通した物質収支は良好だった。また、インゴット中のU/Pu比も混合酸化物中の値と変化は見られず、酸素含有量は1000ppm未満であった。

論文

「常陽」照射試験に向けた金属燃料製造技術の開発; U-8.5wt%Pu-10wt%Zr合金の射出鋳造

中村 勤也*; 加藤 徹也*; 岩井 孝; 荒井 康夫

電力中央研究所報告(L05011), 14 Pages, 2006/07

「常陽」照射試験に向けた金属燃料製造技術確立を目的に、溶融塩電解槽から回収したPu合金を原料として、上端閉じの透明石英菅を鋳型に用いて、射出鋳造法によるU-Pu-Zr合金スラグの製造試験を行った。スラグの組成は、FBR実用化戦略調査研究の中で設計している金属燃料高速炉の内側炉心燃料を想定して決定した。鋳造した三元合金スラグの品質検査結果から、外径,密度,真直性及び化学組成は、照射試験用燃料の目標仕様を満足することを確認した。また、三元合金スラグは全長にわたり金属光沢を示し、鋳肌は滑らかであった。

論文

Polarized neutron inelastic scattering study of the anisotropic magnetic fluctuations in quasi-one-dimensional ising-like antiferromagnet TlCoCl$$_{3}$$

大沢 明*; 加倉井 和久; 西脇 洋一*; 加藤 徹也*

Journal of the Physical Society of Japan, 75(7), p.074719_1 - 074719_4, 2006/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:53.98(Physics, Multidisciplinary)

擬一次元イジング的反強磁性物質TlCoCl$$_{3}$$の偏極中性子非弾性散乱実験を行い、この系において従来の横揺らぎの成分S$$_{xx}$$(Q,$$omega$$)に加え初めて連続スピン波励起の縦揺らぎS$$_{zz}$$(Q,$$omega$$)の観測に成功した。この実験結果を石村・斯波による純イジング反強磁性鎖の理論結果と比較した。

論文

Neutron diffraction study of distorted-triangular-lattice ising-like antiferromagnet TlCoCl$$_{3}$$

西脇 洋一*; 加藤 徹也*; 大原 泰明*; 大沢 明*; 轟木 義一*; 井川 直樹; 石井 慶信; 飯尾 勝矩*

Journal of the Physical Society of Japan, 75(3), p.034707_1 - 034707_8, 2006/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:41.78(Physics, Multidisciplinary)

歪んだ三角格子イジング型反強磁性体TlCoCl$$_{3}$$の結晶及び磁気相転移前後の結晶構造を粉末及び単結晶中性子回折法によって決定した。粉末中性子回折実験によって、75$$<$$T$$<$$165Kの温度範囲では空間群${it {P}}$6$$_{3}$$${it {cm}}$であり、68K以下の温度では${it {Pbca}}$となることを明らかにした。一方、単結晶中性子回折実験から、ネール点(29.5K)以下の温度でイジングスピン配列はUUDD型と同定できた。さらに、ネール点直下の温度領域のみで付加的な不整合ピークが観察された。磁気秩序に関するこれらの結果は、Zigzag-row格子におけるイジングスピンのスピン秩序がANNNI型モデルと関係があることを示している。

論文

Magnetic excitations in the quasi-1D ising-like antiferromagnet TlCoCl$$_{3}$$

大沢 明*; 西脇 洋一*; 加藤 徹也*; 加倉井 和久

Journal of the Physical Society of Japan, 75(1), p.015002_1 - 015002_2, 2006/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:63.9(Physics, Multidisciplinary)

TlCoCl$$_{3}$$は室温で六方晶の結晶構造を持つ擬一次元イージング系反強磁性物質である。非弾性中性子散乱によりこの系の磁気励起を観測し、磁気ドメイン壁対の揺らぎに対応するスピン励起状態を検証した。この励起状態を石村-斯波理論で解析することにより、この系の一次元的磁気相互作用(2J=14.7meV)及び異方性パラメター($$varepsilon$$=0.14)を決定した。

論文

Distillation of cadmium from uranium-plutonium-cadmium alloy

加藤 徹也*; 飯塚 政利*; 井上 正*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 340(2-3), p.259 - 265, 2005/04

 被引用回数:18 パーセンタイル:20.04(Materials Science, Multidisciplinary)

溶融塩電解精製で回収した、ウランを2.9wt.%、プルトニウムを8.7wt.%含むウラン-プルトニウム-カドミウム三元合金中のカドミウムを蒸留して、ウラン-プルトニウム二元合金を得た。約10gの三元合金を用い、蒸留は減圧下で行った。1073Kで蒸留した後の回収物中のカドミウム残留量は0.05wt.%未満であり、物質収支もよく一致した。回収物は緻密なウラン-プルトニウム二元合金であることを、SEM観察で確認した。また、蒸発したカドミウムのほぼ全量を回収することができた。

論文

Electrochemical behaviors of PuN and (U, Pu)N in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 加藤 徹也*; 岩井 孝; 荒井 康夫; 山下 利之

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.456 - 460, 2005/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:66.36(Chemistry, Multidisciplinary)

773KでのUCl$$_{3}$$及びPuCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl共晶溶融塩中におけるPuN及び(U, Pu)Nの電気化学的挙動をサイクリックボルタンメトリーにより検討した。PuN及び(U, Pu)Nの溶解はAg/AgCl参照電極に対して-1.0V付近で生じた。UNの平衡電位はPuNのそれに比べて約0.15V正側で現れるので、PuN及び(U, Pu)Nの静止電位は約0.15V負側の値を示す。(U, Pu)Nを作用電極として用いてサイクリックボルタモグラムを測定した場合、UNの場合と同様に-0.4V以上の電位領域で正電流の急激な増大が観察された。また、波形は明確ではないが、(U, Pu)Nの場合には2つの陽極電流波が現れた。このことは、(U, Pu)Nは固溶体を形成していても、UN及びPuNが別々に溶解することを意味している。

論文

Electrochemical behaviors of uranium and plutonium at simultaneous recoveries into liquid cadmium cathodes

魚住 浩一*; 飯塚 政利*; 加藤 徹也*; 井上 正*; 白井 理*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 325(1), p.34 - 43, 2004/02

 被引用回数:73 パーセンタイル:2.03(Materials Science, Multidisciplinary)

塩中のU/Pu比の異なる条件で液体カドミウム陰極にウラン及びプルトニウムを電気化学的に同時回収する試験を実施した。また、回収されるウラン及びプルトニウムの量に対する塩組成の影響,液体カドミウム陰極中のウラン及びプルトニウムの形態,アメリシウムの挙動を調べた。高い電流効率でウラン及びプルトニウムを10重量%を超えて成功裏に同時回収するためには、塩中のU/Pu比にしきい値が存在することが判明した。

論文

Recovery of plutonium and uranium into liquid cadmium cathodes at high current densities

加藤 徹也*; 魚住 浩一*; 井上 正*; 白井 理*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), p.1591 - 1595, 2003/11

液体カドミウム陰極中にプルトニウム及びウランを高電流密度で回収する溶融塩電解試験を実施した。陰極電流密度101mA/cm$$^{2}$$の電解では、陰極中に10.4wt.%のプルトニウム及びウランをほぼ100%の電流効率で回収できた。陰極電流密度156mA/cm$$^{2}$$の電解では、8wt.%まで回収したところで陰極電流が上昇し、るつぼの外周部に電析物が観察された。

論文

Magnetic excitations in the spin-gap system TlCuCl$$_{3}$$

大沢 明*; 加藤 徹也*; 田中 秀数*; 加倉井 和久; M$"u$ller, M.*; Mikeska, H.-J.*

Physical Review B, 65(9), p.094426_1 - 094426_7, 2002/03

 被引用回数:69 パーセンタイル:7.35(Materials Science, Multidisciplinary)

TlCuCl$$_{3}$$は基底一重項を持ち0.65MeVの励起ギャップを示す系である。中性子非弾性散乱によりTlCuCl$$_{3}$$における磁気励起を研究した。4方向の分散関係が決定され、そこから各々の相互作用が見積もられ、TlCuCl$$_{3}$$が比較的強くカップルしたスピン・ダイマー系であることを明らかにした。

論文

Electrical conductivity of uranium-neptunium mixed oxides

山下 利之; 大内 金二*; 辻 利秀*; 加藤 徹也*; 落田 学*; 岩下 充成*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.400 - 403, 1998/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:63.22

(Np$$_{y}$$U$$_{1-y}$$)O$$_{2+x}$$(y=0.1,0.2)の電気伝導率($$sigma$$)を1000$$^{circ}$$C、酸素分圧10$$^{-1.5}$$~10$$^{-3}$$Paの範囲で、直流4端子法により測定した。電気伝導率の酸素分圧性は4領域に分割できる。10$$^{-7}$$Pa以下の領域では、$$sigma$$は酸素分圧にほとんど依存しない。10$$^{-7}$$~10$$^{-5}$$Pa及び10$$^{-5}$$~10$$^{-3}$$Paの領域では、$$sigma$$はそれぞれ、10$$^{1/6}$$及び10$$^{1/2}$$の傾きで酸素分圧と共に増加する。このことから、これらの領域での主要な格子欠陥種は、それぞれ、Willisの(2:1:2)及び(2:2:2)の複合欠陥であると推定される。10$$^{-3}$$Pa以上の領域では、$$sigma$$の増加率は減少する。これらのlog$$sigma$$ vs.log(PO$$_{2}$$)曲線の特徴は、UO$$_{2+x}$$のものと基本的に同じであることがわかった。電気伝導率の温度依存性から求めた活性化エネルギーは、約0.3eVで、Np濃度に依存しない。

論文

Thermal expansion of neptunium-uranium mixed oxides

山下 利之; 白数 訓子; 辻 利秀*; 加藤 徹也*

Journal of Nuclear Materials, 247, p.90 - 93, 1997/00

 被引用回数:44 パーセンタイル:5.38

燃料の高燃焼度化やMOX燃料の使用に伴い、長半減期のマイナーアクチノイド(MA=Np,Am,Cm)が燃料中に蓄積される。NpはこれらMAのうち、約60%を占めるが、Np-U-O系の基礎的性質はほとんど知られていない。著者らは先にNp-U-O三元系相平衡図を明らかにした。その知見をもとに、広い組成範囲にわたり均質な相を形成する(Np,U)O$$_{2}$$固溶体の熱膨張を、高温X線回折法により測定した。温度範囲は室温から1000$$^{circ}$$C、試料の酸化を防止するため8%H$$_{2}$$/He雰囲気中で実験を行った。各試料ともに再現性の良い値が得られた。試料の格子定数はNp量の増加に伴いほぼ直線的に減少することから、NpO$$_{2}$$はUO$$_{2}$$とほぼ理想的な固溶体を形成すると考えられる。固溶体の熱膨張及び熱膨張係数を組成と温度に関して述べる。

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