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論文

Direct observation of electronic structure change by resistance random access memory effect in amorphous alumina

久保田 正人; 児子 精祐*; 加藤 誠一*; 雨宮 健太*

AIP Advances (Internet), 9(9), p.095050_1 - 095050_4, 2019/09

アルミ酸化膜のメモリ機能と微視的な物性の関係を明らかにするために、放射光吸収測定を行い、電気特性の変化に伴う酸素サイトの電子状態の変化を直接的に捉えることに成功した。

論文

Crystal structure change of katoite, Ca$$_{3}$$Al$$_{2}$$(O$$_{4}$$D$$_{4}$$)$$_{3}$$, with temperature at high pressure

興野 純*; 加藤 正人*; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 服部 高典

Physics and Chemistry of Minerals, 46(5), p.459 - 469, 2019/05

 パーセンタイル:100

加藤ザクロ石の高圧下で高温分解メカニズムを明らかにするために8GPaにおける高温中性子回折実験を行った。200-400$$^circ$$Cの温度域で異常な熱膨張が観測されたものの、約850$$^circ$$Cまで連続的に膨張した。その後、900$$^circ$$Cでザクロ石は分解した。これは分解温度が圧力により300$$^circ$$Cから900$$^circ$$Cへと上昇することを示している。常温常圧に戻すと、脱水後は消失していた加藤ザクロ石がAl$$_{2}$$O$$_{3}$$、Ca(OD)$$_{2}$$とともに、再び現れた。構造解析の結果、8GPaにおいて、850$$^circ$$Cまでの昇温でCaO$$_{8}$$及びAlO$$_{6}$$多面体がそれぞれ8% and 13%膨張するのに対し、四面体空隙はその影響を受け10%縮むことが分かった。同時に、隣接するD-D距離は一定なのに対し、O-D距離は分解直前に劇的に減少する。このことは、D-D間反発により生じたO-D距離の減少が、O-D結合を不安定化させ、加藤ザクロ石の高温分解を引き起こすことを示している。

論文

Thermal and mechanical properties of CeO$$_{2}$$

鈴木 紀一; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; Carvajal-Nunez, U.*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of the American Ceramic Society, 102(4), p.1994 - 2008, 2019/04

CeO$$_{2}$$の熱物性及び機械物性を測定した。熱重量分析法により酸素ポテンシャルを測定し、欠陥化学モデルを用いてデータを解析した。音速測定, 共鳴超音波分光法及びナノインデンテーション法によりCeO$$_{2}$$の弾性率を得た。得られた弾性率を用いてデバイ温度及びグリュナイゼン定数を評価するとともに、その評価結果を基に比熱及び熱伝導率を計算した。熱伝導率の計算結果は実験値をよく再現し、また、不純物依存性が大きいことが示された。

報告書

燃料研究棟の汚染に係る空気力学的放射能中央径の評価; イメージングプレートを用いたPu粒子径の分析

高崎 浩司; 安宗 貴志; 橋本 周; 前田 宏治; 加藤 正人; 吉澤 道夫; 百瀬 琢麿

JAEA-Review 2019-003, 48 Pages, 2019/03

JAEA-Review-2019-003.pdf:3.81MB

平成29年6月6日に大洗研究開発センター燃料研究棟の管理区域内において、貯蔵容器の点検等作業中、貯蔵容器内にある核燃料物質が入った容器を封入した樹脂製の袋が破裂した。室内で作業をしていた作業員5名は半面マスクを着用していたが、5名全員が飛散したPu等のダストで汚染され、体内摂取による内部被ばくが生じた。国際放射線防護委員会は作業者による放射性核種の吸入摂取について、空気力学的放射能中央径(AMAD)の1$$mu$$mと5$$mu$$mの実効線量係数を示しており、内部被ばく線量の評価において、放射性粒子のAMADは重要な情報である。事象発生後に採取した室内のスミヤ試料14枚とPuダストモニタのサンプリングろ紙1枚について、イメージングプレートで測定し、画像解析により室内に飛散したPu等の粒子のAMADを評価した。評価の結果、スミヤ試料からは硝酸Pu塩と仮定した場合のAMADは4.3$$sim$$11$$mu$$m以上、酸化Puと仮定した場合のAMADは5.6$$sim$$14$$mu$$m以上と評価された。また、Puダストモニタの集塵ろ紙については、硝酸Pu塩とした場合のAMADは3.0$$mu$$m以上、酸化Puとした場合は3.9$$mu$$m以上と評価された。

論文

The Effects of plutonium content and self-irradiation on thermal conductivity of mixed oxide fuel

生澤 佳久; 森本 恭一; 加藤 正人; 齋藤 浩介; 宇埜 正美*

Nuclear Technology, 205(3), p.474 - 485, 2019/03

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

混合酸化物燃料の熱伝導率に及ぼすプルトニウム含有量と自己照射の影響を評価した。熱伝導率の測定試料は、UO$$_{2}$$燃料および数種類のMOX燃料である。MOX燃料は、数種類のプルトニウム含有量及び、20年間保管したものである。これらの試料の熱伝導率は、レーザーフラッシュ法により得られた熱拡散率測定値から決定した。プルトニウム含有量の増加に伴い熱伝導率は低下したが、この効果はわずかであった。保管されたMOX燃料の試料を用いて、自己照射の効果を調べた結果、自己照射による熱伝導率の低下は、プルトニウム含有量、同位体組成および保管期間に依存することが分かった。格子パラメータの変化から、20年間の保管による熱伝導率の低下を予測することが可能であり、また、自己照射による熱伝導率の低下は、熱処理により回復し、1200Kを超える温度でほぼ完全に回復した。これらの評価結果から、フォノン伝導モデルに基づく熱伝導率を定式化した。この式は、プルトニウム含有量と自己照射の影響を考慮し、MOX燃料の熱伝導率を予測することができる。

論文

Modeling and simulation of redistribution of oxygen-to-metal ratio in MOX

廣岡 瞬; 加藤 正人; 渡部 雅

Transactions of the American Nuclear Society, 118, p.1624 - 1626, 2018/06

本研究では酸素/金属比(O/M)再分布の時間発展モデルについて、MOX中の酸素の特性を用いて提案した。また、提案したO/M再分布の計算や、密度再分布の原因となるポアマイグレーションを計算する照射挙動シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、O/M再分布は密度再分布よりも低温で起こり、基礎物性である酸素拡散は蒸発・凝縮機構よりも低温で起こることが示された。また、ペレット表面は低温のためO/M再分布が非常に遅いが、表面から少し内側に入った1000Kを超えるところでは、さらに内側から移動してくる酸素の影響を受け、O/M再分布がよく見られた。今後は、シミュレーション結果と照射後試験データとの比較を行っていく計画である。

論文

Effect of a raw material powder on sintered CeO$${2}$$ pellets by 28 GHz microwave irradiation

赤司 雅俊; 松本 卓; 加藤 正人

Transactions of the American Nuclear Society, 118, p.1391 - 1394, 2018/06

本研究では28GHzのマイクロ波照射によるCeO$${2}$$ペレットの焼結試験を実施し、焼結ペレットの密度に及ぼす原料粉の影響を検討した。最高温度1473Kにて30分間保持した条件において得られたペレットはかさ密度で最高94.2%T.D.に達した。原料粉の粒子径が大きくなるほどかさ密度は低下する傾向が見られた。一方、見かけ密度では全てのペレットが93.5%T.D.以上の値を示した。両者の違いはペレットの開気孔率の違いによって生じたことが分かった。マイクロ波焼結は試料を内部加熱させ、かつ均質に加熱することができるため、高密度でポーラスなペレットが得られたと考えられる。

論文

Sound speeds in and mechanical properties of (U,Pu)O$$_{2-x}$$

廣岡 瞬; 加藤 正人

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(3), p.356 - 362, 2018/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Nuclear Science & Technology)

密度, O/MおよびPu含有率をパラメータとして、MOXの音速測定を行った。これらのパラメータの影響はそれぞれ一次関数でよくフィッティングすることができ、MOXの音速を評価するフィッティング式が得られた。得られた音速のデータから機械物性が評価され、例として、密度低下によりヤング率は急激に低下する結果が得られた。また、過去に報告されている熱膨張のデータを用いることにより、ヤング率の温度依存性を評価した。温度上昇によりヤング率が低下し、文献値とよく一致する結果が得られた。

論文

Oxide-metal ratio dependence of central void formation of mixed oxide fuel irradiated in fast reactors

生澤 佳久; 前田 宏治; 加藤 正人; 宇埜 正美*

Nuclear Technology, 199(1), p.83 - 95, 2017/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:64.68(Nuclear Science & Technology)

照射挙動解析コードの計算結果に基づき、高速実験炉常陽で照射されたB14照射試験燃料のPIE結果から得られた組織変化のO/M比依存性について評価した。解析の結果、定比組成の酸化物燃料の組織変化は、低O/M比の酸化物燃料と比べ燃料温度が低いにもかかわらず、組織変化が進展していた。これは、以下のように考えられる。第一に、定比組成の燃料は熱伝導が高いため、燃料温度が低下する。第二に高い酸素ポテシャルによりUO$$_{3}$$の蒸気圧が高くなり、ポア移動速度が速くなったものと考えられる。加えて、本解析結果は、中心空孔径は燃料温度だけでなく蒸気圧にも強く依存すること示した。

論文

Conceptual design of engineering-scale plant applied the simplified MA-bearing fuel fabrication process

山田 美一; 瀬川 智臣; 加藤 正人

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Next Generation Nuclear Systems for Sustainable Development (FR-17) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2017/06

日本原子力研究開発機構では、廃棄物処分の負担軽減を目指して、高速炉及び加速器を利用したMA分離変換技術の研究開発を進めている。本研究開発を進めるためには、遠隔保守・補修を可能とした自動化燃料製造ラインを実現する必要がある。今回、燃料製造工程を簡素化した工学的規模のホットセル方式によるMA含有燃料製造施設の概念検討を実施したので報告する。

論文

Mechanical and thermal properties of (U,Pu)O$$_{2-x}$$

廣岡 瞬; 加藤 正人

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Next Generation Nuclear Systems for Sustainable Development (FR-17) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2017/06

空隙率、酸素金属比(O/M)及びPu含有率をパラメータとしてMOXペレット中の音速測定を行った。空隙率は最も重要な因子であり、O/MやPuがヤング率に与えうる影響は20GPa程度であるが、空隙率が20%増加するとヤング率は100GPaも低下することが明らかとなった。取得した音速のデータと、デバイモデル及び熱膨張の文献データを用いることにより、ヤング率の温度依存性及び比熱の評価を行った。高温になるほどヤング率が低下する傾向に関して文献データとよい一致を示す結果が得られ、また、比熱に関してもショットキー項と高温項を考慮することで文献データとよく一致する結果が得られた。

論文

Oxygen chemical diffusion coefficients of (U, Pu)O$$_{2-x}$$

渡部 雅; 砂押 剛雄*; 加藤 正人

Defect and Diffusion Forum, 375, p.84 - 90, 2017/05

(U, Pu)O$$_{2-x}$$の酸素化学拡散係数を熱重量測定法を用いて決定した。また、酸素化学拡散係数の算出においては試料の表面反応も考慮した。その結果、酸素化学拡散係数の活性化エネルギーは、(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2-x}$$及び(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$についてそれぞれ60kJ/mol, 65kJ/molとなった。

論文

Defect chemistry and basic properties of non-stoichiometric PuO$$_{2}$$

加藤 正人; 中村 博樹; 渡部 雅; 松本 卓; 町田 昌彦

Defect and Diffusion Forum, 375, p.57 - 70, 2017/05

PuO$$_{2-x}$$の実験データをレビューし、酸素ポテンシャル、電気伝導率及び第一原理計算結果を用いて欠陥濃度を評価した。欠陥濃度を評価する式を導出し、様々な基礎特性の間の整合性を確認するとともに、熱物性を評価するための機構論的モデルを導出した。

論文

Oxygen potentials, oxygen diffusion coefficients and defect equilibria of nonstoichiometric (U,Pu)O$$_{2pm x}$$

加藤 正人; 渡部 雅; 松本 卓; 廣岡 瞬; 赤司 雅俊

Journal of Nuclear Materials, 487, p.424 - 432, 2017/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:64.68(Materials Science, Multidisciplinary)

(U,Pu)O$$_{2pm x}$$の酸素ポテンシャルについて、最新の実験データベースを用い、欠陥化学に基づいて評価した。酸素分圧と定比組成からのずれxを解析し、点欠陥の生成エネルギを評価した。得られた欠陥反応の平衡定数を用いて、欠陥濃度、酸素ポテンシャル及び拡散係数の間の関係を記述した。

論文

The Research of MOX fuels in Japan

加藤 正人

Transactions of the American Nuclear Society, 114, p.987 - 988, 2016/06

日本ではナトリウム冷却高速炉のためにMOX燃料の開発を進めてきた。開発を進めているMOX燃料は、O/M, Pu含有率, MA含有率,密度において様々な仕様がある。我々は、そのような様々な燃料の燃料製造過程や照射における燃料挙動を評価するために科学に立脚した燃料技術の開発を進めてきた。この燃料技術の開発では、燃料の基礎特性の測定、データベース化、機構論的なモデルの開発を通して進めている。

論文

Oxygen potential measurement and point defect chemistry of UO$$_{2}$$

渡部 雅; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

Transactions of the American Nuclear Society, 114, p.1081 - 1082, 2016/06

現在までUO$$_{2}$$の酸素ポテンシャルについての研究は多くなされているが、高温領域(1673-1873K)における定比組成近傍の酸素ポテンシャルデータは非常に少ない。そこで本研究では、1673-1873KにおけるUO$$_{2+x}$$の酸素ポテンシャルデータの拡充を図るとともに、欠陥化学モデルを用いてデータの解析を実施した。

論文

Thermal expansion measurement of (U,Pu)O$$_{2-x}$$ in oxygen partial pressure-controlled atmosphere

加藤 正人; 生澤 佳久; 砂押 剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of Nuclear Materials, 469, p.223 - 227, 2016/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:31.55(Materials Science, Multidisciplinary)

U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$ (x=0, 0.01, 0.02, 0.03)及び(U$$_{0.52}$$Pu$$_{0.48}$$)O$$_{2.00}$$の熱膨張率をディラトメータにより、酸素分圧をコントロールした雰囲気で測定した。酸素分圧は、測定の間O/M比が一定となるように制御された。熱膨張率は、O/M比の低下でわずかに上昇し、測定結果より、酸素ポテンシャルを記述する関係式を作成した。

論文

Oxygen potential measurement of (Pu$$_{0.928}$$Am$$_{0.072}$$)O$$_{2-x}$$ at high temperatures

松本 卓; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 加藤 正人; 森本 恭一; 砂押 剛雄*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1296 - 1302, 2015/10

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

(Pu$$_{0.928}$$Am$$_{0.072}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルを1473K, 1773K及び1873Kにおいて気相平衡法により測定した。O/M=1.96以上ではAmが還元、O/M=1.96以下ではPuが還元されることを確認した。

論文

Fuel restructuring behavior analysis of MA-bearing MOX fuels irradiated in a fast reactor

小澤 隆之; 生澤 佳久; 加藤 正人

Transactions of the American Nuclear Society, 113(1), p.622 - 624, 2015/10

廃棄物減容・有害度低減を目指したリサイクルシステムにおいてはMAを高速炉でMA-MOX燃料としてリサイクルする研究開発を進めており、MA含有率は約5wt%と想定されている。このため、MA含有が燃料物性だけでなく燃料挙動に及ぼす影響ついて研究する必要がある。高速炉においてMOX燃料は比較的高い線出力で使用されることから、燃料組織変化が生じ、その結果、中心空孔が形成される。この中心空孔形成は燃料中心温度を低減する効果があるため、燃料溶融防止の観点で重要な燃料挙動である。ここでは、常陽で実施したMA-MOX燃料の照射試験であるB11とB14の結果を用いて、MA含有が燃料組織変化挙動に及ぼす影響を評価した結果について報告する。

論文

Physical property model for advanced oxide fuels

加藤 正人; McClellan, K.*

Transactions of the American Nuclear Society, 113(1), p.613 - 614, 2015/10

日米協力(CNWG)のもとで先進酸化物燃料に関する共同研究を進めている。共同研究では、サイエンスベース燃料解析コードのためのモデル開発を進めており、本研究は、酸化物燃料の物性モデルに関する報告をする。酸化物燃料の格子定数、熱膨張率、音速の実験データから比熱及び熱伝導率を評価し、実験データとよく一致することを確認した。

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