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論文

Na-montmorillonite dissolution rate determined by varying the Gibbs free energy of reaction in a dispersed system and its application to a coagulated system in 0.3M NaOH solution at 70$$^{circ}$$C

小田 治恵; Walker, C.; 千野 大輔*; 市毛 悟; 本田 明; 佐藤 努*; 米田 哲朗*

Applied Clay Science, 93-94, p.62 - 71, 2014/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:93.07(Chemistry, Physical)

pH12, 70$$^{circ}$$Cの0.3M NaOH水溶液中におけるNaモンモリロナイトの溶解速度について、フロースルー式実験とバッチ式実験とを組合せて調べた。フロースルー式実験ではSiとAlの濃度を変化させた分散系で行い、Naモンモリロナイト溶解速度を溶解反応のギブス自由エネルギー(dGr)の非線形関数として求めた。この溶解速度式を用いてバッチ式実験のシミュレーションを行い、溶解速度式のdGrがより高くなる凝集系への適用性と、凝集系で生じる二次鉱物生成が及ぼす溶解速度への影響を調べた。シミュレーションはNaモンモリロナイト溶解量や溶液中のSiとAlの濃度の実験結果をよく再現することができた。本研究によって、分散系で求めた溶解速度式が、より高いdGrの領域にある凝集系に適用可能であることと、バッチ系での溶液中のSiとAlの濃度がアナルサイムの沈殿によってコントロールされたことを示した。

口頭

Effect of compaction on dissolution rate of smectite under hyperalkaline condition

佐藤 努*; 高山 英樹*; 千野 大輔*; 中林 亮*; 小田 治恵; 米田 哲朗*

no journal, , 

ベントナイトとセメント間隙水との反応は放射性廃棄物処分の評価において重要な研究課題である。そのため従来、ベントナイトの主要な構成鉱物であるスメクタイトの溶解速度が測定されてきた。しかしながら、これらの溶解速度の多くは、スメクタイトに対する溶液の重量比が大きく、実際の処分場での圧縮されたベントナイトと条件が異なる。そのため本研究では、圧縮がスメクタイトの溶解速度に与える影響を理解するため、異なる乾燥密度のスメクタイトの溶解試験を実施した。その結果、より圧縮されたスメクタイトほど小さい溶解速度を示した。また、別途実施したセシウムの吸着試験から、乾燥密度が増加するほど変異電荷密度が減少する結果が得られた。変異電荷は粒子端面に起因する電荷であり、また、Yokoyama, et al. (2005)などによればスメクタイトは粒子端面が支配的に溶解するため、変異電荷量の減少は溶解速度の減少につながる。しかし、変異電荷の減少量から推定される反応表面積の減少のみから溶解速度の相違は説明しがたく、Sato, et al.(2007)で報告されている$$Delta$$Gr効果を考えに取り込む必要があることがわかった。

口頭

Effect of aqueous aluminium and silica concentrations on smectite dissolution kinetics at hyperalkaline conditions

千野 大輔*; 佐藤 努*; 大谷 祐介*; 中林 亮*; 小田 治恵; 米田 哲朗*

no journal, , 

溶液中のAl濃度あるいはSi濃度が異なる条件下でスメクタイトの溶解速度を求めるため、攪拌反応容器を使用したフロースルー試験を実施した。温度は70$$^{circ}$$Cでインプット溶液として0.3M-NaOHを使用し、インプット溶液中のアルミニウム濃度及びシリカ濃度を変化させた。排出溶液中の定常状態のSi濃度あるいはAl濃度からスメクタイトの溶解速度を求めた。また、排出溶液中のSi濃度あるいはAl濃度がインプット溶液中のSi濃度あるいはAl濃度より低くなっているケースがあり、その場合には、スメクタイトを反応器から取り出し、AFM観察を行い、スメクタイトの溶解速度を決定した。フロースルー試験及びAFM観察の結果から、溶液中のSi及びAlの存在によってスメクタイトの溶解速度が小さくなっていると解釈できた。しかしながら、スメクタイトの溶解速度には溶液中のSi及びAlの溶解阻害性のみではなく、平衡からのずれ具合も影響している。そこで測定した溶解速度を$$Delta$$Grで整理すると、Cama, et al. (2000)と同様のギブス自由エネルギーと溶解速度の非線形な関係が得られた。

口頭

X線CT法による高アルカリ間隙水-ベントナイト相互作用の観察とその地球化学モデリング

中林 亮*; Elakneswaran, Y.*; 千野 大輔*; 佐藤 努*; 米田 哲朗*; 小田 治恵; 金子 勝比古*

no journal, , 

高アルカリ溶液による低圧縮ベントナイトへの通水溶解実験とX線CTによるその場観察を行った。その結果、撮影箇所における二次鉱物生成の経時変化を定量化することができた。また、一次元反応輸送コードを用いた地球化学モデルにより、実験中の鉱物の空間分布及び回収溶液中のSi, Al濃度の経時変化を再現した。

口頭

X線CT法による高アルカリ間隙水-ベントナイト相互作用の評価; 圧縮ベントナイト中のモンモリロナイトの溶解速度の検討

中林 亮*; Elakneswaran, Y.*; 千野 大輔*; 佐藤 努*; 米田 哲朗*; 小田 治恵; 金子 勝比古*

no journal, , 

セメント-ベントナイト相互作用を定量的に理解することを目的として、圧縮系にある精製ベントナイトへのアルカリ性溶液の通水溶解実験を行い、X線CT法を適用したその場観察、試験後の試料のX線回折を用い、これらを組合せて分析することで変質現象の定量化を試みた。また、本実験について、モンモリロナイトの反応速度論を考慮した地球化学モデルシミュレーションを行った。この結果、(1)圧縮系のモンモリロナイト(精製ベントナイトの主要鉱物)の溶解速度が粉末系のモンモリロナイトの溶解速度よりも遅延すること、(2)遅延した結果としてモンモリロナイト乾燥密度に変化が現れなかったことが実験結果と一致すること、(3)この遅延理由が圧縮によるモンモリロナイトの反応表面積の制限と間隙水中の飽和度の影響により説明可能であることが判明した。

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