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論文

Pt, PtCo触媒表面の酸素吸着に及ぼす水の影響

Cui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 尾嶋 正治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 利彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹

NanotechJapan Bulletin (インターネット), 11(4), 6 Pages, 2018/08

固体高分子形燃料電池の正極には白金ナノ粒子触媒が使用されているが、加湿によって活性化過電圧が発生して性能が低下することが知られている。この原因を解明し、低減する技術を確立することが、燃料電池の性能向上とコスト低減に向けた喫緊の課題となっている。しかしながら、従来の方法で測定した白金ナノ粒子触媒のX線吸収スペクトルでは、白金の内殻正孔の寿命によるスペクトル幅の広がりで微細な構造がぼやけてしまい、吸着に起因する電子状態の変化を捉えることが困難であった。そこで本研究では、非弾性X線散乱装置を利用した高分解能型の蛍光X線吸収分光法による測定を行った。結果、酸素が水と共存することにより、白金の酸化を促進することが明瞭に検出でき、実験的に初めて明らかにすることができた。本来、触媒である白金は反応前後で不変であるべきものであるが、この反応では、白金上で酸素が水と共吸着することにより安定化して反応の進行を遅らせた結果、過電圧がより大きく生じていると解釈できる。また、白金コバルト合金ナノ粒子についても調べたところ、酸素と水の共吸着による酸化促進効果がほとんど起こらないことを見出した。

論文

Electronic structure and magnetic properties of the half-metallic ferrimagnet Mn$$_{2}$$VAl probed by soft X-ray spectroscopies

永井 浩大*; 藤原 秀紀*; 荒谷 秀和*; 藤岡 修平*; 右衛門佐 寛*; 中谷 泰博*; 木須 孝幸*; 関山 明*; 黒田 文彬*; 藤井 将*; et al.

Physical Review B, 97(3), p.035143_1 - 035143_8, 2018/01

AA2017-0644.pdf:1.01MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:59.26(Materials Science, Multidisciplinary)

フェリ磁性体Mn$$_{2}$$VAl単結晶の電子構造を軟X線吸収磁気円二色性(XMCD)、軟X線共鳴非弾性散乱(RIX)によって調べた。全ての構成元素のXMCD信号を観測した。Mn L$$_{2,3}$$ XMCDの結果は、密度汎関数理論を基にしたスペクトル計算により再現でき、Mn 3$$d$$状態の遍歴的性質が明らかとなった。V L$$_{2,3}$$XMCDの結果はイオンモデル計算によって定性的に説明され、V 3$$d$$電子はかなり局在的である。この描像は、V L$$_{3}$$ RIXSで明らかとなった局所的な$$dd$$遷移と矛盾しない。

論文

Observation of momentum-dependent charge excitations in hole-doped cuprates using resonant inelastic X-ray scattering at the oxygen $$K$$ edge

石井 賢司*; 遠山 貴巳*; 浅野 駿*; 佐藤 研太朗*; 藤田 全基*; 脇本 秀一; 筒井 健二*; 曽田 繁利*; 宮脇 淳*; 丹羽 秀治*; et al.

Physical Review B, 96(11), p.115148_1 - 115148_8, 2017/09

AA2017-0402.pdf:0.81MB

 被引用回数:7 パーセンタイル:25.41(Materials Science, Multidisciplinary)

We investigate electronic excitations in La$$_{2-x}$$(Br,Sr)$$_x$$CuO$$_4$$ using resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) at the oxygen $$K$$ edge. We observed momentum-dependent spectral weight below 1 eV, which is consistent with theoretical calculation of the dynamical charge structure factor on oxygen orbitals in a three-band Hubbard model. Our results confirm that the momentum-dependent charge excitations exist on the order of the transfer energy ($$t$$), and the broad spectral line shape indicates damped and incoherent character of the charge excitations at the energy range in the doped Mott insulators.

論文

Wetting induced oxidation of Pt-based nano catalysts revealed by ${{it in situ}}$ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy

Cui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 稔彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 陰地 宏*; et al.

Scientific Reports (Internet), 7(1), p.1482_1 - 1482_8, 2017/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:51.95(Multidisciplinary Sciences)

In situ high energy resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) was used to systematically evaluate interactions of H$$_{2}$$O and O$$_{2}$$ adsorbed on Pt and Pt$$_{3}$$Co nanoparticle catalysts in different particle sizes. The systematic increase in oxidation due to adsorption of different species (H$$_{2}$$O adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ + H$$_{2}$$O coadsorption) suggests that cooperative behavior between O$$_{2}$$ and H$$_{2}$$O adsorptions is responsible for the overpotential induced by hydrated species in fuel cells. From the alloying and particle size effects, it is found that both strength of O$$_{2}$$/H$$_{2}$$O adsorption and their cooperative effect upon coadsorption are responsible for the specific activity of Pt catalysts.

論文

Electronic structure of Pt and Pt-Co nanoparticles with O$$_{2}$$ and O$$_{2}$$/H$$_{2}$$O adsorption revealed by in situ XAFS and hard X-ray photoelectron spectroscopy

Cui, Y.*; 原田 慈久*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 稔彦*; 池永 英司*; 石井 賢司*; 松村 大樹; Li, R.*; et al.

ECS Transactions, 72(8), p.131 - 136, 2016/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:32.99

The electronic structures of Pt and Pt-Co nanoparticles with O$$_{2}$$ adsorption and O$$_{2}$$/H$$_{2}$$O co-adsorption were investigated by in situ hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) and in situ high resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) to clarify the effects of water adsorption on fuel cell cathode catalysis surface. The experimental results suggest that under the pressure of 1 mbar, the adsorption of H$$_{2}$$O hinders the successive O$$_{2}$$ adsorption on Pt surface, while under the pressure of 1 bar, the adsorption of H$$_{2}$$O enhances the adsorption of O$$_{2}$$ on Pt surface. This water effect is found to be more significant on Pt surface than on Pt-Co surface. These results would be helpful to understand how the water affects the fuel cell performance and why Pt-Co nanoparticles show higher oxygen reduce reaction (ORR) activity than Pt nanoparticles.

論文

Resonant inelastic X-ray scattering study of entangled spin-orbital excitations in superconducting PrFeAsO$$_{0.7}$$

野村 拓司*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 石井 賢司*; 石角 元志*; 社本 真一; Jarrige, I.*

Physical Review B, 94(3), p.035134_1 - 035134_9, 2016/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.42(Materials Science, Multidisciplinary)

Fe-$$L_{3}$$吸収端での共鳴非弾性X線散乱(RIXS)を用いて、典型的な鉄系超伝導体PrFeAsO$$_{0.7}$$の単結晶で、低エネルギー電子励起スペクトルを測定した。

論文

Spin and orbital magnetic moments of Fe in the $$n$$-type ferromagnetic semiconductor (In,Fe)As

小林 正起*; Anh, L. D.*; Hai, P. N.*; 竹田 幸治; 坂本 祥哉*; 門野 利治*; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 山上 浩志; 原田 慈久*; et al.

Applied Physics Letters, 105(3), p.032403_1 - 032403_4, 2014/07

AA2015-0418.pdf:0.82MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:92.85(Physics, Applied)

The electronic and magnetic properties of Fe atoms in the ferromagnetic semiconductor (In,Fe)As codoped with Be have been studied by X-ray absorption spectroscopy (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) at the Fe $$L_{2,3}$$ edge. The XAS and XMCD spectra showed simple spectral line shapes similar to Fe metal, but the ratio of the orbital and spin magnetic moments estimated using the XMCD sum rules was significantly larger than that of Fe metal, indicating a significant orbital moment of Fe 3$$d$$ electrons in (In,Fe)As:Be. The XMCD intensity as a function of magnetic field indicated hysteretic behavior of the superparamagnetic-like component due to discrete ferromagnetic domains. VC

論文

Unveiling the impurity band induced ferromagnetism in the magnetic semiconductor (Ga,Mn)As

小林 正起*; 宗田 伊理也*; 竹田 幸治; 原田 慈久*; 藤森 淳*; Krempask$'y$, J.*; Schmitt, T.*; 大矢 忍*; 田中 雅明*; 尾嶋 正治*; et al.

Physical Review B, 89(20), p.205204_1 - 205204_8, 2014/05

 被引用回数:40 パーセンタイル:7.96(Materials Science, Multidisciplinary)

(Ga,Mn)As is a paradigm of a diluted magnetic semiconductor which shows ferromagnetism induced by doped hole carriers. With a few controversial models emerging from numerous experimental and theoretical studies, the mechanism of the ferromagnetism in (Ga,Mn)As still remains a puzzling enigma. In this article, we use soft X-ray angle-resolved photoemission spectroscopy to positively identify the ferromagnetic Mn 3d-derived impurity band (IB) in (Ga,Mn)As. The band appears dispersionless and hybridized with the light-hole band of the host GaAs. These findings conclude the picture of the valence-band structure of (Ga,Mn)As disputed for more than a decade. The nondispersive character of the IB and its location in vicinity of the valence-band maximum indicate that the Mn 3d-derived IB is formed as a split-off Mn-impurity state predicted by the Anderson.

論文

Probing carbon edge exposure of iron phthalocyanine-based oxygen reduction catalysts by soft X-ray absorption spectroscopy

丹羽 秀治*; 斎藤 信*; 小林 正起*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 守屋 彰悟*; 松林 克征*; 難波江 裕太*; 黒木 重樹*; 池田 隆司; et al.

Journal of Power Sources, 223, p.30 - 35, 2013/02

 被引用回数:16 パーセンタイル:36.86(Chemistry, Physical)

固体高分子形燃料電池用の非白金で、安価で、高性能の炭素正極触媒をデザインするには、酸素還元反応の活性点を明らかにすることが重要である。しかしながら、このような複雑な系においては通常用いられる原子・電子構造プローブにより活性点を直接特定するのは困難である。本研究では、炭素1${it s}$X線吸収分光を用いて鉄フタロシアニンをもとにした触媒の炭素構造を観察し、$$pi^{ast}$$吸収端以下に炭素端の露出を意味する構造を見いだした。またその強度は酸素還元活性とよく相関することがわかった。これらの結果は、炭素1${it s}$X線吸収分光を用いることにより炭素正極触媒における酸素還元活性の評価が端の露出の観点から可能であることを示している。

論文

Study on the oxygen adsorption property of nitrogen-containing metal-free carbon-based cathode catalysts for oxygen reduction reaction

木内 久雄*; 丹羽 秀治*; 小林 正起*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 畳開 真之*; 難波江 裕太*; 黒木 重樹*; 柿本 雅明*; 池田 隆司; et al.

Electrochimica Acta, 82(1), p.291 - 295, 2012/10

 被引用回数:10 パーセンタイル:63.21(Electrochemistry)

含窒素ポリアミド(PA)と窒素を含まないフェノール樹脂(PhRs)由来の金属を含まない炭素触媒への酸素吸着特性を調べた。電気化学分析及びラマン分光からPA由来の炭素触媒はPhRs由来の物よりもより高い2電子酸素還元活性を示し、またより多くの欠陥を含むことがわかった。${it In-situ}$X線光電子分光からグラファイト状窒素が酸素吸着に寄与しPA由来の触媒ではC=Oが主な成分であることがわかった。これらの実験結果はグラファイト状窒素の近傍に吸着したC=O成分が2電子酸素還元の活性点であることを示唆している。

論文

Indirect contribution of transition metal towards oxygen reduction reaction activity in iron phthalocyanine-based carbon catalysts for polymer electrolyte fuel cells

小林 正起*; 丹羽 秀治*; 斎藤 信*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 大渕 博宣*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; et al.

Electrochimica Acta, 74, p.254 - 259, 2012/07

 被引用回数:38 パーセンタイル:15.62(Electrochemistry)

鉄フタロシアニンとフェノール樹脂の混合物を800$$^{circ}$$Cで焼成して得た炭素触媒における酸素還元活性に対する鉄の役割を明らかにすることを目的に残存鉄の電子構造をXAFS実験により酸洗いの前後で調べた。鉄のK端X線発光強度から酸洗いにより炭素触媒の残存鉄が36%減少することがわかった。XAFSスペクトルから鉄の成分が酸洗いにより変化しないことが明らかになった。これは鉄の化学状態によらず酸洗いにより残存鉄が取り除かれることを示唆する。酸洗いにより酸素還元能がほぼ不変であることから残存鉄は炭素触媒の酸素還元活性に直接寄与しておらず、おもに熱分解時にsp$$^{2}$$炭素のネットワーク構造を成長させる触媒として働くと考えられる。本研究の結果は鉄フタロシアニン由来の炭素触媒における酸素還元活点は炭素や窒素といった軽元素であることを示唆している。

論文

Role of residual transition-metal atoms in oxygen reduction reaction in cobalt phthalocyanine-based carbon cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cell

小林 正起*; 丹羽 秀治*; 原田 慈久*; 堀場 弘司*; 尾嶋 正治*; 大渕 博宣*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; et al.

Journal of Power Sources, 196(20), p.8346 - 8351, 2011/10

 被引用回数:26 パーセンタイル:27.67(Chemistry, Physical)

コバルトフタロシアニンとフェノール樹脂の混合物の熱分解によって合成したコバルトフタロシアニン由来の炭素触媒中の炭素原子の電子構造をX線吸収微細構造分析と硬X線光電子分光を用いて調べた。Co K端XAFSスペクトルからほとんどのコバルト原子は金属状態であるが酸洗い後でも少量の酸化コバルト成分があることがわかった。また、XAFSとHXPESのプローブ長の違いから酸洗い後においてCoクラスタ凝集体の表面領域はおもに金属Coから構成されていることがわかった。酸洗い前後で電気化学的性質がほとんど変化しなかったことから、残存金属Co又は酸化Co自体は炭素カソード触媒の酸素還元反応活性にほとんど寄与しておらず、炭素や窒素等の軽元素がコバルトフタロシアニン由来炭素触媒の活性点を構成していると考えられる。

論文

X-ray photoemission spectroscopy analysis of N-containing carbon-based cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cells

丹羽 秀治*; 小林 正起*; 堀場 弘司*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; 宮田 清蔵*; et al.

Journal of Power Sources, 196(3), p.1006 - 1011, 2011/02

 被引用回数:72 パーセンタイル:5.96(Chemistry, Physical)

固体高分子形燃料電池用窒素含有炭素ベース正極触媒3種類の電子構造を硬X線光電子分光で調べた結果を報告する。炭素1sスペクトルから酸素還元活性には$$sp^{2}$$炭素ネットワークが重要であること、窒素1sスペクトルから高活性なサンプルはグラファイト様窒素をより多く含むことがわかった。

論文

X-ray absorption analysis of nitrogen contribution to oxygen reduction reaction in carbon alloy cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cells

丹羽 秀治*; 堀場 弘司*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 池田 隆司; 寺倉 清之*; 尾崎 純一*; 宮田 清蔵*

Journal of Power Sources, 187(1), p.93 - 97, 2009/02

 被引用回数:340 パーセンタイル:0.15(Chemistry, Physical)

固体高分子形燃料電池のための炭素ベースのカソード触媒に導入された窒素の電子構造をX線吸収分光法を用いて調べた。N 1s吸収スペクトルにおけるプレエッジ領域の$$pi^{ast}$$ピークの形状は窒素の化学状態の決定に用いることができ、酸素還元活性の指標として用いることができる。高活性な触媒はピリジン様窒素よりもグラファイト様窒素を比較的多く含むことがわかった。

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