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論文

飛行時間型質量分析計への画像検出法導入による同位体比測定におけるダイナミックレンジの向上

片山 淳; 古川 勝敏; 渡部 和男

分析化学, 52(6), p.461 - 467, 2003/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

飛行時間形質量分析計(TOFMS)を用いた元素の同位体比測定におけるダイナミックレンジの拡大を目指し、イオンの画像検出法の導入を検討した。TOFMSのイオン検出器として位置検出型の蛍光板つきマイクロチャンネルプレート(MCP)を使用し、イオンを光としてカメラで計測した。レーザー共鳴イオン化したイオンビームが質量弁別された後、時間依存の電場へ入射させてMCP上に掃引した。CCDカメラで記録した光点群を解析し質量スペクトルを得た。開発した方法をカルシウムの同位体比測定に適用し、5桁以上のダイナミックレンジが得られた。

論文

A Computer simulation study of the structural similarities between fluoroberyllate and alkaline earth silicate melts

梅咲 則正*; 大野 英雄; 五十嵐 一男*; 古川 和男*

Journal of Non-Crystalline Solids, 150, p.302 - 306, 1992/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.05(Materials Science, Ceramics)

溶融珪酸塩と溶融アルカリフロオロベリリウム酸塩の構造は極めて良い類似性を示すことが、X線回折ならびに分子動力学法計算機シミュレーションにより証明された。このことは、高温高圧下での実験が困難なマントル主成分であるアルカリ土類珪酸塩の研究を350-800$$^{circ}$$Cの比較的低温領域でアルカリフルオロベリリウム酸塩(RF-BeF$$_{2}$$:R=Li,Na,K)を用いてシミュレーション可能であることを示している。

報告書

溶融塩磁場化学効果(II) 磁場中の溶融塩流における電位分布および分極特性

加藤 義夫; 古川 和男; 大野 英雄; 勝田 博司; 恒川 紘吉*

JAERI-M 84-090, 33 Pages, 1984/06

JAERI-M-84-090.pdf:0.95MB

核融合炉ブランケット冷却材として溶融塩を用いた場合、磁場と溶融塩流との相互作用によって誘起する金属配管内の電位腐食におよぼす影響が問題となる。本報は磁場化学ループを用いて測定した管内電位分布とその解析、誘起電位におよぼす磁束密度と平均塩流速の関係、Ni電極の磁場中での分極特性等の結果を示すものであり、これらは磁場中での分極特性等の結果を示すものであり、これらは磁場中での腐食挙動を解明する基礎データとなる。管内電位分布に関しては、SUS-316:HTS(NaNO$$_{3}$$-KNO$$_{3}$$-NaNO$$_{2}$$)系において金属配管の短絡効果は無視出来、絶縁体とみなせること、管内誘起電位は、流速分布と磁束密度にのみ依存することが明らかとなった。分極特性に関しては、磁場による誘起電位によっても、外部電源によっても過電圧が+-50mV以下の範囲では同一起電力に対して同一電流が流れるとの興味ある結果が得られた。

報告書

Single-fluid-Type Accelerator Molten-Salt Breeder(AMSB)

古川 和男; 塚田 甲子男*

JAERI-M 83-050, 43 Pages, 1983/03

JAERI-M-83-050.pdf:1.05MB

溶融塩ターゲットとブランケツトを加速器増殖炉に利用することが検討された。この塩の中にはThF$$_{4}$$,UF$$_{4}$$が高い濃度で含まれる。この方式の利点は、ターゲットの製作、設計、照射損傷、熱除去、安全性、経済性に関連する。LiF-BeF$$_{2}$$-ThF$$_{4}$$,LiF-NaF-ThF$$_{4}$$,LiF-BeF$$_{2}$$-UF$$_{4}$$などをターゲット・ブランケット兼用で使うならば、予期以上の中性子発生効率がえられることが、ニュトロニックスから示された。この加速器溶融塩増殖炉(AMSB)の概要、特性、炉化学問題点が紹介された。また、エネルギー戦略上の位置付け、特にトリウムサイクル実現化における貢献などか諭じられた。

論文

Structural analysis of molten NaNO$$_{2}$$

大野 英雄; 五十嵐 一男*; 岩館 泰彦*; 新島 高幸*; 古川 和男; 持永 純一*

1st Int. Symp. on Molten Salt Chemistry, J-204, p.345 - 348, 1983/00

溶触NaNO$$_{2}$$の構造についてX線回折法を用い詳細な測定解析を行い、すでに報告されているX線および中性子線解析結果と比較し、検討した。1個のNO$$_{2}$$$$^{-}$$イオンの近傍には約2個のNa$$^{+}$$イオンが存在し、最近接Na-N,Na-OおよびNa-Na原子対の原子間距離は、それぞれ2.50,2.35および3.90$AA$であった。本研究により、パルス中性子線回折法で得られたNa-N原子間距離2.178$AA$は短すぎることが明らかとなった。Na-N距離=2.50$AA$はNa$$^{+}$$-NO$$_{2}$$$$^{-}$$イオン間の様々な幾何学的配置における静電ポテンシャルエネルギーの考察からも矛盾しない値である。

論文

Polarization due to magnetic fields in the flowing molten salt

恒川 紘一*; 加藤 義夫; 古川 和男; 河村 和孝*

電気化学及び工業物理化学, 51(12), p.900 - 904, 1983/00

核融合炉ブランケット冷却材として溶融塩を用いる場合の腐食挙動に対する基礎実験を、溶融塩磁場化学試験ループにより行った。磁場により、溶融塩流中に発生する管内誘起電圧の金属配管による短絡効果は、無視できることが理論的に示される。そこで磁場による誘起電圧の分極特性と、外部回路から電圧を印加した場合の分極特性を比較するため、テストセクションをパイレックスガラス管としNi電極を封入して測定した。溶融塩はHTS(NaNO$$_{3}$$-KNO$$_{3}$$-NaNO$$_{2}$$)である。その結果過電圧が$$pm$$50mVの範囲において両者は測定精度内で一致した。アノード電流及びカリード電流は、塩平均流速Va(1.5$$<$$Va$$<$$2.1ms$$^{-}$$$$^{1}$$)に依存せず、塩温度に依存する。これらの結果から、溶融塩HTSに関しては、過電圧の比較的小さな範囲では、磁場による腐食挙動は磁場による誘起電圧と同等の電圧を外部から印加してもシミュレーションできることを示した。

論文

Structural analyses of molten R$$_{2}$$SO$$_{4}$$,R=Li,Na,K,Cs and Ag

三宅 通博*; 鈴木 喬*; 森川 日出貴*; 大野 英雄; 古川 和男

First Inter.Symp.on Molten Salt Chem.Technol.,J-207, p.354 - 357, 1983/00

溶融アルカリ硫酸塩R$$_{2}$$SO$$_{4}$$(R=Li,Na,K,CsおよびAg)の構造を、融点直上におけるX線解析法により考察した。これらすべての溶融塩において、結晶状態で存在するSO$$_{4}$$四面体が溶融状態においても存在することが明らかとなった。溶融Na$$_{2}$$SO$$_{4}$$,K$$_{2}$$SO$$_{4}$$およびCs$$_{2}$$SO$$_{4}$$においては、カチオンは主としてSO$$_{4}$$四面体の頂点あるいは面位置に存在する確率が高いことを示している。一方、溶融Ag$$_{2}$$SO$$_{4}$$においては、カチオンの存在確率が高い位置はSO$$_{4}$$四面体の頂点あるいは積位置である。溶融Na$$_{2}$$SO$$_{4}$$,K$$_{2}$$SO$$_{4}$$,Cs$$_{2}$$SO$$_{4}$$およびAg$$_{2}$$SO$$_{4}$$におけるイオンの長距離配列はCaF$$_{2}$$型に類似(Ca位置にSO$$_{4}$$、F位置にカチオン)しており、溶融Li$$_{2}$$SO$$_{4}$$の場合はTiO$$_{2}$$型配置に類似(いづれも$$gamma$$=10$AA$以内における考察ではあるが)していることが明らかとなった。

論文

Comments on transport phenomena of ionic liquids

大野 英雄; 古川 和男

First Inter.Symp.on Molten Salt Chem.Technol.,J-315, p.449 - 452, 1983/00

イオン性液体中でのイオンの分極・変形効果(可変形イオン模型-deformable ion modelと呼んでいる)は、アニオン・カチオン半径の和(r$$_{c}$$+r$$_{a}$$)およびそれらの比(r$$_{c}$$/r$$_{a}$$)とならんでアルカリハロゲン化物液体の構造・物性を支配する重要因子の一つである。すでに、融点における体積変化ならびに動径分布函数の第1ピーク位置に関して、イオンの分極・変形効果の重要性を証明してきた。本稿では、イオン性液体の動的挙動を最もよく代表し、また測定精度が高い電気伝導度に関して、最近の新しいデータをもとに考察を試みた。

論文

Thermal diffusivity measurement of molten salts by use of a simple ceramic cell

加藤 義夫; 古川 和男; 荒木 信幸*; 小林 清志*

High Temperatures-High Pressures, 15, p.191 - 198, 1983/00

溶融塩流に磁場が印加された場合の、管内誘起電圧の検討を、溶融塩ループを用いて行った。これは今後腐食挙動を解析するための基礎データとなるものである。SUS316 2インチ配管(内径54mm)の強制循環型溶融塩ループ(溶融塩:HTS[NaNO$$_{3}$$-KNO$$_{3}$$-NaNO$$_{2}$$])に、電磁石により塩流に直交して磁場を加えた場合の、塩中に誘起する電圧を高絶線可動ブローブにより測定した。結果は測定精度内で理論値と一致した。管璧近傍(r=26mm)における磁場誘起電圧Uを、磁束密度$$beta$$及び塩平均流速Vaをパラメータとして測定したが、Uは$$beta$$、Vaに対して直線関係にあり、たとえば$$beta$$=0.4T、Va=1.0ms$$^{-}$$$$^{1}$$の場合、管軸中心に対しU=$$pm$$10mVであった。実験においてStuart数は最大5.34$$times$$10$$^{-}$$$$^{4}$$であったが、磁場による流体力学的効果は認められなかった。

論文

X-ray diffraction analysis of molten potassium bromide

大野 英雄; 古川 和男; 高木 隆三*; 五十嵐 一男*; 持永 純一*

J.Chem.Soc.,Faraday Trans.,1, 79, p.463 - 471, 1983/00

溶融塩の物性データ予測法を確立するには、その構造論的知見が必要である。本研究ではX線回折および計算機実験(molecular dynamics法-shell model)を行い、溶融KBrの構造を解析した。これらの結果は、ペアポテンシャルを用いた計算機実験は理論的にも不完全であるとの我々の主張(可変形イオン模型-deformable ion model)を裏付けるものであった。

論文

理論に支えられた溶融塩技術,続; イオン性液体構造模型・地球マントル・核融合炉・加速器溶融塩増殖炉など

古川 和男

金属物理セミナー, 6(1), p.11 - 23, 1983/00

溶融塩技術の基礎に関する研究およびその応用の現状に関して、サロン様に解説したものである。同名の解説を1977年に、さらに特に「イオン性液体構造」に関して書いたのを受けて、古川が21年前に提示した「可変形イオン模型」がようやく理解されるようになったことを示し、「実験事実」に対する警告の正しかったことを示した。前に示したLi-Na-Be-FによるMg-Ca-Si-O融体のシミュレーションは一層の保証をえて、地球マントル研究への応用が考えられつつある事を述べた。新しく提案を行った加速器溶融塩増殖炉の概要と、協力を望む研究課題を紹介した。この仕事はまた慣性閉込め核融合ハイブリッド溶融塩炉へと将来発展しうることも示した。これらはまた、科学が技術への応用と密接に関連することによって、活発かつ健全な発展をするものであることを例示したものでもある。

論文

PbO-SiO$$_{2}$$系ガラスおよび融体のX線構造解析

大野 英雄; 五十嵐 一男*; 高木 喜樹*; 虎渓 久良*; 古川 和男; 持永 純一*

日本金属学会誌, 47(2), p.132 - 141, 1983/00

PbO-SiO$$_{2}$$系は高濃度PbO(約90wt.%)組成までガラス状態が安定に存在する興味ある物質である。本稿では同一ロットから作成した試料を用い、ガラス状態および溶融状態のX線解析を行い、両者における構造の差異およびPbO量の変化に伴うガラス構造の変化について考察した。ガラス構造においては、Pb-O結合はPbO濃度の高い領域では共有性が強いが、SiO$$_{2}$$濃度を増加するにつれイオン性が増加する。溶融状態においてはPb-O共有結合による三次元的に拡がった綱目構造はかなり切断され、Pb原子はPb$$^{2}$$$$^{+}$$イオンとなり自由に動きやすくなる確率がガラス状態よりも増加すると考えられる。これらの結果はPbO-B$$_{2}$$O$$_{3}$$系の結果と一致している。

論文

Structural analysis of molten Na$$_{2}$$BeF$$_{4}$$ and NaBeF$$_{3}$$ by X-ray diffraction

梅咲 則正*; 大野 英雄; 岩本 信也*; 古川 和男

J.Chem.Soc.,Faraday Trans.,I, 78, p.2051 - 2058, 1982/00

Na$$_{2}$$BeF$$_{4}$$およびNaBeF$$_{3}$$融体のX線解析を行い、動径分布凾数を求め、それらの液体構造を考察した。結晶状態に存在する〔BeF$$_{4}$$〕基は液体状態でも安定に存在する。溶融Na$$_{2}$$BeF$$_{4}$$中には独立したBeF$$_{4}$$$$^{2}$$$$^{-}$$イオンが存在しているが、溶融NaBeF$$_{3}$$中には1個のフッ素を頂点共有したBe$$_{2}$$F$$_{7}$$$$^{3}$$$$^{-}$$イオンが、かなり多く存在している。これらの陰イオンのまわりのNa$$^{+}$$イオンの配置も考察した。さらにNaF-BeF$$_{2}$$系融体とCaO-SiO$$_{2}$$系融体は、分子容、粘性係数、電気伝導度等の諸物性値に相応状態原理が成立することから、それらの液体構造も類似しているであろうと予測[K.Furukawa and H.Ohno:Trans.JIM.,19(1979)553]していたが、すでに発表されているCaSiO$$_{3}$$融体の構造とNaBeF$$_{3}$$融体の構造を直接比較し、その類似性を証明した。

論文

Structural analysis of molten LiBr

大野 英雄; 古川 和男; 五十嵐 一男*; 持永 純一*

J.Chem.Soc.,Faraday Trans.,I, 78(5), p.1555 - 1560, 1982/00

溶融塩の物性データ予測法を確立するには、その構造理論的知見が必要である。本研究では、詳細なX線回析実験を行ない、溶融LiBrの構造を解析した。最近接Li-Br間距離は0.265nmとなり、計算機実験で得られた値0.24nmより僅かに大きな値となる。この傾向はすべてのアルカリハライド液体に共通であり、pair potentialを用いた計算機実験が理論的にまだ不十分であること裏付ける結果である。また最近接Li-Br対の数は約3.8個となり、Levyら(ORNU)の結果(約5個)と異なるが、これはLevyらの測定にはかなりの誤差が含まれるためであろう。またこれは、古川の理論的予言(1961)を裏付ける結果である。

論文

Diffusivity and permeability of hydrogen in molybdenum

勝田 博司; R.B.McLellan*; 古川 和男

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 43(6), p.533 - 538, 1982/00

 被引用回数:38 パーセンタイル:88.07(Chemistry, Multidisciplinary)

電子ビーム溶解と粉末冶金法により作製したMo板(約0.2mm厚)について、Permeation Time-Lag法により水素の拡散係数と透過係数を測定した。試験片による差はなく、透過係数と溶解度(透過係数と拡散係数の比より求める)は過去のデーターと一致したが、拡散係数は,その活性化エネルギーが10.6kj/molと低く、過去のそれの数分の1のものであった。これは過去の拡散係数の測定が放出法によりなされており、長時間を要したため、測定中に酸化膜が生成したことによるものと推定された(今回は数秒内に測定されている)。これに基き、金属中の水素拡散係数の活性化エネルギーを整理した所、bcc金属に対しては0.1eV、fcc金属に対しては0.3~0.6eVが予想された。

論文

イオン性融体の密度推定法

古川 和男; 大野 英雄; 高木 喜樹*

日本化学会誌, (6), p.942 - 946, 1982/00

溶融塩のエネルギー工学への利用をはかる場合、その密度は最も基本的な物性値の一つである。液体の密度はその構造と密接な関連があり、今まで液体構造に関する情報が不足しており密度推定等は困難であった。しかし最近のX線あるいは中性子線回析実験等による溶融塩構造化学に関する研究の進歩により密度推定が可能となった。本論文では、融点Tmにおける分子容Vmを各構成イオンの最密充填させたと仮定して求めた理論的イオンモル体積Vi,電子分極率$$alpha$$i,ならびに電荷Ziおよびイオン半径riの比Zi/riを用い解析した。錯イオンを形成しない単純イオンからなる溶融塩は$$pm$$10%以内の巾で最適化曲線の上によく集まり、密度推定に利用できると思われる。しかし、錯イオンを形成する場合は複雑で、錯イオンの実効体積ならびに有効な電子分極率の評価にはさらに検討を要する。

論文

加速器溶融塩増殖炉の炉化学的考察

古川 和男; 加藤 義夫; 大野 英雄; 大道 敏彦

日本化学会誌, (6), p.1092 - 1099, 1982/00

溶融弗化物は単層で、核反応媒体・熱媒体および化学処理媒体を兼ねることができる。この特長を利用して、例えば、$$^{7}$$LiF-BeF$$_{2}$$-ThF$$_{4}$$塩をターゲットおよびブランケットとする加速器溶融塩増殖炉AMSBが提案されたが、ここではその炉化学的考察を詳細に行ったものである。標準式AMSBは核反応により生ずる廃棄物の量および濃度が充分小さく、化学的に充分処理できるであろう。さらにこれに0.3~0.8mol%の$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{3}$$OF$$_{4}$$を加えた変利得式AMSBにおいても、廃棄物の増加は僅かであって、設計可能と考えられる。しかも、これは直接溶融塩発電炉MSCRにターゲット塩を供給使用できるような、燃料サイクルを構成できるであろう。これにより、単純かつ合理的なトリウムエネルギー利用体系が構成できるであろう。

論文

溶融アルカリハロゲン化物の構造

大野 英雄; 古川 和男

日本化学会誌, (6), p.934 - 941, 1982/00

本論文は回析実験から求められた溶融アルカリハライドの構造(我々が最近X線回析法で行なった未発表の研究を含む)に関し、計算機実験結果との比較ならびに安定同位元素を利用した中性子線回析法の問題点等をのべたものである。動径分布函数における第一ピーク位置は、X線あるいは中性子線回析結果と計算機実験結果では僅かではあるが明きらかな差(0.1~0.3$AA)$が存在する。これは、イオンがお互いに近づきあった付近で、electron-shellに非対称的な変形(液体の本質を示す)がおこっているためと考えられ、球対称を維持したまま中心の偏極(分極)しうるelectron-shellを仮想するだけでは十分でないことを示している。安定同位元素を利用した中性子線回析法はX線回析法では得にくい、部分相関函数を直接求めることができるが、現在得られている結果には誤差が多く含まれているものもあり、精度をあげた再測定が必要と考えられる。

論文

溶融トリフルオロベリリウム酸アルカリ中のアルカリイオンとフッ化物イオンの自己拡散

綱脇 恵章*; 大野 英雄; 勝田 博司; 古川 和男

日本化学会誌, 6, p.956 - 960, 1982/00

$$^{2}$$$$^{4}$$Na,$$^{1}$$$$^{8}$$Fをトレーサーとする毛細管浸漬法により、溶融NaBeF$$_{3}$$(融点372$$^{circ}$$C)中のナトリウム、フッ素の自己拡散係数D(m$$^{2}$$,sec$$^{-}$$$$^{1}$$)の測定を行い、次の結果を得た。DNa=7.80$$times$$10$$^{-}$$$$^{7}$$exp〔(-4.2$$pm$$5.6)$$times$$10$$^{3}$$/RT〕(420~560$$^{circ}$$C) DF=4.93$$times$$10$$^{-}$$$$^{4}$$exp〔(-79.6$$pm$$6.5)$$times$$10$$^{3}$$/RT〕(440~600$$^{circ}$$C)Rの単位はJ.mol$$^{-}$$$$^{1}$$.K$$^{-}$$$$^{1}$$である。この結果は、溶融LiBeF$$_{4}$$,LiBeF$$_{3}$$中のリチウム、フッ素の結果と同様な傾向を示す。これはすでに報告しているフッ素の交換と回転を伴う拡散機構模型と矛盾しないと言える。

論文

Li$$_{2}$$BeF$$_{4}$$の核磁気緩和

松尾 徹*; 鈴木 秀次*; 大野 英雄; 古川 和男

日本化学会誌, 6, p.892 - 899, 1982/00

Li$$_{2}$$BeF$$_{4}$$の固相および液相において、$$^{7}$$Liと$$^{1}$$$$^{9}$$Fのパルス法による核スピン-格子緩和時間Tiの測定、また、磁場掃引法により共鳴吸収波形の測定を行なった。固相における$$^{7}$$Liについては、拡散の活性化エネルギーはE=12.8kcal/molとなり、$$^{1}$$$$^{9}$$Fについては〔BeF$$_{4}$$$$^{2}$$$$^{-}$$錯イオンの回転の活性化が起こり、E=28.4kcal/molが得られた。液相においては、$$^{1}$$$$^{9}$$FのTiの振舞いにはTi極少が表われる。これは〔BeF$$_{4}$$$$^{2}$$$$^{-}$$錯イオンからFが相互交換または熱活性化により離脱することが主な原因であろう。その離脱頻度はほぼ1/2=2$$times$$10$$^{1}$$$$^{5}$$exp(-27/RT)である。融点直下の固相および液相における$$^{1}$$$$^{9}$$Fの吸収線幅はほぼ同一である。これは液相において〔BeF$$_{4}$$$$^{2}$$$$^{-}$$錯イオンは分解せず、完全に3次元的な自由回転が起きていないことを示している。

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