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論文

Adsorption of Nb, Ta and Pa on anion-exchanger in HF and HF/HNO$$_{3}$$ solutions; Model experiments for the chemical study of Db

笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 當銘 勇人*; 塚田 和明; 秋山 和彦*; 吉村 崇*; 永目 諭一郎

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 279(2), p.371 - 376, 2009/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:31.4(Chemistry, Analytical)

105番元素Db(ドブニウム)の陰イオン交換実験を行うために、その基礎実験としてDbと同じ5族元素であるNb, Ta及び擬5族元素PaのHF, HF/HNO$$_{3}$$水溶液系における陰イオン交換挙動をバッチ法で調べた。F$$^{-}$$及びNO$$_{3}$$$$^{-}$$イオン濃度を関数として、これら元素の陰イオン交換における分配係数を測定した結果、それぞれの元素が明確に異なる陰イオン交換挙動を示すことがわかった。これらの結果をもとにそれぞれの元素のフッ化物錯形成の様子を議論するとともにDbのフッ化物錯形成を調べるための実験条件を提案することができた。

論文

Startup of superheavy element chemistry at RIKEN

羽場 宏光*; 秋山 隆宏*; 加治 大哉*; 菊永 英寿*; 栗林 隆宏*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; 大江 一弘*; 佐藤 望*; 篠原 厚*; et al.

European Physical Journal D, 45(1), p.81 - 86, 2007/10

 被引用回数:9 パーセンタイル:50.64(Optics)

理研における超重元素化学の立ち上げ状況について紹介する。理研線形加速器に付設された気体充填型反跳分離器(GARIS)とガスジェット搬送装置を組合せたシステムを新たに整備し、$$^{169}$$Tm($$^{40}$$Ar,3n), $$^{208}$$Pb($$^{40}$$Ar,3n)反応で合成した$$^{206}$$Fr, $$^{245}$$Fmを用いてシステムのテストを行った。GARISにより分離した後ガスジェット搬送したこれらの核種のアルファ線を回転円盤型測定装置を用いて同定した。ガスジェット効率はビーム電流に依存せず、80%以上であった。また、理研K70AVFサイクロトロンにおいてもガスジェット結合型超重元素製造チェンバーを整備した。それぞれ$$^{238}$$U($$^{22}$$Ne,5n), $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応で合成した$$^{255}$$No, $$^{261}$$Rfのガスジェット搬送実験を行った。

論文

R&D activity of SAGBO avoidance for the CS insert fabrication

杉本 誠; 礒野 高明; 小泉 徳潔; 中嶋 秀夫; 加藤 崇; 濱田 一弥; 布谷 嘉彦; 松井 邦浩; 澤田 健治*; 高橋 良和; et al.

IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 9(2), p.636 - 639, 1999/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.5(Engineering, Electrical & Electronic)

CSインサート・コイル製造のため、応力下酸化割れ(SAGBO,Stress Accelerated Grain Boundary Oxidation)を回避するためのR&Dを、短試験片を用いて行った。この結果について報告する。短試験片でのSAGBO発生試験では、導体に施工されたクロム・メッキの有無ならびに、溶接箇所により、SAGBO割れの発生がみられた。これに回避するための溶接箇所の変更を行い、かつCSインサート製造工程をすべて反映したサンプルを製作した。本サンプルにてSAGBO発生実験を行い、SAGBO割れを発生することなく、CSインサートの熱処理が可能であることを実証した。

口頭

HDEHPを用いた三価重アクチニドの溶媒抽出挙動

高山 玲央奈*; 大江 一弘*; 小森 有希子*; 藤沢 弘幸*; 栗山 亜依*; 菊谷 有希*; 菊永 英寿*; 笠松 良崇*; 吉村 崇*; 高橋 成人*; et al.

no journal, , 

本研究では、HDEHP(Di(2-ethylhexyl) phosphoric acid)を抽出剤として三価のアクチニド(Ac, Am, Cm, Cf, Es, Fm)並びにランタノイドの抽出定数($$it K$$$$_{ex}$$)に関して系統的な比較を行った。$$^{241}$$Am, $$^{243}$$Cm, $$^{249}$$Cf, $$^{253}$$Es, $$^{144}$$Pmトレーサー並びにPmを除くランタニド混合溶液を用いてそれぞれの$$it K$$$$_{ex}$$を決定した。また、大阪大学核物理研究センターのAVFサイクロトロンにおいて$$^{238}$$U($$^{16}$$O, 4n)反応によって合成した$$^{250}$$Fm(半減期30分)を用いて、その$$it K$$$$_{ex}$$を測定した。ランタノイドとアクチノイドの$$it K$$$$_{ex}$$は直線的に増加せず、段階状のテトラド効果を示すことがわかった。また、Am, Cm, Cf並びにEsの$$it K$$$$_{ex}$$はそれぞれイオン半径が同程度のランタノイド元素とほぼ同じ値を持つ一方で、Fmの$$it K$$$$_{ex}$$はイオン半径の近いDyの$$it K$$$$_{ex}$$より明らかに小さいことを見いだした。

口頭

Aliquat 336-塩酸系での5価及び6価のモリブデン,タングステンの溶媒抽出挙動

横北 卓也*; 小森 有希子*; 菊谷 有希*; 木野 愛子*; 塩原 直也*; 笠松 良崇*; 吉村 崇*; 高橋 成人*; 大江 一弘; 篠原 厚*

no journal, , 

106番元素シーボーギウム(Sg)の酸化還元挙動の研究に向け、模擬実験として同族元素であるモリブデン(Mo)及びタングステン(W)の5価及び6価の溶媒抽出挙動を調べた。0.05M Aliquat 336-クロロホルム溶液を有機相として用い、Moの分配比の塩酸濃度依存性を調べたところ、4M以上の塩酸で5価のMoの分配比の方が6価のMoの分配比より大きくなった。このことから5価のMoの方が陰イオン錯体を形成しやすいということが考えられ、この条件で価数の違いを溶媒抽出により確認できることがわかった。また、6価Moを電解により還元した5価のMoと、塩化モリブデン(V)を用いた5価のMoの溶媒抽出挙動が一致したため、電解によって還元されたことを溶媒抽出によって確認できるということが示唆された。

口頭

Extraction behavior of Mo(VI), Mo(V), W(VI), and W(V) from HCl solutions by Aliquat 336

横北 卓也*; 大江 一弘; 小森 有希子*; 菊谷 有希*; 木野 愛子*; 中村 宏平*; 笠松 良崇*; 高橋 成人*; 吉村 崇*; 高宮 幸一*; et al.

no journal, , 

106番元素シーボーギウム(Sg)の酸化還元挙動を調べることを目的に研究を進めている。Sgは生成量が非常に少ないことから、ボルタンメトリーによる酸化還元実験を行うことができないため、酸化数の変化を化学分離挙動の変化から調べる必要がある。今回、同族元素であるモリブデン(Mo)及びタングステン(W)を用い、模擬実験として5価及び6価のMo, Wの溶媒抽出挙動を調べた。実験にはマクロ量のMo, Wを用い、水相には塩酸水溶液を、有機相にはAliquat336-クロロホルム溶液を用いた。また、6価Mo及びWとして、キャリアーフリーのトレーサー($$^{99}$$Mo及び$$^{181}$$W)も使用した。この実験の結果、5価Mo, Wの分配比は、両方とも6価のものより大きく、この抽出系で酸化数の変化を調べられる可能性があることがわかった。また、キャリアーフリーの6価Mo及びWの抽出挙動は、6-11M HClにおいてマクロ量での結果と一致し、この塩酸濃度範囲がSg実験に適切であることがわかった。

口頭

Mechanistic study on radiation-induced graft polymerization into a fluorinated polymer film

Ko, B.-S.*; 長谷川 伸; 濱田 崇; 吉村 公男; 前川 康成

no journal, , 

The mechanism of radiation-induced graft polymerization (RGP) have been investigated through swelling-induced detachment phenomenon of graft-polymers from poly(ethylene-co-tetrafluoroethylene) films, prepared using various styrene/solvent mixture. This method newly provides various properties of graft polymers, such as number-average molecular weights (Mn), weight-average molecular weights (Mw), polymer distribution index (PDI: 1.9-2.5), and a number of graft polymers (${it N}$${it $rho$}$: 7.5 $$times$$ 10$$^{17}$$-1.4 $$times$$ 10$$^{18}$$ g$$^{-1}$$). These results reveal that the effect of monomer concentration is not significant on the RGP kinetics; however, the polarity of the solvents affects the RGP kinetics. Namely, poor solvents delayed initiation of polymerization and induced "gel-effect" significantly, resulting in faster kinetics of RGP.

口頭

放射線グラフト型アニオン電解質膜のアルカリ溶液中での分解挙動

竹内 航太*; 濱田 崇; 吉村 公男; 廣木 章博; 前川 康成

no journal, , 

電極触媒に高価な白金を用いないアルカリ型固体高分子燃料電池の実現には、その構成材料であるアニオン伝導電解質膜(AEM)のアルカリ耐性の大幅な向上が必須となっている。本研究では、グラフト型AEMのアルカリ中での劣化機構の解明を目的に、80$$^{circ}$$C、1M水酸化カリウム水溶液中でのAEMのイオン伝導度、含水率及び機械特性(破断強度、破断伸度)の変化を調べた。エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)を基材として、放射線グラフト重合、4級化、イオン交換反応により、有機強塩基である水酸化テトラアルキルアンモニウムを有するグラフト型AEM(ETFE-AEM)を合成した。上記アルカリ水溶液中おいて、ETFE-AEMのイオン伝導度、含水率及び膜重量がほとんど変化しないのに対し、その破断強度、破断伸度は浸漬時間とともに減少した。この結果から、AEMのアルカリ水溶液中での劣化は、従来考えられているアニオン交換基の分解でなく、強塩基性アニオン交換基の水酸化物イオンの高い求核性によるETFEの分解に起因する可能性が示唆された。

口頭

アスタチンの酸化還元と溶媒抽出挙動

豊嶋 厚史; 神田 晃充*; 池田 卓海*; 吉村 崇*; 篠原 厚*; 矢納 慎也*; 小森 有希子*; 羽場 宏光*

no journal, , 

放射性元素であるアスタチン(At)は、水溶液中において幾つかの酸化状態を取ると考えられているが、それぞれの価数や化学種についての実験的情報は得られていない。そこで本研究では、酸化還元剤ならびに電解法を用いたAtの酸化還元について検討した。$$^{209}$$Bi($$alpha$$, 2${it n}$)$$^{211}$$At反応によって半減期7.2時間の$$^{211}$$Atを合成し、Bi標的からAtを蒸留分離した後、1.0M HClO$${_4}$$水溶液系で酸化還元を行った。酸化還元剤を用いた実験では、HClO$${_4}$$と酸化還元剤を混合し、ヘキサンに溶解した0.1Mリン酸ビス(2-エチルヘキシル)との溶媒抽出を行った。電解法の場合では、1.0M HClO$${_4}$$水溶液でのフロー電解の後、同じ有機相を用いて溶媒抽出を行った。酸化還元剤を用いた場合、酸化剤、還元剤あるいは両者とも用いない場合で分配比がそれぞれ大きく異なった。これは本抽出系で酸化還元反応を観測できることを示している。一方、電解法では印加電圧を増減させても分配比は変化しなかった。電解直後に価数が元に戻っている可能性が考えられる。今後フロー電解クロマトグラフ法を用いて電解と分離を同時に行って酸化還元反応を検出する予定である。

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