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論文

Chemical form analysis of reaction products in Cs-adsorption on stainless steel by means of HAXPES and SEM/EDX

小畠 雅明; 岡根 哲夫; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 大和田 謙二; 小林 啓介*; 山上 浩志; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 498, p.387 - 394, 2018/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では、軽水炉原子炉の重大事故時におけるセシウム(Cs)吸着挙動を理解するために、Si濃度の異なるSUS304ステンレス鋼表面のCsの化学状態とその分布について、HAXPESおよびSEM/EDXによって調べた。その結果、Siが高濃度に分布する場所にCsが選択的に吸着されることが判明した。Cs生成物について、Siの含有量が低い場合には主としてCsFeSiO$$_{4}$$が生成されるが、Siの含有量が高い場合にはCsFeSiO$$_{4}$$に加えCs$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{5}$$とCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$も生成される。SS表面上の吸着プロセスで生成されたCs化合物の化学形態は、SSに最初に含まれるSiの濃度および化学状態と密接に相関している。

論文

NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$の逐次電荷不均化による悪魔の花; 悪魔の花を咲かせるIsingスピンの詳細と競合する相互作用の理解

大和田 謙二; 藤井 保彦; 村岡 次郎*; 中尾 裕則*; 村上 洋一*; 野田 幸男*; 大隅 寛幸*; 池田 直*; 菖蒲 敬久; 礒部 正彦*; et al.

放射光, 21(2), p.87 - 96, 2008/03

常圧下で電荷不均化を示すNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$の温度圧力相図上で「悪魔の花」が観測された。われわれは、X線構造解析的手法と電荷配列に敏感な共鳴X線回折法の相補利用により、低圧側と高圧側に現われる二つの基底状態の構造の関係を電荷配列も含めて明らかにした。その結果、二つの等価な電荷配列パターンがNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$におけるIsingスピンに対応し、それに付随する原子変位はIsingスピンに線型に結合したものであることがわかった。このことからNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$において、逐次電荷不均化による悪魔の花が実現されていると結論した。またわれわれは、競合する相互作用の起源がIsing spin-phonon結合によるものであると推測した。

論文

Structural relations between two ground states of NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$ under high pressure; A Synchrotron X-ray diffraction study

大和田 謙二; 藤井 保彦; 村岡 次郎*; 中尾 裕則*; 村上 洋一; 野田 幸男*; 大隅 寛幸*; 池田 直*; 菖蒲 敬久; 礒部 正彦*; et al.

Physical Review B, 76(9), p.094113_1 - 094113_10, 2007/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:60.08(Materials Science, Multidisciplinary)

ANNNI(Axial Next Nearest Neighbor Ising)物質,NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$の基底状態C$$_{1/4}$$,C$$_{0}$$相の構造的関係をX線回折で調べた。C$$_{0}$$相の構造はC$$_{1/4}$$相の4層(AAA'A')の一つ(AもしくはA')で説明できることがわかった。ただし、原子変位は27%にまで押さえられる。一方、電荷秩序は完全に起きている。このことは電荷格子結合定数が圧力によって変わっていることを示しており、悪魔の相図を生み出す競合する相互作用比の変化の起源を考えるうえで興味深い。

論文

Cu-Cr-Zr合金の強度特性に及ぼす熱処理条件の影響

青木 庄治*; 和田 正彦*; 山道 哲雄*; 毛利 憲介; 榎枝 幹男; 廣瀬 貴規; 鈴木 一彦

銅と銅合金, 45(1), p.125 - 130, 2006/08

ITERにおいてブランケット,ダイバータ等で代表されるITER真空容器内構造機器に使用される構造材料の一つとして、析出強化型銅合金であるクロムジルコニウム銅合金が検討されている。本合金は、溶体化処理と直後の焼き入れ冷却によりCr, Zrを過飽和固溶体化し、その後の時効処理により微細なCr, Zr系析出物を析出させる方法で、高強度を得ている。ブランケットの製作においては、析出強化済の本合金を部材としてそのまま使用するこれまでの使用方法とは異なり、強度の低下を招く高温下での異種材料接合処理を施す必要があるため、高強度を再び得るために新たにこれら一連の析出強化処理を製品に施す方法を採っている。しかし、製品であるがため焼き入れ速度の差異により本合金の強度が大幅に変化することが危惧されている。そこで、本研究では、本合金の性能を引き出すために必要となる熱処理条件を把握することを目的として、本合金における幅広い熱処理条件下での機械的特性及び導電率の特性変化の調査を実施した。具体的には、溶体化焼き入れ速度の条件を0.05K/s-141K/sで変化させ738Kの時効処理を施した試験片の各状態(溶体化時の過飽和固溶体化状態,時効時の時効析出状態)における導電率を測定するとともに引張試験により強度を測定した。その結果、溶体化焼き入れ速度が強度に極めて大きな影響を与えることが判明し、ブランケットの製品強度を保証するうえで溶体化焼き入れ速度の管理がいかに重要であるかが、改めて明確になった。

論文

Discovery of the "Devil's flower" in a charge-ordering system; Synchrotron X-ray diffraction study of NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$

大和田 謙二; 藤井 保彦; 中尾 裕則*; 村上 洋一*; 礒部 正彦*; 上田 寛*

Modern Physics Letters B, 20(5), p.199 - 214, 2006/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:79.14(Physics, Applied)

最近のNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$に関する放射光回折実験結果をレビューする。単斜晶シングルドメインからの共鳴X線回折はV$$^{4+}$$, V$$^{5+}$$イオンのコントラストを増幅し、その結果NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$${it T$_{c}$}$=35K以下における電荷秩序積層パターンをユニークに導いた。考えられる4つの電荷秩序パターンA, A', B, B'にもかかわらず、積層パターンはAAA'A'と決定された。A, A'をそれぞれISINGスピン($$uparrow$$, $$downarrow$$)と対応させれば高圧力下で発見された「悪魔の階段」的相転移,「悪魔の花」相図も自然に理解される。電荷秩序系において「悪魔の花」が発見されたのは初めてであり、そのような系においてISINGスピンの中身まで議論されたのは初めてである。

論文

Charge-order pattern of the low-temperature phase from a monoclinic single domain of NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$ uniquely determined by resonant X-ray scattering

大和田 謙二; 藤井 保彦; 勝木 裕也*; 村岡 次郎*; 中尾 裕則*; 村上 洋一; 澤 博*; 仁宮 恵美*; 礒部 正彦*; 上田 寛*

Physical Review Letters, 94(10), p.106401_1 - 106401_4, 2005/03

 被引用回数:24 パーセンタイル:24.56(Physics, Multidisciplinary)

共鳴X線散乱をNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$のT$$_{c}$$以下で現れる斜方晶ドメインに適用することで低温相の電荷秩序パターンをユニークにAAA'A'であると決定した。これらの結果により、A, A'をイジングスピンに対応させることができ、NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$のT$$_{c}$$における「悪魔の階段」的相転移を説明できるようになった。

報告書

還元条件下におけるチタンオ-バ-パックの耐食性に関する研究[1]

和田 隆太朗*; 西村 務*; 下郡 一利*; 井上 武*; 藤原 和雄*; 西本 英敏*; 小田 正彦*

PNC-TJ1058 97-005, 49 Pages, 1997/03

PNC-TJ1058-97-005.pdf:3.61MB

核不拡散をとりまく国際環境は大きく変化している。冷戦構造が崩壊し、核兵器国における核軍縮が進展する一方、国際的プルトニウム管理及び核物質防護に関する一層の充実が求められている。このような状況下で、今年度、以下の調査を行った。(1)国内外の核物質防護関連の動向調査・核物質防護に関するIAEAの動向IAEAが作成した「核物質防護に関する勧告(INFCIRC/225/Rev.3)」のガイダンス(指針と考察)(第1版)を調査した。・核物質防護関連の事件について核物質防護関連の事件については、昨年度に引き続き世界におけるテロ・ゲリラの動向、米国における核物質防護関連の事件及び我が国におけるテロ・ゲリラ関連事件の動向について調査した。(2)核物質防護関連の技術開発動向調査米国における核物質防護関連の技術開発の状況についてINMM会合等の資料を基にしてとりまとめた。(3)緊急時対応訓練の策定核物質防護関連事件の発生に備え、緊急時に的確な対応がとれるよう、緊急時措置要領に基づき、各種の侵入シナリオを想定した緊急時対応訓練モデル案を策定した。

報告書

還元条件下におけるチタンオ-バ-パックの耐食性に関する研究

和田 隆太朗*; 西村 務*; 下郡 一利*; 井上 武*; 藤原 和雄*; 西本 英敏*; 小田 正彦*

PNC-TJ1058 97-004, 179 Pages, 1997/03

PNC-TJ1058-97-004.pdf:13.94MB

チタンは高耐食性金属とオーバーパック候補材料の一つとされている。本研究では地下深部本来の環境とされる還元性環境における耐食性を明らかにすることを目的として50$$^{circ}C$$の脱気炭酸塩溶液含浸ベントナイト中において500時間までの浸漬試験、電気化学的試験を行い、チタンの還元性環境における腐食挙動を酸化性環境におけるそれと比較して評価した。不働態皮膜は還元性環境でも酸化性環境下と同じTiO2皮膜であったが青$$sim$$暗褐色の見るからに厚い皮膜が生じていた。腐食速度は0.01$$sim$$0.1$$mu$$A/cm2のオーダーで酸化性環境下よりかなり大きくなることが認められた。また、準耐食金属材料としての炭素鋼についても圧縮ベントナイト中における微生物共存下での耐腐食性を評価した。酸化性(大気開放)の人工海水中においては、炭素鋼の腐食挙動に及ぼす好気性細菌(鉄バクテリア:IB)単独添加の影響はベントナイト共存の有無に関わらず顕著には認められなかった。

口頭

Cu-Cr-Zr合金に及ぼす加工熱処理条件の影響

羽田 一彦; 西 宏; 廣瀬 貴規; 毛利 憲介; 青木 庄治*; 和田 正彦*; 山道 哲雄*

no journal, , 

ITER真空容器内構造機器に使用される構造材料の一つとして、析出強化型銅合金であるCu-Cr-Zr合金の使用が検討されている。本合金は溶体化処理後の焼き入れによりCr-Zrを固溶体化しその後時効処理により微細なCr-Zr析出物を析出させ高強度を得ているが、析出強化型であることからこのときの加工熱処理条件,特に溶体化焼き入れ速度の差異により、大幅に強度特性が変化することが危惧されている。そこで、本研究では、溶体化焼き入れ速度の条件を変化させ、その後時効処理を施した後、引張試験により強度を測定し、本銅合金に及ぼす溶体化焼き入れ速度条件等の影響を調査した。その結果、溶体化焼き入れ速度に関して1$$^{circ}$$C/sと10$$^{circ}$$C/sの間で時効処理後の引張強さが顕著に変化することが判明した。これにより、本合金を材料のみならずHIP等により熱履歴過程を経て部材として製作され、強度部材として溶体化熱処理を施す必要のある場合には、溶体化焼き入れ速度の確認が製品強度を保証するうえで重要であることが明確になった。

口頭

SUS304鋼のクリープ試験中に蓄積されたひずみと相変態

白木 厚寛*; 和田 巧*; 村田 純教*; 森永 正彦*; 高屋 茂; 小山 敏幸*

no journal, , 

高温構造材料として用いられるオーステナイト系ステンレス鋼SUS304では、500-650$$^{circ}$$Cにおけるクリープ試験材に強磁性相が生じることが知られているが、その変態機構は不明な点が多い。この現象を理解するには、組織自体のエネルギー変化を明らかにすることが有効であると考えられる。そこでまず本研究では、クリープ中に試料内に導入され、室温にもちきたされたひずみエネルギーを転位密度の測定により評価し、強磁性相出現との関連を調べた。その結果、ひずみエネルギーは、寿命比が0.2-0.6の範囲でほぼ一定であるもののクリープ試験時間の進行とともに単調に増加すること,炭化物周辺での局所的な転位密度の増加が認められることなどが明らかになった。また、寿命比0.2程度から強磁性相が出現することが報告されており、本研究の結果はクリープにより蓄積されたひずみと強磁性相の発生が直接的に関連することを示唆している。

口頭

硬X線光電子分光による軽水炉シビアアクシデント時のCs化学吸着状態の研究

小畠 雅明; 岡根 哲夫; 小林 啓介*; 大和田 謙二*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時のセシウム(Cs)の化学吸着挙動を明らかにするために、原子炉構造体を模擬したステンレス鋼へのCsの化学結合状態を硬X線光電子分光により調査した。試料表面に吸着したCsの化学状態が、試料中のSi濃度に依存して変化することがわかった。

口頭

福島第一原子力発電所(1F)周辺環境試料の化学状態分析のための硬X線光電子分光の高度化

小畠 雅明; 佐藤 志彦; 岡根 哲夫; 川崎 郁斗; 吉井 賢資; 福田 竜生; 逢坂 正彦; 大和田 謙二*

no journal, , 

福島第一原子力発電所周辺で採取された放射性微粒子などの環境試料に対する硬X線光電子分光法(HAXPES)による化学状態分析を可能にするために、イオンと電子の同軸照射による帯電中和技術を確立した。この技術を用いて、放射性微粒子の化学状態分析を実現した。

口頭

福島第一原発1号機由来の不溶性セシウム粒子中に含まれるセシウムの化学状態

佐藤 志彦; 小畠 雅明; 岡根 哲夫; 吉井 賢資; 福田 竜生; 川崎 郁斗; 逢坂 正彦; 大和田 謙二*; 末木 啓介*; 石井 達也*

no journal, , 

本研究では比較的表面領域に高感度であるHAXPESにより表層付近に存在する元素の化学状態を分析することで、粒子の生成過程を検討するための基礎情報を取得した。CsのHAXPESスペクトルから2つ化学形が確認された。1つはCs-Si-O-Fe系で、もう一つは0価に近い値であることが確認された。さらに一部のFeは0価に近い状態で存在することが認められた。これまでTypeBの粒子はCsなどの核燃料由来の物質が、グラスウールなどのケイ酸系断熱材に吸着し、熱がかかったことで溶融して粒子化したプロセスが想定されていたが、酸化数の低い状態が確認されたことで、還元的雰囲気の環境で生成した可能性が示唆された。

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