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論文

Electronic stopping power dependence of ion-track size in UO$$_{2}$$ irradiated with heavy ions in the energy range of $$sim$$1MeV/u

石川 法人; 園田 健*; 澤部 孝史*; 須貝 宏行*; 左高 正雄*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.180 - 184, 2013/11

 被引用回数:12 パーセンタイル:17.36(Instruments & Instrumentation)

UO$$_{2}$$中の高エネルギー核分裂片の通過に伴う照射損傷形態を予測するために、イオン加速器を利用した照射実験及び損傷寸法解析を行った。具体的には、イオントラックと呼ばれるイオンの軌跡に沿って形成される柱状の欠陥領域の寸法が、電子的阻止能(入射イオンからターゲットの電子系に伝達されるエネルギー密度)に対してどのように依存するかを解析した。これまで、10MeV/u程度の高いエネルギー領域のイオンが形成するイオントラックの寸法データは存在したが、核分裂片エネルギーに相当する約1MeV/uのエネルギー領域でのイオントラック寸法のデータは存在しなかった。そこで、本研究では、約1MeV/uのエネルギー領域で系統的なイオン照射実験を行い、透過型電子顕微鏡観察によって数nmオーダーのイオントラック寸法のデータを取得することができた。また、既存の理論モデルである熱スパイクモデル(イオンの通過による融解を想定したモデル)から予測される寸法より、明らかに小さいことがわかった。従来のモデルで想定してこなかった(融解直後の)再結晶化プロセスを考慮することで、従来モデルをUO$$_{2}$$にも拡張できる可能性を指摘した。

論文

X-ray study of radiation damage in UO$$_{2}$$ irradiated with high-energy heavy ions

石川 法人; 園田 健*; 岡本 芳浩; 澤部 孝史*; 竹ヶ原 圭介; 小杉 晋也*; 岩瀬 彰宏*

Journal of Nuclear Materials, 419(1-3), p.392 - 396, 2011/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:39.29(Materials Science, Multidisciplinary)

高エネルギー粒子照射環境下のUO$$_{2}$$における照射損傷モデルの検証を目的として、210-MeV Xeイオン照射したUO$$_{2}$$試料についてX線回折法、X線微細構造解析法を用いて結晶構造変化を評価し、イオン照射によるイオントラック損傷形成モデルに基づいて損傷蓄積挙動の解釈を試みた。その結果、nmサイズのイオントラック形成を反映して、10$$^{16}$$ions/m$$^{2}$$の比較的低照射量において明確な結晶構造劣化が観測されることがわかった。また、10$$^{19}$$ions/m$$^{2}$$の比較的高照射量に至るまで照射損傷が照射量に対して単調に増加し蓄積されることがわかり、イオントラック損傷がUO$$_{2}$$試料を埋め尽くして多重に重畳する高照射量においても結晶構造を維持していることがわかった。イオントラックの重畳度と結晶性劣化の関係を明らかにした。

論文

Study on the behavior of oxygen atoms in swift heavy ion irradiated CeO$$_{2}$$ by means of synchrotron radiation X-ray photoelectron spectroscopy

岩瀬 彰宏*; 大野 裕隆*; 石川 法人; 馬場 祐治; 平尾 法恵; 園田 健*; 木下 幹康*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 267(6), p.969 - 972, 2009/03

 被引用回数:24 パーセンタイル:10.77(Instruments & Instrumentation)

二酸化セリウム(CeO$$_{2}$$)に対する高エネルギー重イオンの照射効果を調べるため、CeO$$_{2}$$の焼結体に室温で200MeVのキセノンイオンを照射した。照射試料及び未照射試料について、X線光電子分光スペクトル(XPS)を測定した。XPSスペクトルを解析した結果、照射試料においては、セリウムの原子価状態の一部が4価から3価に変化していることがわかった。そこでイオンの照射量に対するCe$$^{3+}$$の生成量を定量的に調べた。その結果、セリウムの還元に対応する酸素原子のはじき出し量は、3%から5%であった。この値は、CeO$$_{2}$$と200MeVイオンの弾性衝突のみで説明するには大きすぎると考えられる。この結果は、200MeVのキセノンイオン照射によって誘起される電子励起の寄与によって酸素のはじき出しが起こることを示唆するものである。

論文

Clarification of the properties and accumulation effects of ion tracks in CeO$$_{2}$$

園田 健*; 木下 幹康*; 石川 法人; 左高 正雄; 知見 康弘; 大久保 成彰; 岩瀬 彰宏*; 安永 和史*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 266(12-13), p.2882 - 2886, 2008/06

 被引用回数:23 パーセンタイル:13(Instruments & Instrumentation)

高エネルギーイオン照射したCeO$$_{2}$$のイオントラック構造とその蓄積の効果を電子顕微鏡観察の手段を使って調べた。特に、FIB(集束イオンビーム:Focused Ion Beam)を用いることによって、照射方向の微細組織の深さ依存性について調べることができた。その結果、電子系に伝達されるエネルギー密度が、閾値16keV/nm以上のときにのみイオントラックが観測されることがわかった。また、高照射量領域でのイオントラックの蓄積が、照射表面の面粗度の上昇に寄与していることがわかった。

論文

Study on effects of swift heavy ion irradiation in cerium dioxide using synchrotron radiation X-ray absorption spectroscopy

大野 裕隆*; 岩瀬 彰宏*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 石川 法人; 馬場 祐治; 平尾 法恵; 園田 健*; 木下 幹康

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 266(12-13), p.3013 - 3017, 2008/06

 被引用回数:41 パーセンタイル:4.33(Instruments & Instrumentation)

200MeV Xeイオンを照射したCeO$$_{2}$$における照射損傷を広域X線吸収微細構造(EXAFS)測定及びX線光電子分光(XPS)測定により評価した。その結果、照射後にCeの周りの酸素欠損が生じていること,Ceの価数が+4から+3に変化していることが明らかになった。

論文

Study on effects of heavy ion irradiation on CeO$$_{2}$$ by using synchrotron radiation X-ray absorption spectroscopy; As a simulation study for radiation damage in high-burnup light water reactor fuels

大野 裕隆*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 石川 法人; 園田 健*; 木下 幹康*; 岩瀬 彰宏*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1043, p.179 - 183, 2008/00

200MeVのXeイオンを照射させたセリア薄膜に対して、照射効果をX線吸収分光によって調べた。それにより、Ceにおける酸素の配位数が照射により減少していることがわかり、また、Debye-Waller因子は増大していることがわかった。一方、Ce-O原子間距離は精度範囲以上の変化は観測されなかった。高密度の電子励起状態がセリアに与える影響を考察した。

論文

Study of irradiation induced restructuring of high burnup fuel; The New cross-over project (NXO) to study rim-structure formation

木下 幹康*; Geng, H. Y.*; Chen, Y.*; 金田 保則*; 岩沢 美佐子*; 大沼 敏治*; 園田 健*; 安永 和史*; 松村 晶*; 安田 和弘*; et al.

Proceedings of 2006 International Meeting on LWR Fuel Performance (TopFuel 2006) (CD-ROM), p.248 - 254, 2006/10

ニュー・クロスオーバー・プロジェクト(NXO)は、核燃料物質に対する核分裂放射線照射の影響を大学,国立・私立の研究所に渡る横断的な協力研究により検討している。加速器照射実験及び計算科学的手法を使用して、高燃焼度軽水炉燃料ペレットでリム構造を構成する機構を解明するためのシミュレーション研究が実施されている。加速器照射,高エネルギー電子線照射,核分裂エネルギー粒子線及び希ガス原子のイオン注入等が実施されている。照射試料としては、CeO$$_{2}$$を核燃料の模擬物質として使用した。最初の成果として、高エネルギー電子照射による平面構造形成、及び、高線量の高エネルギー粒子放射による結晶粒微細化に似た表面改質が観察された。第一原理及び分子動力学(MD)計算を用いた解析を実施し、UO$$_{2}$$とCeO$$_{2}$$の点欠陥形成エネルギー及び点欠陥を伴ったXe原子の相互作用についての情報が得られた。

論文

Formation and growth process of defect clusters in magnesia under ion irradiation

阿部 弘亨; 園田 健*; 木下 智見*; 楢本 洋

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 127-128, p.176 - 180, 1997/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:40.64

770K~1070K程度の高温でイオン照射により転位ループが形成された。電子照射の場合と比較して、低線量で転位ループが観察され、密度は照射量と共に増加し、高線量で一定値をとる傾向を示した。また転位ループ径は、照射時間に対して1/2~2/3乗(900K以上)、$$<$$1/4乗(900K以下)に比例し、電子照射と比較して成長速度が小さいことがわかった。カスケード内部あるいはその周辺部では点欠陥が密集しているため、転位ループの核形成頻度が高くなり、そのために転位ループの成長に寄与する点欠陥密度が減少し、成長速度は低くなると考えられる。

論文

Effects of concurrent irradiation with ions and electrons on accumulation process of damage cascades in silicon and germanium

阿部 弘亨; 木下 智見*; 傳田 康貴*; 園田 健*

Annu. Rep., HVEM LAB., Kyushu Univ., 0(17), p.17 - 18, 1993/00

原子炉内照射により、材料中には様々な欠陥が導入され、相乗して照射損傷が形成される。この相乗効果の理解には、加速器結合型電子顕微鏡は有用である。本研究では、九州大学の加速器結合型超高圧電子顕微鏡を用いて、SiとGe中のカスケード損傷蓄積過程の観察、および蓄積過程に及ぼす電子照射効果について明らかにした。イオン照射により、Si,Ge中には、白いドット状コントラストが観察された。これは、カスケード損傷に対応するものと考えられる。照射初期には、カスケード損傷は互いにオーバーラップすることにより、コントラストを呈することが判明した。また、同時電子照射により、カスケード損傷の蓄積は抑制されることが判明した。これは、電子照射により形成された点欠陥や、それらの照射誘起拡散などによるものであると考えられる。

論文

Effects of concurrent irradiation with ions and electrons on accumulation process of damage cascades in germanium and silicon

阿部 弘亨; 木下 智見*; 傳田 康貴*; 園田 健*

Proc. Jpn. Acad., Ser. B, 69(7), p.173 - 178, 1993/00

原子炉材料の照射損傷を評価するために、加速器結合型超高圧電子顕微鏡を用いた、イオン・電子同時照射を行い、カスケード損傷と点欠陥との相乗効果について明らかにした。イオン照射により、Si,Ge中には、カスケード損傷に対応した白いドット状コントラストが観察された。その密度は、照射時間とともに増大し、そしてある飽和値に達した。速度方程式を用いた解析により、カスケードはオーバーラップすることによりコントラストを呈すること、電子照射によってカスケードの蓄積が抑制されること、が判明した。同時電子照射により形成された点欠陥やその照射誘起拡散によって、カスケードが消滅することが示された。

口頭

新クロスオーバ研究「照射・高線量領域の材料挙動制御のための新しいエンジニアリング」,4; 加速器を用いた模擬実験技術の開発

左高 正雄; 石川 法人; 知見 康弘; 大久保 成彰; 園田 健*; 松村 晶*; 安田 和弘*; 安永 和史*; 椎山 謙一*; 阿部 弘亮*; et al.

no journal, , 

文部科学省受託研究である新クロスオーバ研究「照射・高線量領域の材料挙動制御のための新しいエンジニアリング」の進捗状況と今後の計画に関するシリーズ発表の一つとしての「加速器を用いた模擬実験技術の開発」についての発表を行う。軽水炉燃料の高燃焼度化に伴い発生するリム組織形成機構についての基礎的理解を得るため、原子力科学研究所タンデム加速器を用いて、原子炉内での核分裂による照射環境を模擬する技術・装置を開発しているが、その研究の進捗状況と今後の研究について報告する。

口頭

新クロスオーバー研究「照射・高線量領域の材料挙動制御のための新しいエンジニアリング」,5; 燃料模擬物質の照射組織の微細観察と分析

松村 晶*; 安田 和弘*; 安永 和史*; 椎山 謙一*; 園田 健*; 阿部 弘亨*; 岩井 岳夫*; 左高 正雄; 石川 法人; 知見 康弘; et al.

no journal, , 

文部科学省受託研究である新クロスオーバー研究「照射・高線量領域の材料挙動制御のための新しいエンジニアリング」の進捗状況と今後の計画に関するシリーズ発表の一つとして「燃料模擬物質の照射組織の微細観察と分析」についての発表を行う。軽水炉燃料の模擬材料としてのセリアへのイオン・電子線照射を行い、電子顕微鏡及び分光分析から微細組織変化に及ぼすさまざまな照射効果(照射欠陥蓄積過程,高密度電子励起過程,重畳効果、等)について検討を進めた結果について発表する。

口頭

Xe予注入したCeO$$_{2}$$における高密度電子励起による転位組織の回復

安永 和史*; 園田 健*; 安田 和弘*; 椎山 謙一*; 松村 晶*; 左高 正雄; 石川 法人; 知見 康弘; 大久保 成彰; 岩瀬 彰宏*; et al.

no journal, , 

高燃焼度の軽水炉燃料に生じるリム組織の形成機構に関する知見を得ることを目的としてCeO$$_{2}$$に対して加速器を用いて照射実験を行った。Xeを2at.%予注入した試料に対して、さらに高エネルギー重イオンを重畳照射することによってXe予注入領域の転位組織の再配列現象が確認された。予注入は、イオンインプランター(285keV)を用いて照射量1$$times$$10$$^{20}$$/m$$^{2}$$の条件で行った。Xe予注入領域を、210MeVのXeイオンが通過することに伴って、高密度電子励起を介して転位の再配列による回復が起きたと考えられる。

口頭

新クロスオーバ研究,7; 放射光を用いた核燃料模擬物質セリアの重イオン照射効果の研究

大野 裕隆*; 前田 修大*; 中川 将*; 図子 善大*; 岩瀬 彰宏*; 馬場 祐治; 平尾 法恵*; 石川 法人; 知見 康弘; 左高 正雄; et al.

no journal, , 

核燃料中の核分裂片による損傷を評価するために、UO$$_{2}$$の模擬物質CeO$$_{2}$$への重イオン照射効果をX線吸収分光法により評価した。3keV Ar照射実験及び放射光を利用したX線吸収分光測定の結果、照射によって弾性的はじき出しを介して酸素がはじき出され、Ceの電荷が4+から3+に変化することを明らかにした。

口頭

新クロスオーバ研究,6; 高燃焼度燃料を模擬したXe注入セラミックス中の高密度電子励起の効果

園田 健*; 石川 法人; 左高 正雄; 大久保 成彰; 安永 和史*; 安田 和弘*; 椎山 謙一*; 松村 晶*; 岩瀬 彰宏*; 木下 幹康*

no journal, , 

セラミックス燃料中に形成される高燃焼度組織の形成機構を解明することを目的として、燃料模擬物質CeO$$_{2}$$の照射効果の分離観察・評価を試みた。本研究では、イオントラック重畳による微細組織変化に関連する高密度電子励起効果,Xe予注入の効果を調べた。210MeV Xeイオンを高照射量まで照射することによって、高エネルギーイオン照射に伴う高密度電子励起効果によって形成されるイオントラックが重度に重なり合い、結果としてサブミクロンオーダーの寸法の微細粒が形成されることがわかった。また、Xe予注入によって、このような表面変化が促進されることがわかった。

口頭

計算科学と加速器による燃料挙動再現の現状

木下 幹康; Chen, Y.*; 園田 健*; 松村 晶*; 西浦 廉政*; 岩瀬 彰宏*; 中村 仁一

no journal, , 

高燃焼度燃料(UO$$_{2}$$)に見られる高燃焼度組織(リム組織)の形成メカニズムを解明することを目的として、加速器による照射実験と第一原理や分子動力学等を用いた計算科学を組合せた研究を新クロスオーバ研究として実施している。主な成果としては、希ガス原子の高濃度打ち込みと高エネルギーイオン照射の重畳照射により亜結晶粒の形成による細粒化を見いだした。また、計算科学においてはUO$$_{2}$$の原子間ポテンシャルの開発や点欠陥の形成エネルギー,電子状態,欠陥導入による格子定数の変化等を調査してデータベースを作成し、シミュレーションコードの開発を行っている。

口頭

Recovery and restructuring induced by fission energy ions in high burnup nuclear fuel

木下 幹康; 安永 和史*; 園田 健*; 岩瀬 彰宏*; 石川 法人; 左高 正雄; 安田 和弘*; 松村 晶*; Geng, H. Y.*; 一宮 尚志*; et al.

no journal, , 

新クロスオーバ研究で得られた成果概要を示す。高燃焼度燃料におけるセラミックス燃料の細粒化現象についてそのメカニズム解明とシミュレーション手法の開発をすすめている。主要な強調点は以下の2点である。(1)酸化ウランの模擬資料であるセリア(CeO$$_{2}$$)を用いて、イオンインプランターによる燃焼度の模擬、タンデム加速器による核分裂照射の模擬、の2つを組合せることによって細粒化の基礎過程である亜結晶の生成を実現した。(2)実燃料で観察される、上記細粒化の発生直前の事象である、酸素の再配置現象について、計算科学において検討をすすめた。過剰な酸素が存在する場合について(過化学量論組成について)第一原理計算では形成エネルギーの計算により秩序配列を再現することができた。加速分子動力学法では、過剰な酸素原子がクラスターをつくり、常温を含む低温でも高速に拡散運動することを初めて発見した。

口頭

Study on the microstructure of swift heavy ion irradiated CeO$$_{2}$$ by means of syncrotron radiation X-ray photoelectron spectroscopy and Ce K-edge EXAFS spectroscopy

岩瀬 彰宏*; 大野 裕隆*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 石川 法人; 馬場 祐治; 平尾 法恵; 園田 健*; 木下 幹康*

no journal, , 

原子力燃料高燃焼時の組織変化の機構解明の一環として、模擬物質酸化物セラミックスCeO$$_{2}$$の重イオン照射効果を放射光施設SPring-8でのX線光電子スペクトロスコピー(XPS),広域X線吸収微細構造(EXAFS)スペクトロスコピーを用いて研究した。前者からは、例えばCeの荷電状態を反映した電子の束縛状態変化を検知することができ、後者からは、例えばCe-Oの結合状態を反映した情報を得ることができる。照射後測定の結果、重イオン照射後にCeの電荷状態が+4から+3に変化していることを見いだした。照射に伴う酸素欠損が、Ceの電荷状態に影響を与えていると説明できる。CeのK吸収端での広域X線吸収微細構造(EXAFS)のスペクトルの解析結果からは、低照射量領域Ce-O間の結合が弱くなっていると考えられる。

口頭

新クロスオーバー研究(NXO),1; 高燃焼度燃料細粒化・リム組織形成シミュレーション研究の概要

木下 幹康; Chen, Y.*; 阿部 弘亨*; 西浦 廉政*; 松村 晶*; 岩瀬 彰宏*; 園田 健*; 左高 正雄; 蕪木 英雄; 中村 仁一

no journal, , 

本研究は原子力委員会の特命研究として放射線の影響についての理解を深めることを目的に原子力試験研究のなかで新クロスオーバー研究(NXO)として実施されている。発電炉で高燃焼度燃料に生じる組織変化(細粒化・リム組織)を対象に核分裂エネルギー粒子照射により材料内部に生じる損傷と回復のメカニズム解明を進めている。6機関(原子力機構,東京大学,電力中央研究所,九州大学,北海道大学,大阪府立大学)で研究を分担し、基礎的な平面欠陥形成や細粒化につき、計算科学(分子動力学)と加速器実験のシミュレーションで再現を試み一部成功した。9件のシリーズ発表を行うが、これらの研究の概要について講演する。

口頭

新クロスオーバー研究(NXO),9; 高燃焼度燃料細粒化・リム組織形成シミュレーション研究の現状と成果

Chen, Y.*; 金田 保則*; Geng, H. Y.*; Shang, J. C.*; 岩沢 美佐子*; 大沼 敏治*; 園田 健*; 一宮 尚志*; 鈴土 知明; 板倉 充洋; et al.

no journal, , 

新クロスオーバー研究の研究成果について、計算科学によるシミュレーション研究(第一原理電子論,分子動力学,統計力学・熱力学,メゾスコピック)の成果並びに、加速器によるシミュレーション実験の成果内容も含めてその概要を示す。また、今後の発展の方向と課題について述べる。

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