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報告書

超深地層研究所計画における地下水の地球化学に関する調査研究; 瑞浪層群・土岐花崗岩の地下水の地球化学特性データ集(2013年度)

大森 一秋; 長谷川 隆; 宗本 隆志; 増田 薫*; 青才 大介*; 乾 道春*; 岩月 輝希

JAEA-Data/Code 2014-019, 121 Pages, 2014/12

JAEA-Data-Code-2014-019.pdf:56.12MB

日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響を把握することを目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において2013年度に実施した地下水を対象とした地球化学調査によって得られたデータを取りまとめたものである。

報告書

超深地層研究所計画における地下水の地球化学に関する調査研究; 瑞浪層群・土岐花崗岩の地下水の地球化学特性データ集(2012年度)

大森 一秋; 新宮 信也*; 増田 薫*; 青才 大介*; 乾 道春*; 岩月 輝希

JAEA-Data/Code 2013-024, 284 Pages, 2014/03

JAEA-Data-Code-2013-024.pdf:34.27MB

日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響を把握することを目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2012年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データを取りまとめたものである。

論文

Use of ${it in-vitro}$ experimental results to model ${it in-situ}$ experiments; Bio-denitrification under geological disposal conditions

増田 薫*; 村上 裕*; 栗本 宜孝*; 加藤 修*; 加藤 晃*; 本田 明

SpringerPlus (Internet), 2, p.339_1 - 339_13, 2013/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:89.85(Multidisciplinary Sciences)

使用済み燃料の再処理から発生する低レベル放射性廃棄物には硝酸塩を含むものがある。硝酸塩は可溶性の塩として存在し、微生物により還元され得る。本研究では、地層処分に対応する深部地下環境に存在し得るモデル有機物を用いた試験管実験が実施された。反応モデルが開発され、深部地下環境において実際の地下水と微生物を用いた実験結果の解析に用いられることにより検証された。解析結果は実験結果と良好な相関を示し、地層処分システムにおける微生物が介在する硝酸還元を理解することに寄与する。

報告書

超深地層研究所計画における地下水の地球化学に関する調査研究; 瑞浪層群・土岐花崗岩の地下水の地球化学特性データ集(2011年度)

大森 一秋; 新宮 信也; 萩原 大樹; 増田 薫*; 飯塚 正俊*; 乾 道春*; 岩月 輝希

JAEA-Data/Code 2013-001, 330 Pages, 2013/05

JAEA-Data-Code-2013-001.pdf:23.85MB

日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響を把握することを目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2011年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データをとりまとめたものである。データのトレーサビリティーを確保するため、試料採取場所,試料採取時間,採取方法及び分析方法などを示し、あわせてデータの品質管理方法について示した。

報告書

超深地層研究所計画における地下水の地球化学に関する調査研究; 瑞浪層群・土岐花崗岩の地下水の地球化学特性データ集(2010年度)

新宮 信也; 萩原 大樹; 増田 薫*; 飯塚 正俊*; 乾 道春*; 水野 崇

JAEA-Data/Code 2012-003, 50 Pages, 2012/06

JAEA-Data-Code-2012-003.pdf:4.61MB
JAEA-Data-Code-2012-003-appendix(CD-ROM).zip:226.3MB

日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響を把握することを目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2010年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データを取りまとめたものである。また、データのトレーサビリティーを確保するため、試料採取場所,試料採取時間,採取方法及び分析方法などを示し、併せてデータの品質管理方法について示した。

論文

熱化学サイクルによる水素製造とアンモニア製造の現状; ISサイクルとISNサイクルの紹介

亀山 秀雄*; 桜井 誠*; 増田 明之*; 福井 友亮*; 小貫 薫; 久保 真治; 今井 良行

水素エネルギーシステム, 37(1), p.3 - 10, 2012/03

熱化学サイクルによる水素製造について、ISサイクル技術の現状を紹介した。ISサイクルは、日本,米国,ドイツ,フランス,イタリア,インド,中国,韓国で研究が行われ、日本原子力研究開発機構は水素製造検証実験に成功している。本稿では、要素反応,分離技術,装置材料及びプロセス機器に関する研究開発状況を述べる。また、水と窒素からのアンモニア製造を目指して、水素製造のための熱化学サイクル(ISサイクル)をもとに新たに構築したアンモニア製造のための熱化学サイクル(ISNサイクル)の研究の現状を紹介した。

論文

高アルカリ性・高硝酸ナトリウム濃度条件における炭素鋼の腐食に伴う硝酸イオンの化学的変遷挙動とそのモデル化

本田 明; 増田 薫*; 建石 剛*; 加藤 修*; 井上 博之*

材料と環境, 60(12), p.541 - 552, 2011/12

高硝酸塩濃度条件での硝酸イオンと金属との化学的相互作用を理解し、既報のモデルを改良するために、閉鎖系で、高アルカリ性かつ高硝酸ナトリウム濃度の水溶液を用いた炭素鋼の浸漬試験及び自然浸漬電位の測定試験を実施した。修正したモデルを用いて解析し、自然浸漬電位,化学種量の変化の傾向及び化学種量の値自体ともおおむね再現することができた。

論文

アルカリ性条件における炭素鋼の腐食に伴う硝酸イオンの化学的変遷挙動のモデル化

本田 明; 増田 薫*; 今北 毅*; 加藤 修*; 西村 務*

材料と環境, 58(5), p.182 - 189, 2009/05

放射性廃棄物を地下に処分したときの炭素鋼等の廃棄物含有金属と廃棄物に含有される硝酸イオンの化学的相互作用のモデル化を、混成電位の概念に基づき行った。炭素鋼の腐食に伴う硝酸イオンの還元反応は、硝酸イオン$$rightarrow$$亜硝酸イオン$$rightarrow$$アンモニアなる逐次反応と見なし、この反応による還元電流が、炭素鋼がマグネタイトになる酸化電流とバランスするとしてモデル化した。モデルの入力パラメータとして必要な炭素鋼表面での腐食に伴う水の還元反応速度及び硝酸イオンの還元過程の反応速度の反応速度式と速度パラメータを電気化学測定実験により決定した。またこれらのカソード反応と釣り合う炭素鋼の溶解反応(アノード反応)の速度式と速度パラメータはNO$$_{3}$$$$^{-}$$を含まない浸漬実験に基づき決定した。これらの速度式を組合せてモデル化を行った。本モデルを用いた解析により、硝酸イオン共存下における浸漬実験の結果を説明することができた。

論文

アルカリ性条件における炭素鋼の腐食に伴う硝酸イオンの化学的変遷挙動

本田 明; 加藤 卓; 建石 剛*; 今北 毅*; 増田 薫*; 加藤 修*; 西村 務*

材料と環境, 55(10), p.458 - 465, 2006/10

放射性廃棄物を地下に処分したときの放射性物質の移行現象は、環境の酸化還元状態や配位子濃度によって影響を受ける可能性があるため、セメント環境を想定したアルカリ性条件で硝酸イオンの金属による還元挙動を検討した。その結果、亜硝酸イオン濃度1.0mol/Lの場合及び硝酸イオン濃度1.0mol/Lの場合と硝酸イオンも亜硝酸イオンも含まない場合の同一電位での電流密度を比較すると、それぞれおよそ2桁から3桁程度及び1桁から2桁程度大きいにもかかわらず、炭素鋼の腐食速度は、硝酸塩の濃度の影響は受けないかむしろ低下し、腐食反応系がアノード支配型であることがわかった。また炭素鋼の腐食に伴う硝酸イオンの還元過程は、硝酸イオン$$rightarrow$$亜硝酸イオン$$rightarrow$$アンモニアなる逐次反応と考えられる。また、アノード支配型の腐食反応におけるカソード過程として、硝酸イオンの還元反応は、水の還元反応と競合すると考えられる。硝酸イオン濃度が高い場合(e.g. 1.0mol/L)には、硝酸イオンの共存しない場合と比較して、腐食に伴う水素発生速度が1/100から1/500と非常に小さくなった。アンモニアの生成速度は、硝酸イオン濃度が1.0E-3mol/Lから1.0mol/Lの範囲でほとんど影響はなかった。

報告書

炭素鋼の腐食に伴う硝酸イオンの化学的変遷のモデル化

本田 明; 増田 薫*; 加藤 修*; 西村 務*; 建石 剛*; 今北 毅*

JNC-TN8400 2005-023, 40 Pages, 2005/09

JNC-TN8400-2005-023.pdf:1.15MB

現在、再処理法としては国際的にPUREX法が主流であり、わが国においてもPUREX法が採用されている。このPUREX法によるプロセス廃液には、硝酸イオン(NO$$_{3}$$$$^{-}$$)が含まれているため、特別な処理工程を設けないかぎり放射性廃棄物の処分施設にも、NO$$_{3}$$$$^{-}$$がナトリウム塩等の易溶性の塩の形で持ち込まれる可能性がある。NO$$_{3}$$$$^{-}$$は酸化性の化学種であり、金属等の還元性の物質と反応して還元され、亜硝酸イオン(NO$$_{2}$$$$^{-}$$)やアンモニア/アンモニウムイオン(NH$$_{3}$$/NH NO$$_{4}$$$$^{+}$$)に化学形態が変化する可能性がある。TRU核種を含む廃棄物の処分の安全性を評価するためには、この硝酸塩及び硝酸塩を起源とする化学物質の処分システムに及ぼす影響について評価する必要がある。特にNH$$_{3}$$は放射性の金属元素とアンミン錯体を形成することで、当該放射性金属元素の溶解度やバリア材への収着性に影響を与える可能性があり重要である。これらの評価を行うためには、基礎情報としてNO$$_{3}$$$$^{-}$$の処分環境下における化学形態の変化を定量的に評価する必要がある。そこで、金属腐食及び微生物活動によるNO$$_{3}$$$$^{-}$$の化学的変遷の様子をモデル計算により評価した。本章では、このモデルのうち、金属腐食によるNO$$_{3}$$$$^{-}$$の化学的変遷に関する部分について示す。金属腐食によるNO$$_{3}$$$$^{-}$$の化学的変遷過程のモデル化に当たっては、NO$$_{3}$$$$^{-}$$の金属による還元反応による化学形態の変化について、実験的に反応機構及び反応速度を検討した。反応機構及び反応速度の検討は、ガラス密封容器(アンプル)による浸漬試験及びカソード動電位分極試験により行い、この検討結果に基づきNO$$_{3}$$$$^{-}$$の化学形態の変化をモデル化した。さらにカソード動電位分極試験、カソード定電位保持試験及び硝酸塩を含まない条件で実施したアンプル試験によりモデルパラメータを決定した。このモデル及びパラメータを用いて硝酸塩を含む水溶液を用いて実施したアンプル型浸漬試験の結果を解析し、モデル及びパラメータの妥当性を確認した。

報告書

硝酸イオンの金属腐食反応及び微生物反応による化学的変遷挙動の評価

増田 薫*; 加藤 卓; 本田 明

JNC-TN8400 2005-021, 19 Pages, 2005/09

JNC-TN8400-2005-021.pdf:0.74MB

金属による還元反応モデルに微生物による脱窒反応モデルを加味し,これらのモデルを用いて実施した処分施設内及び処分施設周辺における窒素化合物の濃度の時空間的変化及び処分施設からのガス発生速度に関する評価結果を示すことを目的とした。なお評価における不確実性については,条件設定を異にする複数ケースを設定し解析することにより,評価結果に反映させた。炭素鋼等の金属腐食による硝酸塩の還元反応は腐食速度に影響を受けるが,その変遷によって生成するNO2-及びNH3濃度はセメント系材料の機能が健全で腐食速度が一定のケースで最大となる。放射性の金属元素とアミン錯体を形成する可能性のあるアンモニア濃度の各領域におけるピーク濃度は廃棄体中心で0.9mol/kg,EDZ領域で0.003mol/kg程度と見積もられた。また,微生物反応を考慮した際の影響はNO2-やNH3の生成量には大きく影響しなかった。 発生ガスのうち水素ガスは,NO3-が存在する場合は著しく抑制された。これは,NO3-の共存により浸漬電位が上昇し,NO3-の還元反応が主となるためと考えられる。微生物の脱窒作用による窒素ガス発生は,炭素鋼の腐食速度の経年変化を考慮した場合,水素ガス発生に対して相対的に多くなり,系内の主な発生ガスは窒素ガスとなった。腐食速度の経年変化を考慮しない場合は,窒素ガスと水素ガスの発生速度は同程度となると見積もられた。これら一連の評価の結果,最大ガス発生速度は坑道1mあたり0.08Nm3/年程度であり,地圧等の影響を考えると人口バリア中の間隙水の押し出しに影響を与えるほどの量では無いと考えられる。

報告書

TRU核種を含む廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との相互作用による変遷に関する研究(2)(研究概要)

和田 隆太郎*; 西村 務*; 増田 薫*; 藤原 和雄*; 今北 毅*; 建石 剛*

JNC-TJ8400 2004-017, 71 Pages, 2004/02

JNC-TJ8400-2004-017.pdf:3.42MB

TRU核種を含む廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との相互作用による変遷に関して、研究した。

報告書

TRU核種を含む廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との相互作用による変遷に関する研究(2)

和田 隆太郎*; 西村 務*; 増田 薫*; 藤原 和雄*; 今北 毅*; 建石 剛*

JNC-TJ8400 2004-016, 194 Pages, 2004/02

JNC-TJ8400-2004-016.pdf:12.45MB

TRU核種を含む廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との化学的相互作用による変遷に関して、研究を実施した。

論文

Development of radioactive waste treatment by Supercritical Fluid Leaching (SFL) method

長瀬 佳之*; 増田 薫*; 和田 隆太郎*; 山本 一良*; 富岡 修; 目黒 義弘; 福里 隆一*

Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.254 - 257, 2004/00

超臨界二酸化炭素リーチング(SFL)法を用いた放射性廃棄物の除染法を開発している。これまでに以下のことを明らかにした。(1)ウランの分離にはTBP-HNO$$_3$$錯体が、アルカリ金属の分離にはクラウンエーテルが有効な抽出剤であること。(2)SFL操作条件の中で40$$sim$$80$$^{circ}$$Cの温度範囲においては高温であるほど、15$$sim$$40MPaの圧力範囲では低圧であるほどウランの分離効率が高いこと。(3)抽出剤であるTBP-HNO$$_3$$錯体を含む超臨界二酸化炭素中においてステンレス鋼(SUS316)が腐食せず安定であること。

報告書

TRU核種を含む廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との相互作用による変遷に関する研究(研究概要)

和田 隆太郎*; 西村 務*; 増田 薫*; 藤原 和雄*; 今北 毅*; 建石 剛*

JNC-TJ8400 2003-080, 153 Pages, 2003/02

JNC-TJ8400-2003-080.pdf:2.63MB

TRU廃棄物中には硝酸イオンが塩として含まれる廃棄体が存在する。この硝酸イオンは処分場環境で金属などの還元性物質により、亜硝酸イオンやアンモニア等に変遷し、処分場環境変化や核種移行パラメータに影響を及ぼす可能性がある。そこで、金属と硝酸イオン共存溶液との反応に伴う硝酸イオン変遷反応速度及びガス発生速度を正確に把握するためにガラス密封容器を用いた長期反応試験を実施した。また、低酸素環境下での硝酸イオンと金属との反応速度パラメータを評価するために電気化学試験を実施した。(1) 低酸素環境下で、高アルカリ降水系模擬地下水条件下でアンプルを用いた浸漬試験を実施し、金属(炭素鋼,ステンレス鋼及びジルイカロイ)と硝酸イオンとの反応生成物(亜硝酸イオン,アンモニア,水素ガスなど)に関する長期反応生成量データを取得した。また、従来と同一条件下でアンプル試験を実施し、繰り返し精度はほぼ平均値$$pm$$10%にあり、信頼性の高い方法であることを確認した。(2) 溶液pH,温度及び硝酸イオン,亜硝酸イオン濃度をパラメータとした定電位保持試験を中心とした電気化学試験の実施により、硝酸イオン変遷反応への影響を評価した。さらに、JNCで開発された"NEON"のアルゴリズムに準拠したモデルに従い解析を実施し、炭素鋼表面での硝酸イオン変遷挙動解析に見通しを得た。

報告書

TRU核種を含む廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との相互作用による変遷に関する研究

和田 隆太郎*; 西村 務*; 増田 薫*; 藤原 和雄*; 今北 毅*; 建石 剛*

JNC-TJ8400 2003-079, 252 Pages, 2003/02

JNC-TJ8400-2003-079.pdf:11.19MB

TRU核種を含む廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との相互作用による変遷に関する研究を実施した。TRU廃棄物中には硝酸イオンが塩として含まれる廃棄体が存在する。この硝酸イオンは処分場環境で金属などの還元性物質により、亜硝酸イオンやアンモニア等に変遷し、処分場環境変化や核種移行パラメータに影響を及ぼす可能性がある。そこで、金属と硝酸イオン共存溶液との反応に伴う硝酸イオン変遷反応速度及びガス発生速度を正確に把握するためにガラス密封容器を用いた長期反応試験を実施した。また、低酸素環境下での硝酸イオンと金属との反応速度パラメータを評価するために電気化学試験を実施した。(1) 低酸素環境下で、高アルカリ降水系模擬地下水条件下でアンプルを用いた浸漬試験を実施し、金属(炭素鋼、ステンレス鋼およびジルイカロイ)と硝酸イオンとの反応生成物(亜硝酸イオン、アンモニア、水素ガスなど)に関する長期反応生成量データを取得した。また、従来と同一条件下でアンプル試験を実施し、繰り返し精度はほぼ平均値$$pm$$10%にあり、信頼性の高い方法であることを確認した。(2) 溶液pH、温度および硝酸イオン、亜硝酸イオン濃度をパラメータとした定電位保持試験を中心とした電気化学試験の実施により、硝酸イオン変遷反応への影響を評価した。更に、JNCで開発された"NEON"のアルゴリズムに準拠したモデルに従い解析を実施し、炭素鋼表面での硝酸イオン変遷挙動解析に見通しを得た。

報告書

TRU廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との化学的相互作用による変遷に関する研究(研究概要)

和田 隆太郎*; 西村 務*; 増田 薫*; 藤原 和雄*; 今北 毅*; 建石 剛*

JNC-TJ8400 2003-077, 156 Pages, 2002/02

JNC-TJ8400-2003-077.pdf:3.63MB

TRU廃棄物中には硝酸イオンが塩として含まれる廃棄体が存在する。この硝酸イオンは処分場環境で金属などの還元性物質により、亜硝酸イオンやアンモニア等に変遷し、処分場環境変化や核種移行パラメータに影響を及ぼす可能性がある。そこで、処分場環境を想定した低酸素環境下での硝酸イオンと金属との化学的相互作用に関する研究を実施した。(1) 低酸素、高pH硝酸イオン共存溶液下で炭素鋼の電気化学試験を行い、硝酸イオンおよび亜硝酸イオン還元反応に関し、反応速度定数を取得した。(2) 低酸素、高pH地下水環境下で浸漬試験を実施し、金属(炭素鋼、ステンレス鋼、ジルイカロイ)と硝酸イオンとの反応生成物(アンモニア、水素ガス等)に関する長期データを取得した。炭素鋼共存中における硝酸起源物質濃度の経時変化より、硝酸イオン還元反応はNO3- $$rightarrow$$ NO2- $$rightarrow$$NH3 の逐次反応の可能性が高いことを確認した。(3) 平衡計算の領域での反応モデルの適用性を探るため、汎用物質移行計算コード(PHREEQC)の硝酸還元部分とバルクでの平衡計算を切り離したモデルを検討し、実験結果との整合性を確認した。

報告書

TRU廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との化学的相互作用による変遷に関する研究

和田 隆太郎*; 西村 務*; 増田 薫*; 藤原 和雄*; 今北 毅*; 建石 剛*

JNC-TJ8400 2003-076, 300 Pages, 2002/02

JNC-TJ8400-2003-076.pdf:17.65MB

TRU廃棄物中には硝酸イオンが塩として含まれる廃棄体が存在する。この硝酸イオンは処分場環境で金属などの還元性物質により、亜硝酸イオンやアンモニア等に変遷し、処分場環境変化や核種移行パラメータに影響を及ぼす可能性がある。そこで、処分場環境を想定した低酸素環境下での硝酸イオンと金属との化学的相互作用に関する研究を実施した。(1) 低酸素、高pH硝酸イオン共存溶液下で炭素鋼の電気化学試験を行い、硝酸イオンおよび亜硝酸イオン還元反応に関し、反応速度定数を取得した。(2) 低酸素、高pH地下水環境下で浸漬試験を実施し、金属(炭素鋼、ステンレス鋼、ジルイカロイ)と硝酸イオンとの反応生成物(アンモニア、水素ガス等)に関する長期データを取得した。炭素鋼共存中における硝酸起源物質濃度の経時変化より、硝酸イオン還元反応はNO3- $$rightarrow$$ NO2- $$rightarrow$$NH3 の逐次反応の可能性が高いことを確認した。(3) 平衡計算の領域での反応モデルの適用性を探るため、汎用物質移行計算コード(PHREEQC)の硝酸還元部分とバルクでの平衡計算を切り離したモデルを検討し、実験結果との整合性を確認した。

口頭

超臨界二酸化炭素リーチング(SFL)法による固体廃棄物からのウランの分離・回収

和田 隆太郎*; 山本 誠一*; 増田 薫*; 目黒 義弘; 富岡 修; 山本 一良*

no journal, , 

硝酸-TBP錯体を反応剤とする超臨界二酸化炭素リーチング(SFL)法を用いて、ウランで汚染したフィルタ,焼却灰,耐火レンガ,PVC等の廃棄物の模擬試料及び実試料からウランを分離・回収した。すべての模擬試料及びHEPAフィルタ実試料はIAEA安全指針RS-G-1.7で示されたクリアランスレベルを下回るレベルまで除染できた。

口頭

地層処分環境下における微生物による硝酸塩還元反応モデルの構築

増田 薫*; 村上 裕*; 加藤 修*; 加藤 晃*; 栗本 宜孝; 本田 明

no journal, , 

硝酸塩を含む放射性廃棄物の地層処分後の影響評価システム開発の一環として、微生物による硝酸塩還元反応モデル構築を行った。既往の文献及び基礎試験結果をもとに有機物の消費と関連付けた微生物反応モデルを構築した。別途行った実地下水を用いた試験結果は上記反応モデルにより説明できた。

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