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論文

Overall approaches and experiences of first-time participants in the Nuclear Forensics International Technical Working Group's Fourth Collaborative Material Exercise (CMX-4)

Ho, D. M. L.*; Nelwamondo, A. N.*; 大久保 綾子; Rameb$"a$ck, H.*; Song, K.*; Han, S.-H.*; Hancke, J. J.*; Holmgren, S.*; Jonsson. S.*; 片岡 修; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 315(2), p.353 - 363, 2018/02

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

国際核鑑識作業グループが主催する第4回核鑑識共同試料分析演習には、過去最大の17か国からの参加があり、このうち7か国は初めての参加であった。本稿では、演習に初めて参加した5か国のラボラトリが、演習で実施した分析試料の準備および分析内容について情報を共有した。核鑑識共同試料分析演習は、各ラボラトリで確立した分析法のテスト、他の目的で確立した方法の核鑑識への適用化、分析技術の修練に非常に有用であることが確認された。また、演習実施後に開催されたレビュー会合によって、核鑑識シグネチャとその解釈に関する理解を深めることができた。

論文

The Application of radiochronometry during the 4th collaborative materials exercise of the nuclear forensics international technical working group (ITWG)

Kristo, M. J.*; Williams, R.*; Gaffney, A. M.*; Kayzar-Boggs, T. M.*; Schorzman, K. C.*; Lagerkvist, P.*; Vesterlund, A.*; Rameb$"a$ck, H.*; Nelwamondo, A. N.*; Kotze, D.*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 315(2), p.425 - 434, 2018/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Chemistry, Analytical)

最新の核鑑識国際共同試料分析演習では、低濃縮ウラン試料について、10か国の核鑑識ラボラトリーが精製年代測定を実施して良好な結果を得た。これらの測定のうち、3つの異なる核種ペアを用いた精製年代測定も実施された。10か国の核鑑識ラボラトリーが提出した精製年代測定の結果は、実際の精製日と概ね一致した。また、質量分析法による結果は、放射線計測法を用いたものに比べて、高精度な結果を示した。さらに、一部のラボラトリーによって示された$$^{235}$$U-$$^{231}$$Pa法と$$^{234}$$U-$$^{230}$$Th法による精製年代測定の結果の一致は、結果の確証性を高めた。

論文

Uranium age-dating using in-situ isotope ratios by thermal ionization mass spectrometry for nuclear forensics

大久保 綾子; 篠原 伸夫; 間柄 正明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 314(1), p.231 - 234, 2017/10

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

核鑑識のために新規に開発したウラン年代測定法を用いて、二つの濃縮ウラン試料の製造日を決定した。本法による年代測定では、スパイク溶液を添加する必要がなく、$$^{230}$$Th/$$^{234}$$Uは、試料中の$$^{230}$$Th/$$^{234}$$Th、$$^{234}$$U/$$^{238}$$Uおよび放射平衡時の$$^{234}$$Th/$$^{238}$$U比(計算値)より計算される。本法で求めたウラン試料の製造日は、低濃縮ウラン試料については、実際の製造日と誤差の範囲で一致したが、高濃縮ウラン試料については、実際の製造日よりもわずかに新しい製造日が得られた。高濃縮ウラン試料の年代測定については、表面電離型質量分析において、$$^{234}$$Uから$$^{234}$$Thへの干渉が結果に影響していることが考えられた。

論文

Prospective features for integration of nuclear forensics capability in national framework

玉井 広史; 大久保 綾子; 木村 祥紀; 篠原 伸夫; 田崎 真樹子; 清水 亮; 須田 一則; 富川 裕文

Proceedings of INMM 58th Annual Meeting (Internet), 6 Pages, 2017/07

核鑑識は、不法に使用された核物質等の試料を分析・照合し、その起源、経路等を解明して犯罪者等の摘発に資する技術的手段であり、警察・司法組織との緊密な連携が必須である。このための国内体制の整備がIAEAをはじめ国際的な協力のもとで進められており、各国の実情に応じた技術的な対応能力の強化・推進の方策に関する考察及び地域協力の在り方に関する検討結果を報告する。

論文

核鑑識の対応体制に求められる技術・制度的要件

玉井 広史; 大久保 綾子; 木村 祥紀; 小鍛治 理紗; 篠原 伸夫; 富川 裕文

第37回核物質管理学会日本支部年次大会論文集(CD-ROM), 8 Pages, 2017/02

核物質等の不法な移転に対する取組である核鑑識能力の構築が国際的な協力の下で進められているが、核鑑識を効果的に機能させるために、押収した核物質等の分析を行う技術開発と並行して、事象に対する初動から裁判に至るまでの総合的な対応体制の整備が各国に求められている。これは、事象現場での試料収集、ラボにおける分析、試料の保管、その後の捜査、裁判等の手続きにおいて、Chain of Custody(管理の連鎖)と呼ばれる厳正な証拠保全を確実に行うためのもので、関係機関の緊密な連係・情報共有が必須である。IAEAは実施手引きを発行して核鑑識の行動計画のモデルを示し各国の制度整備等の支援に努めている。核鑑識の国内対応体制の整備が進んでいる欧米諸国は、自国における強化と合わせ国際的な連係・協力のもとで各国の技術力の向上、意識の醸成を図っている。これらの動向について実例を挙げて紹介し、将来的に望まれる技術・制度について考察を行う。

論文

Round-robin $$^{230}$$Th-$$^{234}$$U age dating of bulk uranium for nuclear forensics

Gaffney, A.*; Hubert, A.*; Kinman, W. S.*; 間柄 正明; 大久保 綾子; Pointurier, F.*; Schorzman, K. C.*; Steiner, R. E.*; Williams, R. W.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 307(3), p.2055 - 2060, 2016/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:8.68(Chemistry, Analytical)

核鑑識のためのウラン年代測定法について、4つの研究機関(ローレンスリバモア国立研究所, ロスアラモス国立研究所, フランス 原子力・代替エネルギー庁, 日本原子力研究開発機構)による共同試料分析を実施した。分析試料としては、ウラン同位体比標準物質であるNBL U050が選定され、同位体希釈質量分析法によって分析が行われた。各研究機関によって推定されたU050のウラン精製日は、1956年3月から1957年10月となり、この推定結果は、測定誤差に起因する精製日の誤差範囲で一致した。一方で、この推定結果は、文献で示されるU500の実際の精製日よりも古い精製日となっており、U050の製造時の精製が不十分であったことが示された。

論文

核セキュリティのための核鑑識技術の動向と最近の成果

木村 祥紀; 篠原 伸夫; 大久保 綾子

日本原子力学会誌, 57(12), p.782 - 786, 2015/12

不法行為の現場から押収された核物質・放射性物質及びその他の物質を分析し、「核の属性割出し」のために必要な証拠を提供する技術である核鑑識について、日本原子力研究開発機構では2011年度より核鑑識に係る技術開発を進めてきた。これらの技術には対象物質の同位体組成や不純物元素、精製年代測定といった高精度な分析技術に加えて、国内のすべての対象物質の情報を格納する核鑑識データベースの構築などが含まれる。これらの確立した分析技術やデータ信頼性を維持し、必要に応じて改良するとともに、常に国際水準の維持を目指す品質保証こそが核鑑識の信頼性向上に寄与することになる。

報告書

核鑑識研究開発成果報告書

大久保 綾子; 木村 祥紀; 篠原 伸夫; 戸田 暢史; 舟竹 良雄; 綿引 優; 桜井 聡; 久野 祐輔

JAEA-Technology 2015-001, 185 Pages, 2015/03

JAEA-Technology-2015-001.pdf:56.65MB

核鑑識とは、捜査当局によって押収、採取された放射性物質について、ウランやプルトニウムなどの核物質や関連する物質の組成、物理・化学的形態等を分析し、その物品の出所、履歴、輸送経路、目的等を分析・解析する技術的手段である。核鑑識活動には、対象物質のサンプリング、採取したサンプルの分析、分析結果とデータベースや数値シミュレーションとの比較による解析といった活動が含まれる。核鑑識技術により、不正取引及びテロ等で使用された核物質の起源を特定できるため、犯人を特定し、刑事訴追できる可能性が高まり、核テロ等に対する抑止効果が高まるとともに、核鑑識に関する国際的なネットワークを構成することにより、グローバルな核セキュリティ体制強化に貢献できる。本報告書は、日本原子力研究開発機構において平成23$$sim$$25年度に実施した核鑑識研究開発、すなわち核鑑識に必要な基本的分析技術開発の成果をまとめたものである。

論文

Rapid collection of iron hydroxide for determination of Th isotopes in seawater

大久保 綾子; 小畑 元*; 間柄 正明; 木村 貴海; 小川 浩史*

Analytica Chimica Acta, 804, p.120 - 125, 2013/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:93.65(Chemistry, Analytical)

本研究では、海水中のトリウム同位体を、扇状磁場型-誘導結合プラズマ質量分析測定するために、ダイヤイオンCR-20キレート樹脂を用いて、水酸化鉄を迅速に回収する方法を開発した。海水中のトリウム同位体は水酸化鉄に共沈させ、この沈殿をキレート樹脂カラムに流した。キレート樹脂カラムにより、20-25mL/minの流速で$$^{232}$$Thを定量的に回収できた。この流速で計算すると、5Lの試料を3-4時間で処理することが可能である。

論文

Atmospheric deposition of trace metals to the western North Pacific Ocean observed at coastal station in Japan

大久保 綾子; 武田 重信*; 小畑 元*

Atmospheric Research, 129-130( ), p.20 - 32, 2013/07

 被引用回数:29 パーセンタイル:21.32(Meteorology & Atmospheric Sciences)

西部北太平洋の春季における、大気降下物からの微量金属元素の供給を把握するために、同沿岸域における観測を行った。実測した結果、同域についてのモデリングによる結果の下限値と一致した。スカンジウムと鉄以外の微量金属元素は、大気降下物のpHの低下に応じて、溶解傾向が高くなった。アルミニウムと鉄について、スカンジウムで規格化した濃縮度係数を算出した。鉄にく比べてアルミニウムの方が、pHの低下に伴う溶解傾向が高いことがわかった。

論文

$$^{230}$$Th and $$^{232}$$Th distributions in mid-latitudes of the North Pacific Ocean; Effect of bottom scavenging

大久保 綾子; 小畑 元*; 蒲生 俊敬*; 山田 正俊*

Earth and Planetary Science Letters, 339-340, p.139 - 150, 2012/07

 被引用回数:26 パーセンタイル:23.45(Geochemistry & Geophysics)

$$^{230}$$Th-$$^{234}$$U放射非平衡についてのモデル計算と$$^{232}$$Thの分布から、海洋環境中の微量元素の物質循環を調査した。北太平洋におけるThの分布については、モデルによる解析が確立しているが、実測した結果、深層において、これまでの知見にない著しい濃度の欠損をとらえた。海底付近でのThの除去過程と複雑な海底地形で生じる物理混合によって、低いTh濃度の海水が拡散したと考えられた。

口頭

Vertical distributions of $$^{230}$$Th in the Pacific Ocean and their relation to advection and diffusion

大久保 綾子; 小畑 元*; 蒲生 俊敬*; 山田 正俊*

no journal, , 

太平洋中緯度について、$$^{230}$$Thの分布を観測した。分布の東西断面図を見ると、東経170度及び西経110度付近に強い勾配が見られた。Thの平均滞留時間を考慮すると、深度2000mから4000m及び4000mから海底までの層では、拡散による影響が及ぶ範囲は、それぞれ1100から1400km、400から700kmまでと推定される。この結果から、拡散によるThの輸送は各観測点どうしの分布には影響しないと考えられた。

口頭

原子力機構における核鑑識技術開発の現状

桜井 聡; 木村 祥紀; 佐藤 兼章; 戸田 暢史; 篠田 芳晴; 大久保 綾子; 間柄 正明; 綿引 優; 久野 祐輔

no journal, , 

2010年にワシントンDCで開催された核セキュリティサミットにおいて我が国は、核物質の測定、検知及び核鑑識にかかわる技術の開発について、「今後、3年後を目途により正確で厳格な核物質の検知・鑑識技術を確立し、これを国際社会と共有することにより、国際社会に対して一層貢献していく所存である」と声明した。これを受けて、核鑑識に必要なさまざまな分析に関する潜在的な能力を有している原子力機構は、2011年度から核鑑識技術の開発を開始した。主要な開発項目は、同位体組成分析,不純物分析及びウラン年代測定である。この技術開発を推進するため、米国エネルギー省と欧州委員会共同研究センターとの協力を開始した。本発表では、核鑑識にかかわる分析技術開発と国際協力の現状について報告する。

口頭

核鑑識技術ウラン年代測定法の開発

大久保 綾子; 間柄 正明; 篠原 伸夫

no journal, , 

核鑑識技術情報(組成、物理・化学的特徴)をデータベース化することによって、核物質・放射性物質を用いた犯罪に対する抑止力となることが期待されている。しかし、各国の核鑑識についての技術的能力は明らかになっておらず、今後、比較評価を行うために十分な技術の整備が必要である。核鑑識において、ウランの製造時期(最後に化学処理を実施した時期)の情報は重要であり、その推定には、$$^{234}$$U-$$^{230}$$Th法が用いられている。日本原子力研究開発機構では、米国エネルギー省(DOE)との間で、核セキュリティに関する行動計画書を締結している。その中でウランの年代測定の分野にかかわる協力が行われており、分析手法に関する情報交換、共同試料の分析所間比較実験が行われた。今回の発表では、DOEと行った共同研究について概説し、ウラン標準物質の分析結果について報告する。

口頭

ポリアミン型キレート樹脂を用いた海水中のトリウム同位体測定のための水酸化鉄の迅速回収法

大久保 綾子; 小畑 元*; 間柄 正明; 木村 貴海; 小川 浩史*

no journal, , 

海水中に含まれる放射性元素の中には、数fg(10-15g)/kgの極低濃度で存在するものが多く、それらの元素を質量分析法で測定するためには、前濃縮が必要となる。鉄共沈法は、古くから用いられてきた前濃縮法の一つであり、酸性の試料溶液に鉄(塩化鉄溶液など)を添加した後、アルカリ性に調整することで、目的元素を水酸化鉄と共に沈殿させる。簡易な方法であるが、水酸化鉄が沈殿するまでには数日間を要する。本研究では、海水中のトリウム同位体を測定するために、ポリアミン型のキレート樹脂を用いて、トリウムを共沈させた水酸化鉄を迅速に回収する方法を開発した。目的元素であるトリウムが定量的に回収されたことから、水酸化鉄中のFe$$^{3+}$$イオンがキレート樹脂に吸着した上で、トリウムと水酸化鉄の結合は維持されていたことが考えられる。本法の適用により、数日間を要していた処理時間を3-4時間に短縮することができた。

口頭

核鑑識に関する技術開発,4; 原子力機構における核鑑識技術開発の成果と今後

篠原 伸夫; 木村 祥紀; 大久保 綾子; 戸田 暢史; 舟竹 良雄; 綿引 優; 久野 祐輔

no journal, , 

原子力機構では、核鑑識に必要な高精度な分析装置(質量分析計、電子顕微鏡)を整備するとともに、日米共同研究により以下の分析技術を開発した。(1)核物質の同位体組成を分析する技術、(2)その核物質に含まれる不純物を測定する技術、(3)粒子の形状を電子顕微鏡撮影して画像データとする技術、及び(4)ウランとその壊変核種であるトリウムの同位体比からウランの精製年代を測定する技術。さらに、(5)分析データをライブラリのデータベースに蓄積されているデータと照合して核物質の出所・履歴などを明らかにするために不可欠な核鑑識データベース概念を構築するとともに、核鑑識ライブラリの属性評価手法を開発した。さらに、原子力機構は、IAEA, GICNT(核テロに対抗するグローバル・イニシアティブ)、ITWG(核鑑識国際作業グループ)などの国際的核鑑識活動を支援している。今後は核鑑識技術の高度化を図り、関係機関と協力して日本の核鑑識体制に寄与していく。

口頭

Age-dating of single particle of uranium standard material for nuclear forensics and safeguards

大久保 綾子; 江坂 文孝; 間柄 正明; 篠原 伸夫

no journal, , 

ウラン試料の最終精製時期を推定すること(年代測定)は、核鑑識分析において重要項目とされている。核種$$^{234}$$U-$$^{230}$$Thペアを用いるウランの年代測定法は、地球科学の分野で確立された方法であり、核鑑識分析への応用も行われてきた。最近では、保障措置分析においてもウランの年代測定の要望がある。極微量の$$^{230}$$ThをICP-MSで測定するためには、ウランのテーリングによる影響を除くために、イオン交換カラム分離法による精製が行われる。しかし、カラム分離の操作によって、$$^{230}$$Thの操作ブランクが上昇する。これに対してTIMS測定では、ウランとトリウムの最適イオン化温度の差を利用して、フィラメントの昇温過程において、ウランとトリウムを分離してイオン化することができる。本研究では、TIMSを用いて、ウラン標準物質単一粒子の年代測定法の開発を行った。

口頭

核鑑識技術開発; ITWG国際比較試験の結果

大久保 綾子; 篠原 伸夫; 戸田 暢史; 片岡 修; 松本 哲也

no journal, , 

原子力機構では、文部科学省核セキュリティ補助金事業の一環として、平成23年度から平成25年度に確立させた基本的な核鑑識分析技術を検証する目的で、ITWGが主催する低濃縮ウラン試料の核鑑識分析に関する国際比較試験に参加した。3個の未知試料(低濃縮ウラン)を分析し、それらの関係性, 履歴等を解析して報告する内容で、米国・ブラジル・フランス・韓国・南アフリカ等の15か国の参加があった。本講演では、ITWG国際比較試験の概要および原子力機構の結果を報告する。比較試験では、各参加ラボラトリが実施可能な分析を行い、履歴等の解析に利用する。原子力機構は、ウラン同位体比分析, 不純物分析, ウラン精製時期に関する年代測定を実施した。データレビュー会合において他ラボラトリの結果と比較した結果、原子力機構の核鑑識分析レベルは、世界トップレベルのラボラトリと同等のレベルにあることを確認できた。

口頭

核鑑識と放射化学

篠原 伸夫; 木村 祥紀; 大久保 綾子

no journal, , 

核鑑識とは、捜査当局によって押収された核物質(NM)や放射性同位元素(RI)の組成、物理・化学的形態などを分析して、出所, 履歴, 輸送経路, 目的を明らかにする技術的手段である。核鑑識技術により、不正に使用されたNMやRIの起源を特定し、犯人を刑事訴追できる可能性が高まり、核テロなどに対する国際的な核セキュリティ体制強化に貢献できる。本発表では、日本原子力研究開発機構で開発した核鑑識技術(同位体組成分析, 不純物分析, 核物質の精製年代測定法、粒子形状の電子顕微鏡観察、核鑑識ライブラリとデータベース)を紹介するとともに、日本における核鑑識体制にも言及し、核鑑識における放射化学の役割を考察する。

口頭

$$^{234}$$Th/$$^{230}$$Th同位体比を利用したウラン年代測定法の開発

大久保 綾子; 篠原 伸夫; 間柄 正明

no journal, , 

核鑑識とは、捜査当局によって押収、採取された核物質あるいは放射性物質に関する元素組成、物理・化学的形態等を分析し、その物品の出所, 履歴, 輸送経路, 目的等を分析・解析する技術的手段である。最近では、国際的な核セキュリティ強化の取組として、各国において核鑑識技術を備えることが求められている。核鑑識分析技術の一つであるウラン年代測定法では、ウラン試料中の$$^{230}$$Th/$$^{234}$$U比を測定することで、ウランが分離精製されてからの経過時間を推定する。原子力機構では、同位体希釈質量分析法を用いて$$^{230}$$Thおよび$$^{234}$$Uの定量を行い、ウラン年代測定を実施してきた。分析試料へ既知量の同位体(スパイク)を添加後に同位体比分析を行う本法は、スパイク添加後に、分析試料が同位体平衡の状態にあることを前提としている。しかし、分析対象であるウランおよびトリウムの存在形態が複雑な試料については、同位体平衡の状態に十分に達していない可能性が、実験結果より示唆された。そこで本研究では、スパイクを添加せず、試料中のウラン同位体比およびトリウム同位体比の測定結果から、$$^{230}$$Th/$$^{234}$$U比を算出する方法を検討した。具体的には、試料中の$$^{238}$$U/$$^{234}$$U同位体比測定結果と、放射平衡の状態にある時の$$^{234}$$Th/$$^{238}$$U比を利用して、$$^{234}$$Th/$$^{234}$$U比を算出した。さらに、この比と$$^{234}$$Th/$$^{230}$$Th同位体比から、$$^{230}$$Th/$$^{234}$$U比を算出した。

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