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報告書

気体状四酸化ルテニウムの化学形変化挙動に与える窒素酸化物の影響

吉田 尚生; 天野 祐希; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 阿部 仁

JAEA-Research 2020-014, 33 Pages, 2020/12

JAEA-Research-2020-014.pdf:3.66MB

使用済核燃料の再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故を考慮した場合、ルテニウムは揮発性の化合物を形成し、廃液中の放射性元素の中で比較的高い放出割合となりうる重要な元素である。本研究では、蒸発乾固事故に対する安全性評価に資することを目的として、気体状四酸化ルテニウム(RuO$$_{4}$$(g))の化学形変化挙動に与える窒素酸化物(NOx)の影響を実験的に評価した。その結果、RuO$$_{4}$$(g)の分解速度は一酸化窒素や二酸化窒素を添加しない場合よりも添加した場合の方が遅く、これらのNOxはRuO$$_{4}$$(g)を安定化することが明らかになった。また、安定化効果は二酸化窒素の方が高かった。

論文

Decomposition behavior of gaseous ruthenium tetroxide under atmospheric conditions assuming evaporation to dryness accident of high-level liquid waste

吉田 尚生; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(11), p.1256 - 1264, 2020/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故では、ルテニウム(Ru)の挙動が重要視されている。これはRuが四酸化ルテニウム(RuO$$_{4}$$)等の揮発性化合物を生成し、硝酸(HNO$$_{3}$$),水(H$$_{2}$$O)等の共存ガスとともに環境中に放出される可能性があるためである。この事故事象の安全評価に資するため、気体状RuO$$_{4}$$(RuO$$_{4}$$(g))の分解・化学形変化挙動を、温度や共存ガスの組成をパラメータとした様々な条件下で実験的に評価した。結果として、RuO$$_{4}$$(g)は気相条件によって多様な挙動を示した。乾燥空気や水蒸気を用いた実験ではRuO$$_{4}$$(g)の分解が観察された。一方、HNO$$_{3}$$を含む混合ガスを用いた実験では、RuO$$_{4}$$(g)の分解はほとんど観測されず、化学形を保持した。

論文

Rapid clogging of high-efficiency particulate air filters during in-cell solvent fires at reprocessing facilities

大野 卓也; 田代 信介; 天野 祐希; 吉田 涼一朗; 阿部 仁

Nuclear Technology, 206(1), p.40 - 47, 2020/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

再処理施設におけるセル内溶媒火災事故は、近年の日本の規制基準において注目されている事象である。本研究では、再処理施設の換気系を模した試験系でリン酸トリブチル/ドデカン混合溶媒を燃焼させ、発生したエアロゾルをHEPAフィルタに負荷させた。その結果、ドデカンが混合溶媒中から焼失した後にフィルタ差圧が急激に上昇する現象が確認された。我々は、この現象を急速目詰まりと呼び、ドデカン焼失に起因する現象であると考えている。急速目詰まりとドデカン焼失の関係を把握することは、再処理施設における規制基準の構築にとって有用であると思われる。また、エアロゾルの分析結果からは、急速目詰まりが生じている間に生成されたエアロゾルは、粒径が大きく、未燃溶媒成分に富んでいることが明らかになった。これらの結果より、急速目詰まりの原因は、未燃溶媒の放出又は未燃溶媒蒸気と煤煙の相互作用によるものであると考えられる。総じて、この研究が示唆するところによると、火災事故時においてはこれまで予想されてきたよりも急速に換気系フィルタの目詰まりが進行する可能性があるといえる。

論文

Migration behavior of gaseous ruthenium tetroxide under boiling and drying accident condition in reprocessing plant

吉田 尚生; 大野 卓也; 天野 祐希; 阿部 仁

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(6), p.599 - 604, 2018/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:55.45(Nuclear Science & Technology)

再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故の際に、気体状ルテニウム化合物が環境中へ放出される可能性がある。この事故事象の安全評価に資するために、気体状ルテニウム化合物(四酸化ルテニウム)の移行挙動およびLeak Path Factorを実験的に評価した。施設内の移行経路を模擬したルテニウム気相部移行試験装置および事故時の気相組成を模擬した硝酸含有水蒸気を用いて試験を行った。対照実験として、乾燥空気および水蒸気条件を用いた試験を行った。結果として、ルテニウムは乾燥空気および水蒸気雰囲気下では移行経路に沈着した一方、硝酸含有水蒸気雰囲気下では沈着することなく移行経路を通過した。これらの結果は、気体状ルテニウムの移行挙動が気相条件の影響を受けることを示唆している。

論文

HEPA filter clogging and volatile material release under solvent fire accident in fuel reprocessing facility

大野 卓也; 渡邊 浩二; 田代 信介; 天野 祐希; 阿部 仁

Proceedings of 25th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-25) (CD-ROM), 7 Pages, 2017/07

福島第一原子力発電所事故以降、重大事故に対する対応策が日本における原子力施設の認可要件として求められている。セル内溶媒火災は重大事故の一つとして定義された。溶媒が燃焼すると煤を含むエアロゾルが発生する。これらは、換気系HEPAフィルタを目詰まらせ、差圧の上昇によって破損を生じさせる可能性がある。さらに、火災は、HEPAフィルタを通過する揮発性を有するガス状の放射性物質を放出させる可能性もある。これらの現象は、施設が有する閉じ込め機能の健全性及び公衆の被ばくを評価する上で重要である。我々は、溶媒火災に伴う目詰まり挙動とエアロゾルの放出挙動及び揮発性物質の放出挙動に着目して検討を行ってきた。本報告では、最近の研究における試験データと評価結果を報告する。

論文

Use of fracture filling mineral assemblages for characterizing water-rock interactions during exhumation of an accretionary complex; An Example from the Shimanto Belt, southern Kyushu Japan

大野 卓也; 吉田 英一*; Metcalfe, R.*

Journal of Structural Geology, 87, p.81 - 94, 2016/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:79.52(Geosciences, Multidisciplinary)

付加体の形成にともない割れ目充填鉱物が形成する。これらの鉱物は特定の地質学的環境のもとで形成したものであり、鉱物から付加時の環境を推定できる可能性がある。本研究では九州四万十帯の地下約140mから掘削されたボーリングコアに対し、地質学的観察および分析を実施した。その結果、鉱物の構造関係は、研究対象岩体の割れ目充填鉱物の形成時期が5つのステージに区分されることを示唆した。充填鉱物種の組み合わせから、岩体は深度数kmまで沈み込み、200$$sim$$300$$^{circ}$$Cに到達したと推定される。その後、岩体が隆起すると、地表から地下80mまで達する酸性地表水の浸透が生じた。この酸性水により割れ目を充填する方解石が溶解することで、割れ目が現在の地下水の水みちとなったと考えられる。これらの知見は、充填鉱物が付加体地下環境の変遷を解析するための有用なツールとなることを示唆する。

口頭

FBR実証施設ポンプ組込型中間熱交換器ポンプ主軸周りの流動の検討,2; ポンプ主軸周りの液面変動評価

半田 卓也; 江沼 康弘; 大野 幸彦*; 中村 裕樹*; 坂田 展康*; 串岡 清則*; 下地 邦幸*; 井上 智之*; 松本 岩男*

no journal, , 

ポンプ主軸の回転に伴ってポンプ主軸周りの液面が変動することについて、軸回転数や液面変動対策構造をパラメータとして流動解析を行い、液面変動状況とポンプ主軸に作用する流体力への影響を確認した。

口頭

FBR実証施設ポンプ組込型中間熱交換器ポンプ主軸周りの流動の検討,1; カバーガス対流による軸変形評価

江沼 康弘; 半田 卓也; 島崎 正則*; 大野 幸彦*; 吉田 和弘*; 早川 教*; 井上 智之*

no journal, , 

ポンプ主軸周りのカバーガス空間における自然対流について、熱遮蔽板とカバーガス対流防止板との隙間量等をパラメータとして周方向温度分布への影響評価を実施した。また、その結果を基にした対策構造改良案の効果を評価するとともに、軸変形による軸受との接触有無を確認した。

口頭

四万十帯日向層群における透水性割れ目の性状と発達過程の検討

大野 卓也; 吉田 英一*

no journal, , 

地下水の水みちとなる透水性割れ目の性状と発達過程について、付加体堆積岩における研究事例は非常に少ない。地層処分において、将来付加体がサイトの候補岩種となることも考えられる。この背景のもと、本研究では九州南部に分布する四万十帯日向層群で掘削されたボーリングコアを調査し、割れ目充填鉱物および割れ目周辺母岩中の変質鉱物の薄片観察, SEM観察, XRD分析, WDX分析を行った。その結果、付加体中の割れ目の性状、透水性割れ目、炭酸塩鉱物による自己シーリングの様子が明らかとなった。本報告では、付加体岩石中のそれらの性状について報告する。

口頭

廃棄物長期保管容器内に発生する可燃性ガスの濃度低減技術に関する研究開発,8; 放射光X線吸収分光による再結合触媒の反応機構解明

松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; 谷口 昌司*; 竹中 啓恭*; 大野 瞳*; 喜多 知輝*; 田中 裕久*

no journal, , 

廃棄物長期保管容器内での可燃性ガスの濃度低減に用いる再結合触媒について、X線吸収分光(XAFS)法を用いて、水素再結合反応中のPd微粒子触媒の構造変化を「その場」時分割観測し、再結合反応の様式解明を目論んだ。また、実機環境を模擬した湿潤環境下における反応様式変化の観察も行った。酸化前処理を行った触媒に対して、水素・酸素混合ガス導入および引き続いての昇温過程における、連続XAFS測定にて得られたPd微粒子のPd-Pd配位数、その原子間距離、Q-massによって得られたガス成分の変化を導いた。乾燥条件下ではガス導入直後にPd-Pd配位数が増加し、室温で表面酸化膜状態まで触媒の還元反応が進行することが解った。一方湿潤条件下では、室温にて触媒試料の還元反応が進行せず、その後の昇温過程にて試料が還元することが見て取れた。水素・酸素の量の比較から、PdOの状態では触媒反応の進行が遅いことが理解され、湿潤環境下ではPdOの還元反応が遅れるがために、水素再結合反応が阻害されることが解った。湿潤環境が再結合触媒の反応・構造に与える影響を今後幅広く調べ、容器内における実条件下での再結合触媒反応の成立性を確認していきたい。

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