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報告書

福島における放射性セシウムの環境動態研究の現状(平成30年度版)

長尾 郁弥; 新里 忠史; 佐々木 祥人; 伊藤 聡美; 渡辺 貴善; 土肥 輝美; 中西 貴宏; 佐久間 一幸; 萩原 大樹; 舟木 泰智; et al.

JAEA-Research 2019-002, 235 Pages, 2019/08

JAEA-Research-2019-002.pdf:21.04MB

2011年3月11日に発生した太平洋三陸沖を震源とするマグニチュード9.0の東北地方太平洋沖地震とそれに伴って発生した津波により、東京電力福島第一原子力発電所の事故が発生し、その結果、環境中へ大量の放射性物質が放出され、その大部分が森林に沈着している。これに対し、面積が広大であり大量の除去土壌等が生じる、多面的な森林の機能が損なわれる可能性があるなどの問題があり、生活圏近傍を除き、汚染された森林の具体的な除染計画はない。そのため、未除染の森林から放射性セシウムが流出し、既に除染された生活圏に流入することに対する懸念があり、避難住民の帰還や産業再開の妨げとなる可能性があった。原子力機構では、環境中に放出された放射性物質、特に放射性セシウムの移動挙動に関する「長期環境動態研究」を2012年11月より実施している。この目的は、自治体の施策立案を科学的側面から補助する、住民の環境安全に関する不安を低減し、帰還や産業再開を促進するといった点にある。本報告書は、原子力機構が福島県で実施した環境動態研究におけるこれまでの研究成果について取りまとめたものである。

論文

Development of the ReaxFF methodology for electrolyte-water systems

Fedkin, M. V.*; Shin, Y. K.*; Dasgupta, N.*; Yeon, J.*; Zhang, W.*; van Duin, D.*; Van Duin, A. C. T.*; 森 健人*; 藤原 敦志*; 町田 昌彦; et al.

Journal of Physical Chemistry A, 123(10), p.2125 - 2141, 2019/03

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

Li$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, K$$^{+}$$, Cs$$^{+}$$, F$$^{-}$$, Cl$$^{-}$$, I$$^{-}$$などの水-電解質系を記述する新しいReaxFF反応力場を開発した。反力場パラメータは、水結合エネルギー, 水和エネルギーおよびプロトン移動のエネルギーに関連した量子力学的計算に対してトレーニングされている。水中での様々な電解質のイオン化について、分子動力学シミュレーションの結果と実験結果及び熱力学との比較によって力場の検証を行った。その結果、大部分の原子対(水分子の酸素および水素を含むカチオンまたはアニオン)について、得られた動径分布関数はDFT計算の結果と良く一致することがわかった。また、この力場を用いて、アルカリ金属水酸化物と塩化物塩溶液における水分子および電解質イオンの拡散定数が組成および電解質濃度の関数として得られた。

論文

Radiocesium interaction with clay minerals; Theory and simulation advances Post-Fukushima

奥村 雅彦; Kerisit, S.*; Bourg, I. C.*; Lammers, L. N.*; 池田 隆司*; Sassi, M.*; Rosso, K. M.*; 町田 昌彦

Journal of Environmental Radioactivity, 189, p.135 - 145, 2018/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:25.55(Environmental Sciences)

東京電力福島第一原子力発電所事故により、環境中に放出された放射性セシウムは土壌中の粘土鉱物に強く吸着されていることがわかっているが、その吸着メカニズムは今も解明されていない。本論文は、これまで蓄積された粘土鉱物による放射性セシウム吸着現象に関する実験結果と、最新のシミュレーション研究の進展をまとめたものである。論文では、実験結果についてまとめられ、それらの結果を基にした最新のシミュレーション研究によって明らかにされた、次のような研究結果について説明されている:(1)粘土鉱物表面におけるセシウム吸着のエネルギースケール、(2)実験では観測が難しい粘土鉱物エッジの原子レベル構造についての理解の進展、(3)粘土鉱物の水和した層間におけるセシウム吸着現象の詳細、(4)ほつれたエッジにおけるイオン半径と層間距離の関係と吸着の選択性、(5)層間におけるセシウムの深部への移動、(6)放射性セシウムの核崩壊の影響。さらに、これらの知見に基づいた除染による廃棄土壌の減容技術開発の可能性についても述べられている。

論文

Reply to "Comments on radiation-damage resistance in phyllosilicate minerals from first principles and implications for radiocesium and strontium retention in soils"

Sassi, M.*; Rosso, K. M.*; 奥村 雅彦; 町田 昌彦

Clays and Clay Minerals, 65(5), p.371 - 375, 2017/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:17.45(Chemistry, Physical)

本論文は、われわれが発表した論文「層状珪酸塩鉱物の放射線による損傷についての第一原理計算評価と放射性セシウムと放射性ストロンチウムの土壌保持物性に対する示唆」へのコメントに対する返答である。コメントでは、ベータ線によるフレンケルタイプの欠損の生成確率の評価が不十分である、と主張されていた。これに対して、われわれは、コメントで考えられている状況は不十分であり、隣接する粘土鉱物まで考えれば評価は妥当であることを述べた。

論文

Localization of cesium on montmorillonite surface investigated by frequency modulation atomic force microscopy

荒木 優希*; 佐藤 久夫*; 奥村 雅彦; 大西 洋*

Surface Science, 665, p.32 - 36, 2017/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.35(Chemistry, Physical)

粘土鉱物表面におけるイオン交換反応は、通常その交換量だけに着目し、ミクロスコピックな研究はまだあまりなされていない。本研究では、反応が多く起こると考えられている粘土鉱物表面に着目し、周波数変調方式原子間力顕微鏡を用いてイオン分布を調べた。粘土鉱物はモンモリロナイト、イオンはセシウムイオンを対象として、研究を行った。その結果、セシウムが線状に分布し、その構造がしばらく保たれるという現象を発見した。第一原理シミュレーションにより、粘土鉱物内部の構造を評価したが、内部の電荷が直線構造を取る可能性は低いことが示された。これらの結果は、この直線構造の起源は粘土鉱物表面-イオン-水の三者による未解明吸着プロセスが存在することが示唆していると考えられる。

論文

Transmutation effects on long-term Cs retention in phyllosilicate minerals from first principles

Sassi, M.*; 奥村 雅彦; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*

Physical Chemistry Chemical Physics, 19(39), p.27007 - 27014, 2017/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:56.16(Chemistry, Physical)

福島第一原子力発電所事故によって放出された放射性セシウムなどの環境中の放射性セシウムは、粘土鉱物に吸着されて長期間保持されると考えられているが、これまで、放射性セシウムが崩壊した際の効果は評価されてこなかった。本研究は、金雲母(粘土鉱物の一種)に吸着された放射性セシウムが崩壊してバリウムへの核変換が起こると、1価のから2価のイオンへ変化することに着目し、第一原理計算によってその効果を調べた。その結果、金雲母を電荷中性に保つためにセシウムやカリウムを放出する可能性があることがわかった。

論文

Origin of 6-fold coordinated aluminum at (010)-type pyrophyllite edges

奥村 雅彦; Sassi, M.*; Rosso, K. M.*; 町田 昌彦

AIP Advances (Internet), 7(5), p.055211_1 - 055211_9, 2017/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:43.58(Nanoscience & Nanotechnology)

放射性セシウムを比較的強く吸着すると予想されている粘土鉱物のエッジは、実験的に調べることが困難であり、未だに構造がわかっておらず、数値シミュレーションによる研究が有効である。これまでに、最も単純な2:1珪酸塩鉱物であるパイロフィライトについて、密度汎関数法等を用いた研究が進められており、エッジ部分のアルミニウムは5つの酸素と共有結合し、さらに、水分子を配位子とした6配位構造が安定であることが知られていた。しかし、電荷の中性条件からは水分子が配位する必要はなく、なぜ6配位が最安定構造なのかは明らかになっていなかった。そこで、我々は、密度汎関数法を用いて詳細に調べた。その結果、アルミニウムが水分子の酸素原子を引きつけ、さらに、水分子の水素とエッジを構成するヒドロキシル基が水素結合のネットワークを構成し、6配位構造が安定化することがわかった。

論文

Molecular dynamics simulations of cesium adsorption on illite nanoparticles

Lammers, L.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦; Kolluri, K.*; Sposito, G.*; 町田 昌彦

Journal of Colloid and Interface Science, 490, p.608 - 620, 2017/03

 被引用回数:23 パーセンタイル:8.44(Chemistry, Physical)

分子動力学法を用いる粘土鉱物シミュレーションは、これまで、無限系がほとんどであったが、本研究では、初めて粘土鉱物の微粒子の模型を作成し、セシウム吸着のシミュレーションを行った。その結果、微粒子のエッジ表面において、基盤表面では見られない強い吸着が起こることがわかった。特に、セシウムイオンとナトリウムイオンの強豪吸着では、エッジサイトはセシウムを選択的に吸着することがわかった。また、本研究で開発したエッジサイトの力場の構成法についても解説した。

論文

シンポジウム「核燃料サイクル・バックエンドの科学; その研究教育の在り方」と故安俊弘教授の足跡

中山 真一; 奥村 雅彦*; 長崎 晋也*; 榎田 洋一*; 梅木 博之*; 高瀬 博康*; 川崎 大介*; 長谷川 秀一*; 古田 一雄*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(2), p.131 - 148, 2016/12

平成28年6月25日に東京大学にて、核燃料サイクル・バックエンドに関する研究を支えるためのシンポジウム「核燃料サイクル・バックエンドの科学 -その研究教育の在り方-」が開催された。限られた参加者による限られた時間内のシンポジウムであったが、この分野に身を置いてきた参加者による闊達な意見交換がなされ、今後の議論につながる意見を共有できた。このシンポジウムの内容を報告するとともに、本シンポジウムの企画者のひとりであり、シンポジウム直前に亡くなられたカリフォルニア大学バークレー校の安俊弘(Joonhong Ahn)教授に対する追悼の意を表し、本紙面を借りてその功績を紹介する。

論文

Superconductivity in repulsively interacting fermions on a diamond chain; Flat-band-induced pairing

小林 恵太*; 奥村 雅彦; 山田 進; 町田 昌彦; 青木 秀夫*

Physical Review B, 94(21), p.214501_1 - 214501_7, 2016/12

 被引用回数:12 パーセンタイル:22.23(Materials Science, Multidisciplinary)

平坦バンドが超伝導性を示す可能性を探るために、平坦バンドを形成する最も単純な準一次元系の一つであるダイアモンド鎖上の斥力相互作用するフェルミオン系について調べた。厳密対角化法と密度行列繰り込み群法を用いて調べた結果、フェルミエネルギーに近い空の平坦バンドと相互作用する分散バンドが満たされる1/3フィリングよりも少しだけ小さなフィリングで、長い相関距離を持つクーパー対が有意な束縛エネルギーを持つことがわかった。さらに、この対相関関数は、ダイアモンド鎖の外側のサイトに存在するフェルミオン対によるものであることを明らかにした。また、厳密に1/3フィリングの時、系は絶縁体になり、ダイアモンド鎖の外側のサイトに存在するフェルミオンがトポロジカルに区別可能なエンタングル状態を形成していることがわかった。

論文

Redistribution and export of contaminated sediment within eastern Fukushima Prefecture due to typhoon flooding

北村 哲浩; 操上 広志; 佐久間 一幸; Malins, A.; 奥村 雅彦; 町田 昌彦; 森 康二*; 多田 和広*; 田原 康博*; 小林 嵩丸*; et al.

Earth Surface Processes and Landforms, 41(12), p.1708 - 1726, 2016/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:48.06(Geography, Physical)

福島第一原子力発電所の事故に起因して福島の地表に降下した放射性物質の将来分布予測に関連し、まず土砂の移行を物理型集水域解析モデルGETFLOWSを用いて詳細解析した。対象領域は汚染度合いを考慮し浜通り側の5流域、小高川, 請戸川, 前田川, 熊川, 富岡川とした。これらの流域の水・土砂輸送プロセスを、地表水流動、地下水流動、地表水・地下水相互作用、浸食(堆積)によって生じる浮遊砂移動現象として解析した。特に河川に流入した砂量、河川底に堆積した砂量、海へ流出した砂量などを試算した。

論文

Molecular simulation of cesium adsorption at the basal surface of phyllosilicate minerals

Kerisit, S.*; 奥村 雅彦; Rosso, K. M.*; 町田 昌彦

Clays and Clay Minerals, 64(4), p.389 - 400, 2016/08

 被引用回数:10 パーセンタイル:22.04(Chemistry, Physical)

層状珪酸塩鉱物の基盤表面におけるセシウムの吸着特性について、分子動力学法を用いて系統的に評価した。層電荷と八面体構造の組み合わせにより計6種類の層状珪酸塩鉱物について評価を行い、層電荷の大きさが大きいほど吸着が強く、また、八面体構造の違いに起因する基盤表面のシリコン及びアルミニウムの微細な配置の違いが吸着の強さに影響を与えることがわかった。

論文

Radiation-damage resistance in phyllosilicate minerals from first principles and implications for radiocesium and strontium retention in soils

Sassi, M.*; Rosso, K. M.*; 奥村 雅彦; 町田 昌彦

Clays and Clay Minerals, 64(2), p.108 - 114, 2016/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:55.98(Chemistry, Physical)

東京電力福島第一原子力発電所事故によって環境中に放出された放射性セシウムと放射性ストロンチウムは表層土壌中粘土鉱物に強く吸着していることがわかっている。住民に対する追加被曝線量低減のため、大規模な除染が行われ、表層土壌が取り除かれ、中間貯蔵施設に長期保存される予定である。しかし、長期保管中の放射性セシウムと放射性ストロンチウムの安定性についてはこれまで議論されてこなかった。そこで、本論文では、粘土鉱物中で放射性セシウムと放射性ストロンチウムが崩壊した場合の粘土鉱物の構造安定性を第一原理分子動力学を用いて評価した。その結果、それらの放射性核種の崩壊によって粘土鉱物の構造が変化してしまう可能性があることがわかった。

論文

Evaluation of ambient dose equivalent rates influenced by vertical and horizontal distribution of radioactive cesium in soil in Fukushima Prefecture

Malins, A.; 操上 広志; 中間 茂雄; 齋藤 龍郎; 奥村 雅彦; 町田 昌彦; 北村 哲浩

Journal of Environmental Radioactivity, 151(Part 1), p.38 - 49, 2016/01

AA2015-0160.pdf:0.87MB

 被引用回数:22 パーセンタイル:9.49(Environmental Sciences)

空間線量率は土壌中放射性セシウムの鉛直・水平分布に依存する。本研究では、任意の放射性セシウムの土壌中セシウム分布から線量率を計算するツールを開発し妥当性を確認した。福島第一原子力発電所事故により汚染された地域に対する実測値と解析結果は整合的であった。放射性セシウムの不均質な分布が得られている際にはそれらを考慮することでより解析精度を高めることができることを示した。また、放射性セシウムの土壌深部への移行に伴う線量率低下を説明することが可能であることを示した。さらに、農地除染に対する解析では、表土剥ぎ取りおよび天地返しが線量率低下の観点で有意であることを解析的に示した。

論文

Topographic effects on ambient dose equivalent rates from radiocesium fallout

Malins, A.; 奥村 雅彦; 町田 昌彦; 斎藤 公明

Proceedings of Joint International Conference on Mathematics and Computation, Supercomputing in Nuclear Applications and the Monte Carlo Method (M&C + SNA + MC 2015) (CD-ROM), 12 Pages, 2015/04

Land topography can affect air radiation dose rates by locating radiation sources closer to, or further, from detector locations when compared to perfectly flat terrain. Hills and slopes can also shield against the propagation of $$gamma$$ rays. To understand the possible magnitude of topographic effects on air dose rates, this study presents calculations for ambient dose equivalent rates at a range of heights above the ground for varying land topographies. The geometries considered were angled ground at the intersection of two planar surfaces, which is a model for slopes neighboring flat land, and a simple conical geometry, representing settings from hilltops to valley bottoms. In each case the radiation source was radioactive cesium fallout, and the slope angle was varied systematically to determine the effect of topography on the air dose rate. Under the assumption of homogeneous fallout across the land surface, and for these geometries and detector locations, the dose rates at high altitudes are more strongly affected by the underlying land topography than those close to ground level. At a height of 300m, uneven topographies can lead to a 50% change in air dose rates compared to if the ground were uniformly flat. However, in practice the effect will more often than not be smaller than this, and heterogeneity in the source distribution is likely to be a more significant factor in determining local air dose rates.

論文

First-principles calculation studies on cesium in environmental situations; Hydration structures and adsorption on clay minerals

町田 昌彦; 奥村 雅彦; 中村 博樹; 櫻本 和弘*

Proceedings of Joint International Conference on Mathematics and Computation, Supercomputing in Nuclear Applications and the Monte Carlo Method (M&C + SNA + MC 2015) (CD-ROM), 12 Pages, 2015/04

福島第一原子力発電所から放出された放射性セシウムの環境中での物理化学的性質を明らかにするため、本発表では二つの課題について第一原理計算手法によって研究した成果を発表する。課題の一つ目は、セシウムイオンの水和構造であり、二つ目は、セシウムイオンの粘土鉱物に対する吸着形態である。一つ目の課題については、第一原理計算手法の中でもボルンオッペンハイマー第一原理分子動力学法と呼ばれる計算手法を用い、他のアルカリ元素イオンの水和構造と異なり、第二水和殻がほとんどないことを明らかにし、二つ目の課題については、ほつれたエッジと呼ばれている粘土層間が開いたモデルを構築し、それに対してイオン交換エネルギーを計算した結果を示すことで、セシウムが選択的にそのエッジに吸着されることを明かにする。

論文

Mathematical Modeling of Radioactive Contaminants in the Fukushima Environment

北村 哲浩; 操上 広志; 山口 正秋; 小田 好博; 齋藤 龍郎; 加藤 智子; 新里 忠史; 飯島 和毅; 佐藤 治夫; 油井 三和; et al.

Nuclear Science and Engineering, 179(1), p.104 - 118, 2015/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:43.49(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所事故に伴い環境に放出されその後地表に降下した放射性物質の分布を予測することは重要で、速やかに進めて行く必要がある。このような予測を行うために、放射性物質として特に放射性セシウムに着目し、現在複数の数理モデルを開発している。具体的には、土壌の表層流出に伴う放射性セシウムの移行については土壌流亡予測式を用いた流出解析、河川における核種移行については河川解析コードTODAM・iRICを用いた移行解析、河口域における土砂堆積については3次元解析コードROMS等を応用した堆積解析を行っている。また、セシウムと土壌の吸着メカニズムについては分子原子レベルの分子挙動計算法を用いた解析を開始しており、最終目標として吸着係数等の把握を目指している。

論文

セシウム高選択性吸着材ゼオライトに対する数値シミュレーション研究の進展; 第一原理計算及びモンテカルロ法による吸着性能評価

中村 博樹; 奥村 雅彦; 町田 昌彦

RIST News, (58), p.33 - 46, 2015/01

東京電力福島第一原子力発電所事故以降、放射性セシウムの優れた吸着材として、ゼオライトやフェロシアン化物等が注目され多くの研究が行われてきた。それらは実際に、汚染水処理や環境水のセシウム浄化等に用いられ、その優れた性能は広く認知されている。しかしながら、その高い性能の微視的メカニズムは十分に研究されておらず、更なる性能向上を目指す際に必要な材料学的指針は未だ得られていない。また、実験により様々な吸着材候補物質の性能が評価されてきたが、実験条件によって得られるデータは異なる等、物質本来の性能評価は容易でなく、計算科学による精度の高い性能評価が求められている。本論文では最新の計算科学的手法を用いることで、上記の課題に取り組んできた主な研究開発の成果、特に第一原理計算とモンテカルロ法による成果を詳しく解説し、より効率的な吸着物質の開発に貢献することを目標としている。

論文

Fields of view for environmental radioactivity

Malins, A.; 奥村 雅彦; 町田 昌彦; 武宮 博; 斎藤 公明

Proceedings of International Symposium on Radiological Issues for Fukushima's Revitalized Future, p.28 - 34, 2015/00

空間線量率の内の$$gamma$$線成分は、環境中の放射性核種の量と広がりの関数となっているが、それらの放射性核種は、天然由来のものと人工的な由来を持つものが混在する。このような状況下では、空間線量率や外部被曝線量は、地表や地中に分布している放射性核種の面積を表す観測視野によって決まる。本研究では、様々な環境における観測視野に関するモンテカルロ放射線輸送計算を行った。具体的には、地中に一様分布する、天然由来放射線核種である40K,トリウム系列,ウラン系列について、さらに、福島第一原子力発電所事故等によって地表に降着した放射性セシウムについて計算を行った。放射性セシウムに関しては、$$^{134}$$Csと$$^{137}$$Csの深度分布の変化を評価することによって、降着後の放射性セシウムの地面への浸透を考慮した。その結果、地中に分布する天然由来核種と地表近くに分布する放射性セシウムの観測視野は異なることが原因で、観測機器の一部の遮蔽が測定結果に影響を及ぼす可能性があることが分かった。また、観測視野によって局所的な除染の最大効率が決まることが分かった。そして、この最大効率は、放射性核種の地表面分布と空間線量率の関係を表すデータによって簡単に評価できることが示された。

論文

Monte Carlo simulation studies of cation selectivity in ion exchange of zeolites

中村 博樹; 奥村 雅彦; 町田 昌彦

RSC Advances (Internet), 4(95), p.52757 - 52761, 2014/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:74.65(Chemistry, Multidisciplinary)

福島の原子力発電所事故を受けて、汚染水の除染などのために放射性物質の吸着材としてゼオライトが注目されている。Csなどの放射性物質の吸着の選択性はゼオライトの種類によって差があることが知られている。しかし、その種類が多すぎるため、すべての種類に対して、Cs選択性を実験で評価するのは困難である。そこで、本研究では、数値シミュレーションによって、Csの選択性を評価する方法を確立することを目的とした。具体的には、モンテカルロ法によるイオン交換等温曲線を評価する手法を確立し、実験結果との比較によって、その有効性を探った。今回、開発した手法を応用することにより、より効率的なCs吸着物質としてのゼオライトの開発に貢献することが期待される。

185 件中 1件目~20件目を表示