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論文

Oxygen potential measurement of (U,Pu,Am)O$$_{2 pm x}$$ and (U,Pu,Am,Np)O$$_{2 pm x}$$

廣岡 瞬; 松本 卓; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*

Journal of Nuclear Materials, 542, p.152424_1 - 152424_9, 2020/12

(U$$_{0.623}$$Pu$$_{0.350}$$Am$$_{0.027}$$)O$$_{2}$$に対しては1,673, 1,773, 1,873K、(U$$_{0.553}$$Pu$$_{0.285}$$Am$$_{0.015}$$Np$$_{0.147}$$)O$$_{2}$$に対しては1,873, 1,973Kにおいて、酸素ポテンシャルの測定を実施した。測定は、熱天秤と酸素センサーを用いる気相平衡法により実施した。Uの代わりにAmを添加した場合、酸素ポテンシャルは大きく上昇した。同様に、Uの代わりにNpを添加した場合も酸素ポテンシャルは上昇したが、上昇の効果はPuやAmを添加した場合と比べても小さいものであった。酸素ポテンシャルの測定結果について、酸素分圧と定比組成からのずれをプロットし、欠陥化学により解析することで、欠陥反応の種類を推定した。推定した欠陥反応における平衡定数を評価し、AmとNpを平衡定数の中のエントロピーに組み込むことで、酸素ポテンシャルの測定結果を再現する評価式を導出した。

論文

Thermal and mechanical properties of CeO$$_{2}$$

鈴木 紀一; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; Carvajal-Nunez, U.*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of the American Ceramic Society, 102(4), p.1994 - 2008, 2019/04

CeO$$_{2}$$の熱物性及び機械物性を測定した。熱重量分析法により酸素ポテンシャルを測定し、欠陥化学モデルを用いてデータを解析した。音速測定, 共鳴超音波分光法及びナノインデンテーション法によりCeO$$_{2}$$の弾性率を得た。得られた弾性率を用いてデバイ温度及びグリュナイゼン定数を評価するとともに、その評価結果を基に比熱及び熱伝導率を計算した。熱伝導率の計算結果は実験値をよく再現し、また、不純物依存性が大きいことが示された。

論文

Preparation of low O/M MOX pellets for fast reactors using carbothermic reduction

村上 龍敏; 加藤 正人; 鈴木 紀一; 宇野 弘樹*

Proceedings of 2010 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP '10) (CD-ROM), p.1859 - 1865, 2010/06

約3000ppmの炭素を含む脱脂後ペレットについて、焼結中、熱天秤と熱膨張計による測定を行い、焼結挙動を評価した。試験パラメータは、焼結雰囲気の水素/水分比とした。焼結雰囲気中の水素/水分比を減少させることに伴い、ペレットの到達O/Mと収縮率が増加した。この結果から、焼結雰囲気中の水素/水分比が高い場合には、炭素の熱還元反応によりO/M比が大幅に減少し、反面、焼結雰囲気中の水素/水分比がより低い場合には、雰囲気中の酸素ポテンシャルが高く保たれ、O/M比の低下が抑制されたものと考えられる。

論文

Phase separation behaviour of (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$ (1.92$$<$$x$$<$$2.00) based fuels containing actinides and/or lanthanides

米野 憲; 加藤 正人; 宇野 弘樹*; 武内 健太郎; 森本 恭一; 鹿志村 元明

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012016_1 - 012016_7, 2010/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:4.65

相分離挙動の評価は高速炉用燃料の設計において重要なデータである。30%Pu含有MOX及びMA(Np, Am)含有MOXにおいて、相分離温度について既報データと新たに取得したデータを合わせ、燃料組成と相分離温度との関係を評価した。その結果、O/M比が1.92から1.95の範囲においてマイナーアクチニドの含有率が多いほど相分離温度は低下する傾向を示した。

論文

Self-radiation damage in plutonium and uranium mixed dioxide

加藤 正人; 米野 憲; 宇野 弘樹*; 菅田 博正*; 中江 延男; 小無 健司*; 鹿志村 元明

Journal of Nuclear Materials, 393(1), p.134 - 140, 2009/08

 被引用回数:29 パーセンタイル:10.05(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウム化合物は、プルトニウムの$$alpha$$崩壊による自己照射損傷により格子定数が増加する。本研究では、MOX燃料の自己照射による格子膨張とその熱回復について調べた。最大32年間、空気中で保管されたMOX粉末とペレットの格子定数が測定され、保管時間とともに増加した。また、格子定数は0.29%の増加で飽和した。格子膨張率は、自己照射量の関数として式が導かれた。自己照射による格子膨張の回復が調べられ、3段階の温度領域で回復が起こることを確認した。それらは、それぞれ酸素のフレンケル欠陥の回復,金属イオンのフレンケル欠陥の回復及びHeに起因する格子欠陥の回復に相当すると考えられる。

報告書

高速炉燃料の熱物性評価; 融点と熱伝導率

加藤 正人; 森本 恭一; 米野 憲; 中道 晋哉; 鹿志村 元明; 安部 智之; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 菅田 博正*; et al.

JAEA-Technology 2006-049, 32 Pages, 2006/10

JAEA-Technology-2006-049.pdf:19.46MB
JAEA-Technology-2006-049(errata).pdf:0.32MB

本研究では、燃料の熱設計で特に重要である融点と熱伝導率について、広範囲の組成のMOXについて測定を実施し、測定データの信頼性を向上させるとともに、Amの影響を評価した。融点測定は、タングステンカプセル中に真空封入して実施したが、30%Pu以上のMOXの測定では、測定中にMOXとタングステンの反応を防ぐため、レニウム製の内容器を用いて評価した。その結果、MOXの融点は、Pu含有率の増加で低下し、O/Mの低下でわずかに上昇することが確認できた。また、Amの融点に及ぼす影響は、3%までの含有では大きな影響はないことが確認できた。熱伝導率は、Amの含有によって、900$$^{circ}$$C以下でわずかに低下し、フォノン伝導による熱伝導メカニズムに不純物として扱うことによって評価できることを確認した。本測定結果から温度,O/M,Am含有率及び密度を関数とした熱伝導率評価式を導き、文献値を含めて実験データをよく再現できることを確認した。得られた融点及び熱伝導率の測定結果によって、「もんじゅ」長期保管燃料に蓄積したAmの影響を評価することができた。燃料の熱設計へ及ぼすAmの影響はわずかである。

報告書

MA含有低除染燃料の開発Ⅳ-酸素ポテンシャルと相状態の評価-

加藤 正人; 森本 恭一; 木原 義之; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 宇野 弘樹*; 砂押 剛雄*

JNC-TN8400 2004-022, 44 Pages, 2005/03

JNC-TN8400-2004-022.pdf:5.43MB

サイクル機構では、先進リサイクルの燃料として均質なマイナーアクチナイドを含有したMOX燃料の開発を進めている。これまでに、Np及びAmを含有した燃料の焼結試験を行い、高均質な低O/M燃料を安定して得られる熱処理技術を開発した。本報告では、燃料製造及び燃料設計へ反映するために燃料の物性データを整備する目的で、MA含有MOX燃料の酸素ポテンシャルの測定と相状態の評価を行った。酸素ポテンシャルの測定は、(Npsub0.02Amsub0.02Pusub0.3Usub0.66)Osub2-Xについて気相平衡法で測定した。MA含有MOXの酸素ポテンシャルは、MAを含まないMOXの酸素ポテンシャルよりもわずかに高い。測定結果は、格子欠陥理論を用いて評価し、温度-O/M-酸素分圧の関係を表すモデル式が得られた。低O/Mに調製した試料の組織観察を行った結果、2つのfcc相への相分離が観察された。また、MA含有MOXの相分離温度は、MOXに比べ低いことがわかった。低除染燃料を模擬してNdを添加したMA含有MOXでは、O/Mを1.96より下げた場合、ペレット内にPu-Am-Nd酸化物が析出することがわかった。

報告書

プルトニウム‐ウラン混合酸化物の融点測定,1; MOXの融点測定技術開発と融点測定

森本 恭一; 加藤 正人; 青野 茂典; 宇野 弘樹*

JNC-TN8400 2004-017, 64 Pages, 2004/11

JNC-TN8400-2004-017.pdf:4.79MB

核燃料の高燃焼度化に伴うPuの高次化,濃縮Uの供給不足などからMOX燃料の高Pu富化度化が検討されている。MOX燃料を利用するためにはその融点,熱伝導率等の熱物性が燃料設計,照射挙動評価上重要となってくるが,MOX燃料の融点のPu富化度依存性やO/M依存性についての報告は少なく,データの拡充が必要である。 本報告ではO/Mが2.00のMOXに対しPu富化度をパラメータとしたPu富化度毎におけるMOXの融点測定,及びPu富化度が28%のMOXに対しO/MをパラメータとしたO/M毎におけるMOXの融点測定を行った。前者の試験に関しては従来の報告とほぼ同様な結果を得た。後者の試験に関してはO/Mによる融点の変化は単純な増加,減少傾向とはならず,複雑な挙動を示した。また,これらの試験においてO/Mが高い試料については試料容器であるタングステン製の容器との酸化還元反応が生じるという結果を得たため,タングステンに比べて比較的に酸化のしにくいレニウムを用いて90%W-10%Re合金製カプセルを試作し,その適用性を評価した。

報告書

プルトニウム-ウラン混合原料粉末の酸化挙動-酸化プロセスと酸化速度の評価-

加藤 正人; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 遠藤 秀男

JNC-TN8400 2003-013, 48 Pages, 2003/05

JNC-TN8400-2003-013.pdf:29.92MB

サイクル機構では、MOX燃料の原料としてマイクロ波直接脱硝によって得られたMOX粉末(1:1MOX)を用いている。MOX原料は、貯蔵及び製造工程において、自己発熱により原料粉末の温度が上昇し、酸化が進むことが知られている。本報告では、1:1MOXについて、酸化プロセス及び酸化速度を評価し、MOX原料の酸化に関する基礎データを取得することを目的とした。 試験は、原料の比表面積をパラメータとして、示差熱-熱重量計を用いて等速度昇温酸化と等温酸化酸化を測定した。また、酸化試験後の試料は、X線回折測定を行った。試験の結果、酸化は2段階で起こり、比表面積によって以下のように酸化プロセスが変化することがわかった。1.酸化プロセス1 試料3(比表面積 2.24m$$^{2}$$/g)1段目:MO$$_{2}$$$$rightarrow$$MO$$_{2+X}$$$$rightarrow$$MO$$_{2.25}$$ 2段目:MO$$_{2.25}$$$$rightarrow$$MO$$_{2.25}$$+M$$_{3}$$O$8-y2.酸化プロセス2$試料1、2(比表面積5.59、3.86m$$_{2}$$/g)1段目:MO$$_{2}$$$$rightarrow$$MO$$_{2+X}$$+ MO$$_{3-Z}$$$$rightarrow$$MO$$_{2.25}$$+ MO$$_{3-Z}$$ 2段目:MO$$_{2.25}$$+ MO$$_{3-Z}$$$$rightarrow$$MO$$_{2.25}$$+M$$_{3}$$O$$_{8-y}$$+ MO$3-Z酸化速度をAvrami-Erofeevの式で評価し、原料粉末の酸化時のO/Mの変化を原料の比表面積、保持温度、保持時間で表す式を作成し試験結果を良く表すことができた。$

報告書

MA含有低除染燃料の開発I -Np含有MOXの焼結特性と相分離挙動-

森本 恭一; 西山 元邦; 加藤 正人; 遠藤 秀男; 河野 秀作; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*

JNC-TN8400 2003-011, 32 Pages, 2003/01

JNC-TN8400-2003-011.pdf:0.62MB

先進的核燃料リサイクルの燃料として Npを含有させた MOX燃料が考えられている。Np含有MOX 燃料の開発を進めるためには、照射燃料製造及び燃料設計に必要となる Np-Pu-U 系混合酸化物に関する基礎的なデータ取得が必要である。本報告では、Np含有(最大 12%)MOXのペレットを作製し、焼結特性に及ぼす Npの影響、相安定性及び均質性について評価した。試験の結果、Np の濃度の増加により密度が低下し、Np は焼結中の緻密化を遅くする効果があることがわかった。相安定性については、O/M=1.90$$sim$$2.00の試料について、相状態を観察し、MOXと Np 含有 MOX の相分離挙動はほぼ同じであることが分かった。また、均質性の評価を行い、本試験で作製した試料は均質性が良く、Puスポットの観点からは燃料仕様上問題がないことが分かった。

報告書

高温挙動試験装置のコールド試験

冨田 豊; 宇野 弘樹*; 高橋 邦明; 河野 秀作

PNC-TN8410 93-296, 66 Pages, 1993/12

PNC-TN8410-93-296.pdf:2.6MB

高温挙動試験装置は、高富化度MOX燃料等の未照射燃料の融点を測定するために設置されたものである。ホット運転の前に、温度制御プログラム決定試験、カプセル溶接部健全性確認試験、真空計自動化プログラムの作成、昇温速度決定試験を行い測定条件を決定した。次に融点が既知である、Al/SUB2/O/SUB3,Nb,Mo,ZrO/SUB2,Taを標準試料としてコールド試験を実施し、二色温度計の校正曲線の作成を行った。コールド試験の結果、標準試料の融点の測定値と文献値との差が最大258度Cもあり、測定精度の向上が必要であることが分かった。誤差原因は、二色温度計の混色誤差と視野欠けが原因と推測される。こうした問題点の対策もあわせて報告する。

報告書

粉末特性評価試験; その1

大代 操; 上村 勝一郎; 河野 秀作; 高橋 邦明; 長井 修一朗; 宇野 弘樹*

PNC-TN8410 92-225, 44 Pages, 1992/03

PNC-TN8410-92-225.pdf:1.65MB

燃料製造R&Dの課題の1つである、原料粉末特性と燃料ペレット特性との関係を得るため粒子密度、比表面積、粒径・粒度分布測定装置を新しく設置した。試験装置の測定精度、データの信頼性・再現性等の確認や測定条件の最適化を図るため、標準物質を用い上記の装置のコールド試験を実施した。その結果、粒子密度測定において表面に凹凸が見られない試料の場合、公称値(液浸法による)との誤差は約4%以下であり、表面形状が複雑な場合は約16%であった。測定条件については、ガス圧力を0.35kg/cm/SUP2以下にし、試料の脱ガス処理を十分に行うことが必要である。比表面積測定では、測定値が粒子表面形状に大きく依存し、BBT多点法のプロット図で直線の場合は公称値との誤差が5%、曲線の場合は11%であった。測定条件についてはガス分子を試料に吸着させることにより値を求めているので測定前の脱ガス処理を完全に行うことが必要である。また、レーザ回析理論に基づく解析評価式が粒子を球形と仮定しているため、粉末が球状の場合には公称値との誤差が5%以内であったが、球状以外でも10%以内であった。また、測定条件として、粒子が溶媒中で均一に分散していなければならないので測定試料に適した溶媒液を使用しなければならない。なお、原料粉の様に比重が大きいものについては、蒸留水が適していると言われている。以下の結果から、各測定装置の測定精度と最適測定条件を確認することができた。

口頭

MOX燃料の熱物性測定,4; 融点測定

加藤 正人; 森本 恭一; 鹿志村 元明; 安部 智之; 宇野 弘樹*; 菅田 博正*; 田村 哲也*; 柴田 和哉*

no journal, , 

従来の測定方法により30%Pu以上のMOXの融点測定を行った場合、タングステンとMOXの間に反応が起こりMOXの融点を測定していないことが確認できた。反応を防ぐためにレニウムを用いた測定を行い、PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$系の固相線及び液相線を評価した。

口頭

MOX燃料の熱物性測定,3; (U$$_{0.68}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{0.02}$$)O$$_{x}$$ (x=1.90$$sim$$2.00)の熱拡散率測定

森本 恭一; 加藤 正人; 米野 憲; 鹿志村 元明; 安部 智之; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*

no journal, , 

MOX燃料の熱伝導率評価として、Pu含有率(Pu/Metal):約30%,酸素・金属比(O/M比)を約1.90$$sim$$2.00に調製した試料についてレーザーフラッシュ法による熱拡散率測定を行い、MOXの熱伝導率におけるO/M比ごとの温度依存性について評価した。

口頭

MOX燃料の熱物性測定,2; (U,Pu,Am)O$$_{2.00}$$の熱拡散率測定

米野 憲; 加藤 正人; 森本 恭一; 鹿志村 元明; 安部 智之; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*

no journal, , 

MOX燃料の熱伝導率評価として、Pu含有率:30%,O/M=2.00の試料について密度及びAm含有率をパラメータとしてレーザーフラッシュ法による熱拡散率測定を行い、MOX燃料の熱伝導率に関する密度依存性及びAm含有率ごとの温度依存性について評価した。

口頭

MOX燃料の融点測定,2; MOX燃料の融点に及ぼすO/Mの影響

中道 晋哉; 加藤 正人; 森本 恭一; 鹿志村 元明; 安部 智之; 菅田 博正*; 柴田 和哉*; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*

no journal, , 

Pu含有率30%以上のMOXの融点測定では、Wのカプセル材と試料の間で反応が起こり、融点を正確に評価していないことが明らかとなった。カプセル材とMOXの反応を抑えるためにRe内容器を用いて測定を行い、Pu含有率12, 20, 40及び46%MOX融点のO/M比依存性について評価した。Pu含有率12及び20%MOXはWカプセルに、40及び46%MOXはWカプセルの中に装荷したRe内容器に試料を入れ、真空中で溶封した。40K/minの一定速度で試料を昇温し、温度曲線のサーマルアレストを観察した。融点測定後のカプセルから取り出した試料のXRD及びEPMA測定から、MOXへのカプセル材の溶け込みはほとんど観察されなかった。固相温度はO/M比の2.00からの低下とともにわずかに増加し、過去の報告よりも40及び46%Pu-MOXの融点は50-100K高くなった。

口頭

(U, Pu, Am)O$$_{2}$$のエンタルピー測定と比熱評価

米野 憲; 森本 恭一; 加藤 正人; 鹿志村 元明; 安部 智之; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*

no journal, , 

MOX燃料の比熱は融点,熱伝導率に次いで燃料設計上重要な熱物性値の一つである。また最近の熱伝導率測定ではレーザーフラッシュ法にて熱拡散率を測定しこれと密度,比熱の積から熱伝導率を評価する方法が主流となっている。MOX燃料の比熱に関しては、UO$$_{2}$$について多く報告されているが、MOX燃料についての報告は少なく、Am含有率に関する報告はない。本報告ではAm含有率の異なるPu含有率が約30%のMOX試料を作製し、ドロップカロリーメトリ法によるエンタルピー測定を行い、これらの比熱について評価した。

口頭

MOX燃料の融点測定,1; PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$-AmO$$_{2}$$系の融点

加藤 正人; 森本 恭一; 中道 晋哉; 鹿志村 元明; 安部 智之; 菅田 博正*; 宇野 弘樹*; 柴田 和哉*; 田村 哲也*

no journal, , 

核燃料の融点は、燃料の最高温度を制限するため、重要な物性値の1つである。前報告においてレニウム内容器を用いた融点測定を行いPuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$系の固相線及び液相線が従来のタングステンカプセルを用いた測定値よりも高いことを報告した。本報告では、Am含有率をパラメータとした測定を行い、AmO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$系の融点を理想溶液モデルで評価した。さらに(Pu$$_{0.43}$$Am$$_{0.03}$$U$$_{0.54}$$)O$$_{2.00}$$を固相線直下まで昇温し、組織を観察した。固相線はPu及びAm含有率の増加により低下する傾向を示した。また実験データは理想溶液モデルから得られた計算結果とよく一致することが確認できた。2983及び2973Kまで加熱した(Pu$$_{0.43}$$Am$$_{0.03}$$U$$_{0.54}$$)O$$_{2.00}$$は、結晶粒とポアの成長が確認でき、溶融した形跡は観察されなかった。

口頭

(U$$_{0.68}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{0.02}$$)O$$_{2-x}$$の高温領域における熱伝導率評価

森本 恭一; 加藤 正人; 米野 憲; 鹿志村 元明; 安部 智之; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*

no journal, , 

MOX燃料の熱伝導率評価として、Pu含有率(Pu/Metal):約30%、酸素・金属比(O/M比)を調製した試料について約900-2200Kの範囲で熱拡散率測定を行い、MOX燃料の熱伝導率における高温領域の温度依存性について評価した。

口頭

MOXの酸化速度

鈴木 紀一; 加藤 正人; 田村 哲也*; 宇野 弘樹*; 鹿志村 元明; 青野 茂典

no journal, , 

低O/Mの焼結MOXは室温の不活性ガスや大気雰囲気で酸化が進むことが知られているがその詳細な報告は少ない。本研究では190$$^{circ}$$C以下の温度にて、密度・結晶粒径をパラメータとして、30%Pu-MOXの酸化速度を熱重量法により測定し酸化挙動を評価した。酸化速度は、密度が低いほどまた、結晶粒径が小さいほど速くなることを確認した。

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