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論文

Optimization of an isothermal gas-chromatographic setup for the chemical exploration of dubnium (Db, Z = 105) oxychlorides

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(3), p.633 - 642, 2019/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

等温ガスクロマトグラフ(IGC)装置を開発し、オンライン気相研究に向けた動作試験をおこなった。核反応によって合成した5族遷移金属ニオブおよびタンタルの短寿命同位体をガスジェット気流によってIGC装置へ直接搬送し、反応ガスとしてSOCl$$_2$$を用いてオキシ塩化物を生成する。このときのNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成条件並びに搬送条件を調べたところ、半減期($$t_{1/2}$$)が約30秒の核種について全体の効率が7%であると見込むことができた。したがって、本IGC装置は$$^{262}$$Db($$t_{1/2}$$=34秒)適用可能であることがわかった。

論文

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of niobium (Nb) and tantalum (Ta); Towards the gas-phase investigation of dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

Inorganica Chimica Acta, 486, p.361 - 366, 2019/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:74.85(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

トレーサー量のNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成とその石英表面における吸着挙動を、等温ガスクロマトグラフ法を用いて調べた。吸着-脱離モデルをもとにしたモンテカルロ・シミュレーションにより、それぞれについて求められた吸着エンタルピー($$Delta H_{rm ads}$$)は、-$$Delta H_{rm ads}$$(NbOCl$$_3$$) = 102 $$pm$$ 4 kJ/molおよび-$$Delta H_{rm ads}$$(TaOCl$$_3$$) = 128 $$pm$$ 5 kJ/molだった。得られた値は、それぞれの化合物の昇華エンタルピーから経験的に予想される値と非常によく一致した。これにより、金属オキシ塩化物について$$Delta H_{rm ads}$$$$Delta H^circ _{rm subl}$$間に知られている経験式を更新することができた。さらに、NbおよびTaオキシ塩化物の$$Delta H^circ _{rm subl}$$から外挿してDbOCl$$_3$$について予想された$$Delta H^circ _{rm subl}$$(DbOCl$$_3$$)から、$$Delta H_{rm ads}$$(DbOCl$$_3$$)は135 $$pm$$ 2 kJ/molと予想された。本結果を元に、今後同一実験条件下でDbOCl$$_3$$の吸着挙動研究をおこない、5族元素の揮発性について議論することができるとともに、その結果から、ドブニウムにおける相対論効果の影響について見積もることが可能となる。

論文

Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:48.2

近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。

口頭

半減期の異なるHf同位体を用いた等温ガスクロマトグラフ挙動の研究

富塚 知博*; 小嶋 貴幸*; 村上 昌史*; 後藤 真一*; 佐藤 哲也; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 大江 一弘; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

104番元素ラザホージウムの化学的性質を調べるため、等温ガスクロマトグラフ法を用いた研究を進めている。対象揮発性化学種の等温ガスクロマトグラフ挙動が、対象分子のカラム壁面への単純吸脱着モデルに従うとすれば、半減期が異なる同位体の等温クロマトグラムを同時に取得することで、実験パラメータに依存せず吸着エンタルピーを求められる。そこで、Rfを対象とした実験に先立ち、タンデム加速器実験施設において半減期の異なるハフニウム(Hf)同位体$$^{165}$$Hf($$T_{1/2}=$$78s)及び$$^{166}$$Hf($$T_{1/2}=$$406s)等を合成し、揮発性Hf塩化物を対象としたオンライン等温クロマトグラフ実験を行った。得られたクロマトグラフ挙動を同位体間で比較したところ、モデルからの予想に比べて挙動の違いが小さいことを見いだした。このことから、等温ガスクロマトグラフ挙動を記述するには単純吸脱着モデルでは不十分であり、モデルの再検討が必要であることを実験的に示すことができた。

口頭

103番元素ローレンシウム(Lr)のタンタル金属表面における吸着挙動

佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; et al.

no journal, , 

103番元素ローレンシウム(Lr)は、強い相対論効果の影響により、その電子配置が周期表から予想される[Rn]$$5f^{14}7s^26d$$ではなく、[Rn]$$5f^{14}7s^27p_{1/2}$$となることが理論的に予想されている。Lrが最外殻電子軌道として7$$p_{1/2}$$を持つ場合、その揮発性はd軌道に価電子を持つルテチウム(Lu)と比べて高くなる可能性が指摘されている。本研究では、Lr原子の金属表面への吸着挙動を観測することで、Lrの揮発性について検討した。$$^{249}$$Cf($$^{11}$$B, 4n)反応によって合成した$$^{256}$$Lr(半減期27秒)を、オンライン同位体分離器(ISOL)に装着した表面電離イオン源を用いてイオン化し、イオン化効率を決定した。表面電離に関わる金属表面としてはタンタル(Ta)を用いた。得られたイオン化効率と、吸着がないと仮定した場合の推定イオン化効率との比rをイオン源温度範囲2690$$sim$$2085 Kにおいて求めた。その結果、イオン源温度の低下に伴って$$^{256}$$Lrについて求めた比rの減少が見られた。Ta表面に対する吸着エンタルピーが大きいLuやTbでも同様の傾向が見られたことから、LrはTa表面に対してLuやTbと同様な吸着性を示すことが示唆された。

口頭

103番元素ローレンシウム(Lr)のタンタル表面における吸着脱離挙動

佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

我々が行なった103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギー測定の結果は、強い相対論効果の影響によって、Lr原子が電子配置[Rn]$$7s^25f^{14}7p_{1/2}$$をとることを強く示唆するものだった。この電子配置は、ランタノイド系列においてLrと同位置にあるルテチウム(Lu)から予想される電子配置とは異なる。最外殻電子軌道の電子配置が、元素の化学的性質を決めることはよく知られており、Lrの場合、この電子配置の違いにより、Luのそれと比べて高い揮発性をもつ可能性があることが指摘されている。本研究では、タンタル表面における表面電離イオン化挙動を観測することにより、Lrや種々の短寿命希土類同位体の吸着挙動を調べた。その結果、半経験的考察からもたらされた予想に反し、LrはLuのような低揮発性希土類に類似した挙動を示すことがわかった。

口頭

$$^{259}$$Lrの質量対称自発核分裂の測定

浅井 雅人; 鎌田 裕生*; 重河 優大*; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; et al.

no journal, , 

中性子過剰Fm領域核で特異的に観測される質量対称自発核分裂の分裂メカニズムを明らかにするため、この領域の原子核の自発核分裂片の運動エネルギー及び質量分布の精密測定を行った。実験は原子力機構タンデム加速器に付設されたオンライン同位体分離装置ISOLを用い、同位体分離した$$^{259}$$Lrを薄膜に捕集し、2台のSi検出器で核分裂片を同時計数測定した。$$^{259}$$Lrの自発核分裂は分布幅の狭い質量対称分裂を示すが、全運動エネルギーTKEの値は低く、Fm同位体で観測される高TKE対称核分裂とは明らかに異なるメカニズムを持つことを明らかにした。

口頭

Adsorption of lawrencium (Lr) on a metallic tantalum (Ta) surface

金谷 佑亮*; 富塚 知博; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 長 明彦; et al.

no journal, , 

Recently, we determined the first ionization potential of the heaviest actinide, lawrencium (Lr, $$Z$$ = 103), using a surface ion-source coupled to the Isotope Separator On-Line (ISOL) at the JAEA tandem accelerator. The obtained value was in good agreement with that predicted by state-of-the-art relativistic calculations. This suggests that the outermost electron of the Lr atom is bound in a 7p$$_{1/2}$$ orbital, although a 6d orbital is anticipated to be occupied simply from the analogy to its lighter homologue lutetium (Lu) where a 5d orbital is occupied. This result motivates us to explore the volatility of elemental Lr because the adsorption enthalpy of Lr is expected to be indicative of the type of its interaction with a surface material. In the present work, the adsorption behavior of Lr is studied by a newly developed method combining vacuum chromatography with surface ionization in a metallic column/ionizer of the ISOL.

口頭

Adsorption of Lawrencium (Z = 103) on a tantalum surface

富塚 知博; 金谷 佑亮*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 長 明彦; 西尾 勝久; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

タンタル表面におけるローレンシウム(Lr, Z = 103)の吸着挙動を調べるため、種々の温度条件におけるLrのイオン化効率を測定した。得られたイオン化効率は、低温領域においてSaha-Langmuir式の計算値より低い値となった。得られたイオン化効率の温度依存性に基づいて、タンタル表面へのLrの吸着挙動について議論する。

口頭

Adsorption of lawrencium on a metallic tantalum surface at high temperature

金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 長 明彦; et al.

no journal, , 

7p$$_{1/2}$$価電子がローレンシウムの化学的性質に及ぼす影響を調べるため、ローレンシウムの吸着エンタルピー測定を実施した。表面電離イオン化法とオンライン同位体分離装置を組み合わせた新しい方法を開発することで、ローレンシウムのタンタル金属表面における吸着の温度依存性を2800Kまでの高温領域で測定することを可能にした。この方法を用いて、ローレンシウム並びに様々な希土類元素の吸着の温度依存性を調べ、ローレンシウムの吸着エンタルピーを導出することに成功した。

口頭

103番元素ローレンシウムの価電子構造決定に向けた低速原子ビーム取り出し技術の開発

富塚 知博; 床井 健運*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Chiera, N. M.; 鎌田 裕生; 永目 諭一郎; 後藤 真一*

no journal, , 

加速器による重イオン核反応でのみ生成され低生成率かつ短寿命な103番元素ローレンシウム(Lr)は、単一原子レベルでしか得られない。Lrは相対論効果の影響で、その最外殻電子の軌道が、周期表から期待される軌道と異なることが予想されるなど、その化学的性質を知ることは重元素の化学的挙動を系統的に理解にするための鍵となる情報である。本研究では、その最外核電子のスピン情報をStern-Gerlach法等を用いて直接観測するため、このような単一原子レベルに適用できる原子ビーム生成法開発を目指し、Lrの第一イオン化エネルギー(IP1)測定で使用した表面電離型イオン源を基にした原子ビーム源の開発を進ってきた。発表では、開発の現状と今後の計画について報告する。

口頭

Adsorption behavior of lawrencium on a tantalum surface

佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

我々が行なった103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギー測定の結果は、強い相対論効果の影響によって、Lr原子が電子配置[Rn]$$7s^25f^{14}7p_{1/2}$$をとることを強く示唆するものだった。この電子配置は、ランタノイド系列においてLrと同位置にあるルテチウム(Lu)から予想される電子配置とは異なる。最外殻電子軌道の電子配置が、元素の化学的性質を決めることはよく知られており、Lrの場合、この電子配置の違いにより、Luのそれと比べて高い揮発性をもつ可能性があることが指摘されている。本研究では、タンタル表面における表面電離イオン化挙動を観測することにより、Lrや種々の短寿命希土類同位体の吸着挙動を調べた。その結果、半経験的考察からもたらされた予想に反し、LrはLuのような低揮発性希土類に類似した挙動を示すことがわかった。

口頭

$$^{234m}$$Np核異性体の発見

鎌田 裕生*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史; 永目 諭一郎; 水飼 秋菜; 富塚 知博*; Andreyev, A.; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

$$^{234}$$Npにこれまで知られていない核異性体が存在することを初めて発見した。$$^{234m}$$Npは、原子力機構タンデム加速器を用いて合成された。短寿命核反応生成物をオンライン同位体分離装置ISOLで質量分離し、$$^{234m}$$Npの崩壊に伴って放出される$$gamma$$線及びX線を観測した。半減期は約9分と決定され、核異性体遷移に加えてEC崩壊することも明らかとなった。観測された$$gamma$$線やX線及び半減期の値から、$$^{234m}$$Npの準位エネルギー、スピン・パリティ、陽子-中性子軌道配位を推定した。

口頭

Development of an atomic beam apparatus for chemistry of the heaviest elements

富塚 知博*; 床井 健運*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; Chiera, N. M.; 後藤 真一*; 長 明彦; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

no journal, , 

We plan to directly determine the ground-state configuration of Lr by applying the Stern-Gerlach technique of magnetic deflection of atomic beams. Here, a well-collimated atomic beam passes through an inhomogeneous magnetic field that splits the beam into (2J + 1) components; J is the total electronic angular momentum of the atom. From the number of beam split components, the ground-state configuration of the Lr atom can be determined unambiguously. We have just started the development of an apparatus for effective extraction of the atomic Lr beam by exploiting a small cavity type atomic beam source that can be heated by electron bombardment. In the contribution, we present the status and achievement, and future prospect of this program.

口頭

表面電離イオン源内における短寿命同位体の吸着脱離挙動の解析に向けたモンテカルロシミュレーション開発

床井 健運; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 伊藤 由太; 富塚 知博; 鈴木 颯人*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*; Chiera, N. M.; et al.

no journal, , 

真空クロマトグラフ法と表面電離法を組み合わせた新規の実験手法を開発し、103番元素ローレンシウム(Lr)の高温金属(Ta)表面への吸着挙動を調べた。その結果Lrの吸着挙動は、ランタノイド元素の中でも低い揮発性をもつルテチウム(Lu)の挙動と類似していた。本研究では、Lr原子のTaカラム内におけるイオン化とクロマトグラフ挙動を解析するため、新たにモンテカルロシミュレーションコードの開発を行った。

口頭

$$^{254}$$Es標的を用いて生成する中性子過剰Fm領域核の自発核分裂の測定

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史; 富塚 知博; Chiera, N. M.; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

$$^{256}$$Fm, $$^{258}$$Fm, $$^{259}$$Lrの自発核分裂の測定を、原子力機構タンデム加速器施設において$$^{254}$$Es標的を用いて行った。これら3核種は、非対称核分裂, 全運動エネルギー(TKE)の大きい対称核分裂、TKEの小さい対称核分裂という、それぞれ異なる核分裂特性を示し、そのメカニズムも大きく異なる。これらの違いがどのように生じるか、非常に興味深い。$$^{256,258}$$Fmは$$^{254}$$Es標的と$$^{18}$$Oビームを用いた多核子移行反応で合成し、$$^{259}$$Lrは$$^{248}$$Cm($$^{15}$$N,4n)融合蒸発反応で合成した。生成核をガスジェット結合型オンライン同位体分離装置で質量分離し、回転円盤型$$alpha$$・核分裂片測定装置に運んで測定した。実験で得られた核分裂片の質量数とTKEの分布から、$$^{256}$$Fm, $$^{258}$$Fm, $$^{259}$$Lrの自発核分裂のメカニズムの違いについて議論する。

口頭

超重元素を対象とした低速原子ビーム源の開発

富塚 知博; 床井 健運; 佐藤 哲也; 伊藤 由太; 鈴木 颯人*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Chiera, N. M.; 後藤 真一*; et al.

no journal, , 

超重元素原子(Z $$>$$ 100)の価電子軌道の直接決定を目指して、単一原子レベルに適用可能な高温ノズル型原子ビーム源(Atomic Beam Source: ABS)の開発を行っている。本研究では、高効率で低エミッタンスのビームを取り出すため、安定同位体を用いたオフライン実験を行うとともに、モンテカルロシミュレーションによる最適ノズル形状の検討を行った。

口頭

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of Nb and Ta; Towards the gas-phase investigation of the Superheavy Element dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 富塚 知博; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

no journal, , 

The adsorption of single molecules (i.e., tracer-amount scale) of NbOCl$$_{3}$$ and TaOCl$$_{3}$$ on quartz surfaces was explored by applying an isothermal gas-chromatographic method. Thermochemical information was obtained, in good agreement with literature data. The future accomplishment of comparative studies with DbOCl$$_{3}$$ under the same experimental conditions will provide a direct information on the volatility trend in Group-5 elements, and hence, on the magnitude of relativistic effects on dubnium's electronic structure.

口頭

$$^{254}$$Es標的を用いた中性子過剰Fm同位体の自発核分裂測定

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史; 富塚 知博; Chiera, N. M.; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

原子力機構タンデム加速器施設において、中性子過剰重アクチノイド核$$^{256}$$Fm, $$^{258}$$Fm, $$^{259}$$Lrの自発核分裂を測定した。$$^{256}$$Fmと$$^{258}$$Fmは、$$^{18}$$Oビームと半減期276日の非常に稀少な$$^{254}$$Es標的を用いた多核子移行反応で合成した。核反応生成物はオンライン同位体分離装置(ISOL)で質量分離した。典型的な質量非対称な核分裂から非常にシャープな質量対称分裂への遷移が、$$^{256}$$Fmと$$^{258}$$Fmの間で明瞭に観測された。一方、$$^{259}$$Lrの自発核分裂では、3種類の異なる核分裂モードが混在していることが明らかになった。

口頭

Spontaneous fission studies for neutron-rich Fm and Lr isotopes

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史*; 富塚 知博*; Chiera, N. M.*; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎*; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

中性子過剰フェルミウム及びローレンシウム同位体の自発核分裂について研究した。中性子過剰フェルミウム同位体は、$$^{254}$$Es標的に原子力機構タンデム加速器からの$$^{18}$$Oビームを照射して合成し、中性子過剰ローレンシウム同位体は$$^{248}$$Cm標的に$$^{15}$$Nビームを照射して合成した。核反応生成物をオンライン同位体分離装置ISOLを用いて同位体分離することで、他の核種の混入がない高精度の核分裂片測定を可能にした。得られた核分裂片の質量分布と全運動エネルギー分布から、この領域の原子核の核分裂で特徴的に見られる対称分裂と非対称分裂の競合に関する新しい知見を得た。

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