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A Review of Cs-bearing microparticles in the environment emitted by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

五十嵐 康人*; 小暮 敏博*; 栗原 雄一; 三浦 輝*; 奥村 大河*; 佐藤 志彦; 高橋 嘉夫*; 山口 紀子*

Journal of Environmental Radioactivity, 205-206, p.101 - 118, 2019/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:19.32(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所事故ではチェルノブイリ原発事故と異なるケイ素,酸素,鉄,亜鉛を含む放射性微粒子が発見された。この放射性微粒子は高濃度のセシウムを含むことからセシウムマイクロパーティクル(CsMP)と呼ばれることもある。またこの粒子は少なくとも2種類が見つかっており、発見された順番に、2, 3号機(放出源未確定)と1号機由来をそれぞれTypeA, TypeBと呼んでおり、Cs同位体比, 形態, 採取場所で分類されている。本レビューではこれらの背景を含むCsMPの全体像を紹介する。


Dissolution behaviour of radiocaesium-bearing microparticles released from the Fukushima nuclear plant

奥村 大河*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅; 小暮 敏博*

Scientific Reports (Internet), 9(1), p.3520_1 - 3520_9, 2019/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:11.93(Multidisciplinary Sciences)



Secondary radiocesium contamination of agricultural products by resuspended matter

二瓶 直登*; 吉村 和也; 奥村 大河*; 田野井 慶太朗*; 飯島 和毅; 小暮 敏博*; 中西 友子*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 318(1), p.341 - 346, 2018/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:67.8(Chemistry, Analytical)

Komatsuna (${it Brassica rapa L.}$) was cultivated in pots using non-contaminated soil and water, and the pots were arranged 30, 60, and 120 cm above the ground surface. The experiment site was located 4.5 km from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant and had an ambient dose rate of approximately 1.4 $$mu$$Sv/h. The radiocesium concentration in the above ground parts without washing ranged from 22 to 333 Bq/kg (dry weight). The radiocesium concentration in the washed plants was predominantly lower than in the un-washed plants. Komatsuna cultivated lower to the ground tended to have a higher radiocesium concentration. Therefore, it can be posited that radiocesium detected in Komatsuna leaves was derived from ground surface.


Loss of radioactivity in radiocesium-bearing microparticles emitted from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant by heating

奥村 大河*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅; 小暮 敏博*

Scientific Reports (Internet), 8, p.9707_1 - 9707_8, 2018/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:48.81(Multidisciplinary Sciences)

主にケイ酸塩ガラスから成る放射性セシウム含有粒子(CsP)は、福島第一原子力発電所事故により放出された放射性セシウムの一形態である。廃棄物含有CsPの焼却時における化学特性影響を確認するため、本研究では加熱によるCsPの挙動を調べた。その結果、600$$^{circ}$$C以上で、昇温するごとにCsPの放射能は減少し、1000$$^{circ}$$Cに達した時にはほぼ放射能が消失したことを確認した。CsPの大きさや球状形態は加熱前後で変化はなかったが、もともと微粒子に含まれていた放射性セシウムのほか、カリウム, 塩素も消失していた。また、CsPを土壌中に混ぜて加熱した場合、CsPから脱離した放射性セシウムは周囲の土壌粒子に吸着されることが分かった。これらの結果から、廃棄物に含まれるCsPの放射能は、加熱昇温により消失する可能性が考えられる。


Nanoscale spatial analysis of clay minerals containing cesium by synchrotron radiation photoemission electron microscopy

吉越 章隆; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 下山 巖; 松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 小暮 敏博*; 大河内 拓雄*; 保井 晃*; et al.

Applied Physics Letters, 112(2), p.021603_1 - 021603_5, 2018/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.29(Physics, Applied)

放射光光電子顕微鏡(SR-PEEM)を人工的にCs吸着したミクロンサイズの風化黒雲母微粒子のピンポイント分析に適用した。絶縁物にもかかわらず、チャージアップの影響無しに構成元素(Si, Al, Cs, Mg, Fe)の空間分布を観察できた。Csが粒子全体に分布することが分かった。Cs M$$_{4,5}$$吸収端近傍のピンポイントX線吸収分光(XAS)から、1価の陽イオン状態(Cs$$^{+}$$)であることがわかった。さらに、Fe L$$_{2,3}$$吸収端の測定から、Feの価数状態を決定した。我々の結果は、サンプルの伝導性に左右されること無く、SR-PEEMがさまざまな環境試料に対するピンポイント化学分析法として利用可能であることを示すものである。


Proposed cesium-free mineralization method for soil decontamination; Demonstration of cesium removal from weathered biotite

本田 充紀; 下山 巖; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 鈴木 伸一; 矢板 毅

ACS Omega (Internet), 2(12), p.8678 - 8681, 2017/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

The possibility to remove sorbed cesium (Cs) from weathered biotite (WB), which is considered a major Cs-adsorbent in the soil of Fukushima, has been investigated by the addition of NaCl-CaCl$$_{2}$$ mixed salt and subsequent heat treatment in a low pressure. X-ray fluorescence analysis was employed to determine the Cs removal rate with elevated temperature. The structural changes and new phases formed were determined using powder X-ray diffraction, as well as electron diffraction and X-ray microanalysis in a transmission electron microscope. We found that Cs was completely removed from the specimen heated at 700 $$^{circ}$$C, when WB completely decomposed and augite with a pyroxene structure was formed. On the basis of this finding, we propose the cesium-free mineralization (CFM) method, a new soil decontamination process by means of transformation of Cs-sorbing minerals to those where Cs is impossible to be incorporated, by heating with certain additives.



下山 巖; 本田 充紀; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 平尾 法恵*; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一

Photon Factory News, 35(1), p.17 - 22, 2017/05



Mineralogical characterization of radioactive particles from Fukushima soil using $$mu$$-XRD with synchrotron radiation

甕 聡子*; 向井 広樹*; 綿貫 徹; 大和田 謙二; 福田 竜生; 町田 晃彦; 倉又 千咲*; 菊池 亮佑*; 矢板 毅; 小暮 敏博*

Journal of Mineralogical and Petrological Sciences, 111(5), p.305 - 312, 2016/10

 被引用回数:11 パーセンタイル:32.44(Mineralogy)



Constituent elements and their distribution in the radioactive Cs-bearing silicate glass microparticles released from Fukushima Nuclear Plant

小暮 敏博*; 山口 紀子*; 瀬川 浩代*; 向井 弘樹*; 甕 聡子*; 秋山 琴音*; 三留 正則*; 原 徹*; 矢板 毅

Microscopy, 65(5), p.451 - 459, 2016/10

 被引用回数:24 パーセンタイル:3.11(Microscopy)

Microparticles of radioactive Cs-bearing silicate glass emitted from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant were investigated mainly using state-of-the-art energy-dispersive X-ray spectroscopy in scanning transmission electron microscopes. Precise elemental maps of the particles were obtained using double silicon drift detectors with a large collection angle of X-rays, and qualitative elemental analysis was performed using high-resolution X-ray spectroscopy with a microcalorimetry detector. Beside the substantial elements as previously reported, Mn and Ba were also common, though their amounts were small. The atomic ratios of the substantial elements were not the same but varied among individual particles. Fe and Zn were relatively homogeneously distributed, whereas the concentration of alkali ions varied radially. Generally, Cs was rich and K and Rb were poor outward of the particles but the degree of such radial dependence was considerably different among the particles.


Cesium adsorption/desorption behavior of clay minerals considering actual contamination conditions in Fukushima

向井 広樹*; 廣瀬 農*; 甕 聡子*; 菊池 亮佑*; 田野井 慶太朗*; 中西 友子*; 矢板 毅; 小暮 敏博*

Scientific Reports (Internet), 6, p.21543_1 - 21543_7, 2016/02

 被引用回数:69 パーセンタイル:2.57(Multidisciplinary Sciences)

Cesium adsorption/desorption experiments for various clay minerals, considering actual contamination conditions in Fukushima, were conducted using the $$^{137}$$Cs radioisotope and an autoradiography using imaging plates (IPs). An aliquot containing 0.185 -1.85 Bq of $$^{137}$$Cs was dropped onto a substrate where various mineral particles were arranged. It was found that partially-vermiculitized biotite, which is termed "weathered biotite" (WB) in this study, from Fukushima sorbed $$^{137}$$Cs far more than the other clay minerals (fresh biotite, illite, smectite, kaolinite, halloysite, allophane, imogolite) on the same substrate. Cs-sorption to WB continued for about one day, whereas that to ferruginous smectite was completed within one hour. The sorbed $$^{137}$$Cs in WB was hardly leached with hydrochloric acid at pH 1, particularly in samples with a longer sorption time. The presence/absence of WB sorbing radiocesium is a key factor affecting the dynamics and fate of radiocesium in Fukushima.


Speciation of radioactive soil particles in the Fukushima contaminated area by IP autoradiography and microanalyses

向井 広樹*; 八田 珠郎*; 北澤 英明*; 山田 裕久*; 矢板 毅; 小暮 敏博*

Environmental Science & Technology, 48(22), p.13053 - 13059, 2014/12

 被引用回数:71 パーセンタイル:4.34(Engineering, Environmental)



Formation of secondary minerals and its effect on anorthite dissolution

村上 隆*; 小暮 敏博*; 門原 博行*; 大貫 敏彦

American Mineralogist, 83, p.1209 - 1219, 1998/00



Crystal chemistry and microstructures of uranyl phosphates

鈴木 洋平*; 村上 隆*; 小暮 敏博*; 磯部 博志; 佐藤 努

Mat. Res. Soc. Symp. Proc., 506, p.839 - 846, 1998/00



A Study of colloids in deep groundwater using spectroscopic analysis

山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇; 渡邊 克晃*; 小暮 敏博*; 鈴木 庸平*

no journal, , 




渡邊 克晃*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇; 竹野 直人*; 小暮 敏博*; 鈴木 庸平*

no journal, , 

花崗岩体深部におけるコロイドの働きは物質移動を議論するうえで重要であるが、コロイドの採取と分析の困難さからその特性は明らかでない。本研究では地下水中のコロイドの鉱物学的な特性の把握を目的として、花崗岩中に掘削されたボーリング孔から得られた地下水(深度650, 1150m)を嫌気状態で限外濾過(孔径10kDa)し、濾過膜を収束イオンビーム法で超薄片に加工した試料について分析を行った。透過型電子顕微鏡観察から、非晶質鉄酸化物の凝集体及び赤鉄鉱の微結晶がSiを伴って析出していることがわかった。本研究の結果を鉱物学的・地球化学的に解釈すると、確認されたコロイドはボーリング孔掘削時にFe(II)が酸化されることにより形成された可能性があること、Fe-Siコロイドは形成後数年間は安定であることが示された。本研究は原子力安全・保安院「平成22年度地層処分にかかわる地質評価手法等の整備」の予算の一部を利用して実施した。



吉越 章隆; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 下山 巖; 松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 矢板 毅; 小暮 敏博*; 甕 聡子*; et al.

no journal, , 




本田 充紀; 下山 巖; 小暮 敏博*; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

熱処理は効果的な土壌からのセシウム除去法の一つであるが完全な脱離には1300$$^{circ}$$Cが必要とされる。より低温化が実現すれば低コストでセシウム除去後の土壌がリサイクル可能となり減容化が大きく推進すると考えられる。そこで本研究では溶融塩(NaCl・CaCl$$_{2}$$混合塩)を用いた低圧昇華法による粘土鉱物からのセシウム脱離とその機構解析を行った。セシウムを飽和させた風化黒雲母に対して、NaCl・CaCl$$_{2}$$混合(混合比1:1)塩を重量比1:1で混合し、低圧環境下(14Pa)において、400, 500, 600, 700$$^{circ}$$Cの温度で2時間保持した後、蒸留水で超音波処理を行い、その後遠心分離処理を行った。上澄みを除去してから沈殿物を乾燥させた後、X線蛍光分析による試料組成の変化、X線回折及び透過型電子顕微鏡(TEM)下でのEDS組成分析と制限視野電子回折(SAED)により結晶相の同定を行った。その結果混合塩を添加して加熱すると、同じ温度圧力条件で100%を達成した。XRD分析の結果、混合塩を添加した場合では、昇温とともに方解石(CaCO$$_{3}$$), 赤鉄鉱(Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$), 普通輝石((Ca, Mg, Fe, Al)(Si, Al)O$$_{3}$$), ワダライト((Ca, Mg)$$_{6}$$(Al, Fe$$^{3+}$$)$$_{4}$$((Si, Al)O$$_{4}$$)$$_{3}$$O$$_{4}$$Cl$$_{3}$$)が形成されることが明らかとなった。溶融塩からのCa供給によって風化黒雲母がより安定な普通輝石とワダライトに転移し、風化黒雲母の構造内に保持されていたセシウムは普通輝石等に取り込まれないため、減圧下の雰囲気中に放出されるという機構が考えられた。


Cs汚染土壌の減容化に向けた溶融塩処理の利点; NaCl-CaCl$$_{2}$$混合塩との反応による風化バイオタイトの構造変化

下山 巖; 本田 充紀; 小暮 敏博*; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一

no journal, , 




吉越 章隆; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 下山 巖; 松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 矢板 毅; 小暮 敏博*; 甕 聡子*; et al.

no journal, , 




下山 巖; 本田 充紀; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 平尾 法恵; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一

no journal, , 


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