検索対象:     
報告書番号:
※ 半角英数字
 年 ~ 
 年
検索結果: 21 件中 1件目~20件目を表示

発表形式

Initialising ...

選択項目を絞り込む

掲載資料名

Initialising ...

発表会議名

Initialising ...

筆頭著者名

Initialising ...

キーワード

Initialising ...

使用言語

Initialising ...

発行年

Initialising ...

開催年

Initialising ...

選択した検索結果をダウンロード

論文

Thermodynamic interpretation of uranium(IV/VI) solubility in the presence of $$alpha$$-isosaccharinic acid

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

Journal of Chemical Thermodynamics, 138, p.151 - 158, 2019/11

イソサッカリン酸共存下における4価および6価ウランの溶解度を、水素イオン濃度指数(pH$$_{c}$$)6$$sim$$13、イソサッカリン酸濃度10$$^{-4}$$$$sim$$10$$^{-1.2}$$ mol/dm$$^{3}$$の範囲で調査した。ウラン(IV)溶解度のpH$$_{c}$$およびイソサッカリン酸濃度依存性から、pH$$_{c}$$ 6$$sim$$12における支配的な溶存化学種はU(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$と考えられた。また、ウラン(VI)については、pH$$_{c}$$ 7$$sim$$12における支配的な溶存化学種がUO$$_{2}$$(OH)$$_{3}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$であると考えられた。ウラン(IVおよびVI)のイソサッカリン酸錯体の生成定数を、溶解度データの最小二乗適合により算出した。得られた錯生成定数を用いることで、イソサッカリン酸共存下におけるウラン(IVおよびVI)の溶解度を熱力学的に説明できることがわかった。

論文

Structural approach to understanding the solubility of metal hydroxides

小林 大志*; 中嶋 翔梧*; 元川 竜平; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 佐々木 隆之*

Langmuir, 35(24), p.7995 - 8006, 2019/06

We report the hierarchical structure of zirconium hydroxide after aging at different temperatures to elucidate the factors governing zirconium solubility in aqueous solutions. Zirconium hydroxide solid phases after aging at 25, 40, 60, and 90$$^{circ}$$C under acidic to alkaline conditions were investigated using extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and wide- and small-angle X-ray scattering (WAXS and SAXS) techniques to reveal the bulk and surface structures of the solid phases from the nanoscale to submicroscale. After aging at 25 $$^{circ}$$C, the fundamental building unit of the solid phase was a zirconium hydroxide tetramer. The tetramers formed primary particles approximately 3 nm in size, which in turn formed aggregates hundreds of nanometers in size. This hierarchical structure was found to be stable up to 60 $$^{circ}$$C under acidic and neutral conditions and up to 40 $$^{circ}$$C under alkaline conditions. After aging at 90 $$^{circ}$$C under acidic conditions and at 60 and 90 $$^{circ}$$C under alkaline conditions, the WAXS and EXAFS measurements suggested the crystallization of the solid phase. The transformation of the solid-phase structure by temperature was discussed in relation to the solubility product to understand the solubility-limiting solid phase. The solubility of zirconium hydroxide after aging at different temperatures was governed not only by the size of the primary particles, but also by their surface configuration.

報告書

モックアップ試験流下ガラス試料の放射光XAFS分析(受託研究)

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓; 狩野 茂; 姫野 晴行*; 小林 大志*; 中谷 三喜雄*

JAEA-Research 2018-013, 18 Pages, 2019/03

JAEA-Research-2018-013.pdf:1.98MB

模擬廃液を利用したガラス固化体モックアップ試験のうち、高レベル模擬廃液供給20バッチ分の流下ガラス試料中の元素の化学状態および局所構造を、放射光XAFS分析によって調べた。セリウム元素の分析の結果、バッチが進むにつれて、緩やかに酸化が進む傾向が確認された。マンガン, 鉄, 亜鉛については、バッチ間の違いはほとんど認められず、ガラスの骨格構造に入り込んで安定化しているものとみられた。EXAFS解析の結果では、白金族元素を除き、明らかに結晶性と思われる元素は無かった。イメージング分析の結果、ジルコニウムやモリブデンでは、目立った析出はほとんど観察されなかった。白金族元素では、筋状の析出が認められたが、いずれも小さなものであった。

論文

A Thermodynamic model for ZrO$$_{2}$$(am) solubility at 25$$^{circ}$$C in the Ca$$^{2+}$$-Na$$^{+}$$-H$$^{+}$$-Cl$$^{-}$$-OH$$^{-}$$-H$$_{2}$$O system; A Critical review

Rai, D.*; 北村 暁; Altmaier, M.*; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Journal of Solution Chemistry, 47(5), p.855 - 891, 2018/05

ジルコニウムについて、単核および複核の加水分解種の生成定数および非晶質二酸化ジルコニウム(ZrO$$_{2}$$(am))の溶解度積を導出した実験データをレビューした。このレビューを通して、加水分解種(Zr(OH)$$_{2}$$$$^{2+}$$, Zr(OH)$$_{4}$$(aq), Zr(OH)$$_{5}$$$$^{-}$$, Zr(OH)$$_{6}$$$$^{2-}$$およびCa$$_{3}$$Zr(OH)$$_{6}$$$$^{4+}$$)の生成定数やZrO$$_{2}$$(am)の溶解度積を新規に決定もしくは改訂した。

論文

Determination of dissolved natural thorium and uranium in Horonobe and Mizunami Underground Research Laboratory groundwater and its thermodynamic analysis

佐々木 隆之*; 鴻上 貴之*; 小林 大志*; 桐島 陽*; 村上 裕晃; 天野 由記; 水野 崇; 岩月 輝希; 笹本 広; 宮川 和也

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(3), p.373 - 381, 2017/03

本研究では、幌延深地層研究センター及び瑞浪超深地層研究所の両地下施設を利用し、原位置の地下水中におけるウラン及びトリウムの存在状態について、ろ過径の異なるフィルターを用いて調査した。また、ろ過後の地下水の分析結果をもとに、熱力学的な解析を行い、溶解度制限固相について考察した。その結果、幌延の地下水では、ウラン及びトリウムともに溶存状態で存在する成分に加え、コロイドとしても存在していることがわかった。また、溶存状態で存在するウラン及びトリウムの濃度は、UO$$_{2}$$(cr)及びThO$$_{2}$$(cr)の溶解度でそれぞれ近似される可能性が示唆された。一方、瑞浪の地下水中のウラン・トリウムについては、幌延と比べるとコロイドとして存在する可能性は低く、地下水のウラン・トリウム濃度については、明確な制限固相を特定することが困難であった。これについては、さらなる研究が必要である。

論文

Thermodynamic model for Zr solubility in the presence of gluconic acid and isosaccharinic acid

小林 大志*; 手島 健志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(2), p.233 - 241, 2017/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.02(Nuclear Science & Technology)

グルコン酸およびイソサッカリン酸共存下におけるジルコニウムの溶解度について、水素イオン濃度指数(pH$$_{rm c}$$)および全グルコン酸もしくはイソサッカリン酸濃度の依存性を調査した。ジルコニウムの溶解度に及ぼすpH$$_{rm c}$$およびグルコン酸濃度依存性からは、中性水溶液中ではZr(OH)$$_{4}$$(GLU)$$_{2}$$$$^{2-}$$, pH$$_{rm c}$$が10以上のアルカリ性水溶液中ではZr(OH)$$_{4}$$(GLU)(GLU$$_{rm -H}$$)$$^{3-}$$の存在が示唆された。イソサッカリン酸共存下では、グルコン酸共存下と同様の化学形であるZr(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$およびZr(OH)$$_{4}$$(ISA)(ISA$$_{rm -H}$$)$$^{3-}$$が、中性~アルカリ性水溶液中で支配的であると推定された。粉末X線回折の結果、グルコン酸およびイソサッカリン酸いずれの共存下においても、溶解度を制限する固相は非晶質ジルコニウム水酸化物(Zr(OH)$$_{4}$$(am))であると考えられた。ジルコニウムのグルコン酸およびイソサッカリン酸錯体の生成定数は、溶解度データの最小二乗解析によって決定され、既往の4価アクチニドの値と比較検討した。

論文

Issues concerning the determination of solubility products of sparingly soluble crystalline solids; Solubility of HfO$$_{2}$$(cr)

Rai, D.*; 北村 暁; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Radiochimica Acta, 104(8), p.583 - 592, 2016/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:42.29(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

結晶質二酸化ハフニウム固相(HfO$$_{2}$$(cr))の溶解度における酸濃度の影響を調査した。本研究では、(1)2種類の固相量を使用、(2)固相の酸洗浄、(3)1400$$^{circ}$$Cでの固相の加熱、(4)二酸化ハフニウムが非晶質(am)から結晶質(cr)に変遷するかどうかを調べるための固液混合状態での90$$^{circ}$$Cでの試験、を実施した。これらの処理の結果、HfO$$_{2}$$(cr)には少量の結晶性の低い(ただし非晶質ではない)成分(HfO$$_{2}$$(lcr))が含まれており、これがHfO$$_{2}$$(cr)よりも溶解度を制限する固相となることが結論づけられた。溶解度データはPitzerおよびSITの両モデルで説明できた。HfO$$_{2}$$(cr)の溶解度積の対数値も推定された。少量の結晶性の低い固相が確認されたことは、鉱物表面がしばしば構造的または組成的に不完全で、結晶固相より高い溶解度を示す一般的な傾向と整合している。本研究は溶解度データの解釈において、難溶性固体の溶解挙動が固有の固相に規定されることが観察されることに注意を払う必要があることを強調している。

論文

Sorption of Eu$$^{3+}$$ on Na-montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling

佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.592 - 601, 2016/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:57.25(Nuclear Science & Technology)

ナトリウム型モンモリロナイトへのEu(III)の収着に対するpH, Eu濃度,硝酸塩濃度の影響について、バッチ収着試験と時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)によって調査された。0.01M硝酸ナトリウム中では分配係数(Kd)はpHにほとんど依存せず、一方で、1M硝酸ナトリウム中ではKdはpHに大きく依存した。陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。Eu表面化学種に対するTRLFSスペクトルはパラレル因子分析法(PARAFAC)により解析され、1つの外圏錯体(ファクターA)と2つの内圏錯体(ファクターB及びC)への対応が示唆された。ファクターAとBは、イオン交換サイトへ収着したEu、エッジの水酸基との内圏錯体に、それぞれ対応するものである。ファクターCは比較的高いpH、イオン強度条件で支配的であり、表面におけるEu(OH)$$_{3}$$の析出物と評価された。

論文

MIGRATION 2011参加報告

舘 幸男; 小林 大志*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 18(2), p.113 - 115, 2011/12

第13回地層中におけるアクチニドと核分裂生成物の化学及び移行挙動に関する国際会議(MIGRATION 2011)が、中国の北京大学にて9月18日-23日の6日間に渡り開催された。本報告では、会議の全体概要と各セッションのトピックスを紹介し、地層処分における核種移行研究の最新の国際動向を伝える。

論文

Study on stabilization effect of neutral soft donor on trivalent lanthanide and actinide dicarboxylate complexes by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy

佐々木 隆之*; 久保 新太郎*; 小林 大志*; 桐島 陽*; 木村 貴海; 窪田 卓見*; 高木 郁二*; 森山 裕丈*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.51 - 54, 2005/07

第2アミン,エーテル酸素などの中性ドナーを含むジカルボン酸とEu, Am及びCmなどの3価f元素との安定度定数を25$$^{circ}$$C、0.1M過塩素酸ナトリウム溶液中で溶媒抽出法により決定し、6種類のカルボン酸(グルタル酸,ジグルコール酸,イミノ二酢酸,エチレンジアミン二酢酸など)を系統的に比較検討した。さらに、時間分解レーザー誘起蛍光分光法により、1:2錯体中のEu(III)の内圏水和数を決定した。以上のデータに基づいて、f元素の錯形成におけるソフトドナー原子の役割とアクチノイドとランタノイドの選択性に関する多重ソフトドナー原子の影響について議論した。

論文

Performance analysis of parallel mathematical subroutine library PARCEL

山田 進; 清水 大志; 小林 謙一*; 蕪木 英雄; 岸田 則生*

Proceedings of 4th International Conference on Supercomputing in Nuclear Applications (SNA 2000) (CD-ROM), 9 Pages, 2000/09

実際の科学技術計算において計算時間の大部分を占めているのは連立一次方程式の求解、行列の固有値の計算、などの数値計算である。日本原子力研究所は科学技術計算に比較的多く現れる基本的な数値計算をとりあげ、メッセージパッシングを用いた並列計算ルーチンを開発し、並列数値計算ライブラリ「PARCEL」として整備している。このライブラリは係数行列が疎行列であるような連立一次方程式の反復解法、エルミート行列の固有値の計算、擬似一様乱数の生成及び高速フーリエ変換から構成されている。本研究では、PARCELの特徴、性能について連立一次方程式の反復解法を中心に説明する。また、定評のあるほかのライブラリとの性能の比較を行い、同等の性能があることを数値実験から示す。

論文

並列数値計算ライブラリ「PARCEL」; 科学技術計算プログラムの並列化

山田 進; 清水 大志; 小林 謙一*; 君塚 肇*; 岸田 則生*; 蕪木 英雄

計算工学講演会論文集, p.369 - 372, 2000/05

日本原子力研究所で開発した並列数値計算ライブラリ「PARCEL」を紹介する。このライブラリは係数行列が疎行列であるような連立一次方程式の反復解法、実対称及びエルミート行列の固有値の計算、模擬一様乱数の生成ルーチン及び高速フーリエ変換のルーチンから構成されている。また、PARCELの各ルーチンはFORTRAN77及びMPIを用いて記述されており、さまざまな計算機上で利用できる特長を持っている。さらに、演算の分割や通信と計算のオーバーラップなどの工夫により優れたスケーラビリティを持つようにプログラムされている。そこで、このルーチンのスケーラビリティを調べるため、実際に並列計算機を用いて実行した結果、優れたスケーラビリティを持つことが確認できた。

口頭

GAMMA10及びJT-60Uにおける非等方速度分布に起因する波動の自発励起

市村 真*; 山口 裕資*; 佐藤 翔一*; 片野 誠*; 大内 敏昭*; 室 大志*; 関原 悠介*; 村上 達也*; 森山 伸一; 小林 貴之; et al.

no journal, , 

中性粒子入射や高周波により加熱されたイオン、また、核融合反応生成イオンの存在によるプラズマ中の速度空間非等方分布に起因する自発励起波動について、詳細な解析と各種磁場閉じ込め装置において観測される波動を比較し、その物理機構を明らかとして、高エネルギーイオン閉じ込めの改善等に貢献することを目的としている。今回、新たに核融合反応プロトンによるICEを初めて同定したこと、また、詳細なトロイダル方向波数の計測から核融合反応生成ヘリウム3イオンとトリトンに起因するICEが異なる波動励起であることを実験的に明らかにしたことを報告する。また、GAMMA10装置で観測されるアルベンイオンサイクロトロン波動との共通点議論することを考え、周辺部におけるトリトンの非等方速度分布形成をEPOCコードを用いて評価した。

口頭

硝酸塩共存下における4価テクネチウム溶解度

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

no journal, , 

核種移行の性能評価上重要な4価テクネチウム溶解度に及ぼす硝酸塩の影響を明らかにするため、さまざまなNaNO$$_{3}$$濃度及びイオン強度条件下での4価テクネチウム水酸化物固相からの溶解反応を検討した。NaNO$$_{3}$$濃度又はイオン強度が高い場合、4価テクネチウム水酸化物固相からの溶解が促進されることがわかった。

口頭

高塩濃度下における4価テクネチウム溶解度

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

no journal, , 

硝酸塩がテクネチウム($$^{99}$$Tc)の酸化還元挙動に及ぼす影響を明らかにするため、Eh緩衝剤を添加した硝酸ナトリウム(NaNO$$_{3}$$)水溶液に4価テクネチウム水酸化物固相を添加し、溶解反応を検討した。濃NaNO$$_{3}$$条件下では溶存Tc濃度が増加し、その傾向はEh緩衝剤により制御された酸化還元電位により概ね解釈できることが分かった。

口頭

Sorption of Eu$$^{3+}$$ on montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling

佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳*; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男

no journal, , 

ナトリウム型モンモリロナイトに対するEu(III)の収着に対するpH, イオン強度, Eu濃度, 硝酸塩濃度の影響をバッチ試験によって取得した。分配係数(Kd)は、低イオン強度下では、pH4-7の範囲でイオン交換反応が支配的で、一方、高イオン強度下のpH依存性からは表面錯体形成が示唆された。Eu表面化学種を時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)とパラレル因子分析法(PARAFAC)により評価した。PARAFAC解析結果は、2つの表面化学種、外圏錯体(ファクターA)と内圏錯体(ファクターB)を示唆した。ファクターBは高pH, 高イオン強度条件で支配的であり、高Eu濃度条件下ではEuコロイドと関連づけられた。TRLFS-PARAFACの表面化学種の分析結果を活用しつつ、陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。

口頭

高アルカリ性・カルシウム共存下におけるジルコニウムの溶解度測定

北村 暁; 小林 大志*; 佐々木 隆之*

no journal, , 

TRU廃棄物処分のための核種移行パラメータ設定に及ぼすセメント系材料の影響を評価するため、高アルカリ性・カルシウム共存下において、ジルコニウムの溶解度測定を行った。得られた溶存ジルコニウム濃度の水素イオン濃度およびカルシウムイオン濃度に対する依存性について、既往の熱力学データを用いた計算値との比較検討を行った。

口頭

Estimation and thermodynamic analysis of natural thorium, uranium, and REE concentrations in groundwater at Horonobe URL

佐々木 隆之*; 鴻上 貴之*; 雨宮 浩樹; 村上 裕晃; 天野 由記; 岩月 輝希; 水野 崇; 小林 大志*; 桐島 陽*

no journal, , 

地下水中のTh, Uおよび希土類元素(REEs)の濃度を熱力学的解析により評価するため、幌延深地層研究センター周辺に分布する地下水を対象に調査を行った。地下水は幌延深地層研究センターの研究坑道内、深度140mおよび250m坑道から掘削したボーリング孔より嫌気状態で直接採水した。コロイドの分布については、原位置において0.2$$mu$$mおよび10kDaの限外ろ過膜によるろ過により評価した。また、ろ過した地下水との比較のため、ろ過していない地下水も採取した。地下水の分析および熱力学解析の結果、ThおよびUについては溶解度がそれぞれThO$$_{2}$$(cr)およびUO$$_{2}$$(cr)に支配されていることがわかった。一方、REEsについては濃度が低く、また、軽REEsにおいてコロイドの影響が顕著であった。リン酸塩鉱物を溶解度制限固相として溶解度を算出した結果、分析結果が海水とリン酸塩鉱物間のREEの固液平衡によって説明可能であることがわかった。

口頭

4価金属水酸化物の溶解度に及ぼす有機物の影響

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

no journal, , 

廃棄体由来の有機物であるイソサッカリン酸と類似した化学構造を有するグルコン酸共存下でのジルコニウム溶解度を測定した。溶存ジルコニウム濃度の水素イオン濃度およびグルコン酸濃度に対する依存性からジルコニウム溶解度に及ぼすグルコン酸の影響について熱力学データに基づく解釈を試みた。

口頭

ジルコニウム溶解度に及ぼすイソサッカリン酸影響の熱力学的考察

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

no journal, , 

イソサッカリン酸共存下における4価ジルコニウム溶解度を様々なpHおよびイソサッカリン酸濃度範囲で測定した。支配的な溶存化学種を推定するとともに、溶解度へのイソサッカリン酸影響を熱力学データに基づき定量的に考察した。

口頭

Thermodynamic study on the complexation of U(IV) with isosaccharinic acid

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

no journal, , 

イソサッカリン酸(ISA)共存下におけるウラン(IV)水酸化物(U(OH)$$_{4}$$(am))の溶解度を、水素イオン濃度指数(pHc = -log [H$$^{+}$$])およびISA濃度の関数として調査した。中性付近では溶解度がpHcに依存しなかった一方で、アルカリ性水溶液中では溶解度がわずかにpHcの増加とともに高くなった。溶解度のISA依存性が両対数グラフで傾き約2の直線となったことと併せて、支配的な溶存化学種はジルコニウム-ISA系で報告されているものと同じ化学形であるU(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$とU(OH)$$_{5}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{3-}$$である可能性が示唆された。これらの化学種の錯生成定数を実験値の最小二乗適合により求めた結果、適合結果が実験値をよく説明できることがわかった。

21 件中 1件目~20件目を表示