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論文

Fabrication of a novel magnetic topological heterostructure and temperature evolution of its massive Dirac cone

平原 徹*; Otrokov, M. M.*; 佐々木 泰佑*; 角田 一樹*; 友弘 雄太*; 日下 翔太郎*; 奥山 裕磨*; 一ノ倉 聖*; 小林 正起*; 竹田 幸治; et al.

Nature Communications (Internet), 11, p.4821_1 - 4821_8, 2020/09

We fabricate a novel magnetic topological heterostructure Mn$$_{4}$$Bi$$_{2}$$Te$$_{7}$$/Bi$$_{2}$$Te$$_{3}$$ where multiple magnetic layers are inserted into the topmost quintuple layer of the original topological insulator Bi$$_{2}$$Te$$_{3}$$. A massive Dirac cone (DC) with a gap of 40-75 meV at 16 K is observed. By tracing the temperature evolution, this gap is shown to gradually decrease with increasing temperature and a blunt transition from a massive to a massless DC occurs around 200-250 K. Magnetic measurements show that there are two distinct Mn components in the system that corresponds to the two heterostructures; MnBi$$_{2}$$Te$$_{4}$$/Bi$$_{2}$$Te$$_{3}$$ is paramagnetic at 6 K while Mn$$_{4}$$Bi$$_{2}$$Te$$_{7}$$/Bi$$_{2}$$Te$$_{3}$$ is ferromagnetic with a negative hysteresis (critical temperature 20 K). This novel heterostructure is potentially important for future device applications.

論文

Sorption behavior of selenide on montmorillonite

杉浦 佑樹; 戸村 努*; 石寺 孝充; 土井 玲祐; Francisco, P. C. M.; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 松村 大樹; 高橋 嘉夫*; 舘 幸男

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 324(2), p.615 - 622, 2020/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

Batch sorption experiments were performed to investigate the sorption mechanism of Se on montmorillonite under reducing conditions in deep geological environments. Based on Eh-pH diagrams and ultraviolet-visible spectra, Se was dissolved as selenide (Se(-II)) anions under the experimental conditions. The distribution coefficients ($$K_{rm d}$$; m$$^{3}$$ kg$$^{-1}$$) of Se(-II) indicated ionic strength independence and slight pH dependence. The $$K_{rm d}$$ values of Se(-II) were higher than those of Se(IV), which also exists as an anionic species. X-ray absorption near edge spectroscopy showed that the oxidation state of Se-sorbed on montmorillonite was zero even though selenide remained in the solution. These results suggest that Se(-II) was oxidized and precipitated on the montmorillonite surface. Therefore, it is implied that a redox reaction on the montmorillonite surface contributed to high $$K_{rm d}$$ values for Se(-II).

論文

Study on loss-of-cooling and loss-of-coolant accidents in spent fuel pool, 4; Investigation of fuel loading effects in BWR spent fuel rack

東條 匡志*; 金沢 徹*; 中島 一雄*; 岩本 達也*; 小林 謙祐*; 後藤 大輔*; 根本 義之; 加治 芳行

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 13 Pages, 2019/05

沸騰水型軽水炉の使用済燃料プールにおける、冷却水損失,冷却不全等による事故時の安全性向上を目的として、使用済み燃料ラック内における燃料配置手法の検討を3次元解析に基づいて実施した。その際、崩壊熱の正確な評価、ラック体系の熱伝達評価による燃料温度の把握、破損時の幾何形状なども考慮した臨界性等について考慮する必要がある。本研究においては、これらに関してそれぞれ3次元体系の解析コードによる評価を行い、それらの結果を総合的に検討することにより、事故進展に及ぼす燃料配置の影響について議論を行なった。またそれらの知見に基づき、安全性向上に寄与しうる燃料配置手法について考察を行なった。

論文

Complexation properties and structural character of lanthanides complexes of $$O,N$$-hetero donor ligand BIZA

小林 徹; 阿久津 和宏*; 中瀬 正彦*; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Separation Science and Technology, 54(13), p.2077 - 2083, 2019/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

ランタノイドを効率よく分離できる分離剤の開発は、レアアースの精錬やリサイクル技術の確立に関連する重要なテーマである。アクチノイド化学研究グループでは、酸素と複素環窒素をドナー元素とするヘテロドナー型配位子をいくつか開発し、これらの配位子が特定のランタノイドと選択的に錯形成することを見出している。本論文では、窒素ドナーとしてベンズイミダゾール基を有する配位子($$N$$-methyl-$$N$$-phenyl-2-(1$$H$$-benzimidazol-2-yl)-pyridine-6-carboxamide)のランタノイドとの錯形成特性について、結晶構造解析による構造化学的な検討に基づいて議論する。

論文

A Telescoping view of solute architectures in a complex fluid system

元川 竜平; 小林 徹; 遠藤 仁; Mu, J.*; Williams, C. D.*; Masters, A. J.*; Antonio, M. R.*; Heller, W. T.*; 長尾 道弘*

ACS Central Science, 5(1), p.85 - 96, 2019/01

 被引用回数:10 パーセンタイル:10.25(Chemistry, Multidisciplinary)

We present a hierarchical aggregate model of an organic phase containing a coordination species that acts as a fundamental building unit of higher-order structures formed in the organic phase. We aimed to elucidate the fundamental aspects of the microscopic structure and phase separation occurring in ionic separation and recovery systems during solvent extraction. The coordination species aggregate through a hydrogen-bonding network formed by interaction between the hydrophilic part of the coordination species with extracted water and acid molecules. This reduces the hydrophilic surface area, resulting in subsequent formation of small primal clusters of 2 to 3 nm in diameter. The primal clusters further aggregate due to van der Waals interaction to form large aggregates of $$<$$ 10 nm in diameter. The size of the primal cluster does not depend on the concentration of the coordination species, whereas the size of the large aggregate increases as the aggregation number of the primal clusters increases. We conclude that hybrid interaction is a key driving force in the formation and growth of the hierarchical aggregate and the induction of phase separation of the organic phase.

論文

Lanthanides complexation properties of O, N-hetero donor ligand PTA

小林 徹; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.74 - 77, 2018/11

特定のアクチノイドを効率的に分離できる抽出剤の開発は、核燃料サイクルにおける分離法や放射性廃棄物の処分方法の開発に関連する重要なテーマである。本研究では、N-alkyl-N-phenyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide (PTA)のランタノイドとの錯形成特性について、単結晶X線構造解析や広域X線吸収微細構造(EXAFS)法などを用いた構造解析に基づいて検討した。その結果、PTAは結晶系でも溶液中でも、ランタノイドに対して2分子が配位すること、2つのフェナントロリン窒素と1つのアミド酸素を介して3座配位子として配位することを明らかにした。また、Eu錯体とNd錯体とでその配位結合距離に僅かな変化が見られたが、その変化はランタノイドのイオン半径の違いに対応しており、イオンサイズの僅かな違いは配位特性に大きな影響は及ぼさないことが示された。

論文

Extended X-ray absorption fine structure study on gel/liquid extraction of f-block elements

中瀬 正彦*; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 河村 卓哉*; 竹下 健二*; 山村 朝雄*; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.56 - 60, 2018/11

3価アクチノイドと3価ランタノイドの選択的分離を実現することを目的にゲル/液抽出に関する検討を行った。本研究では、N,N,N',N'-tetraallylpyridine-2,6-dicarboxamine (PDA)を含む温感ハイドロゲルを合成し、そのランタノイドとの錯形成についてSPring-8での広域X線吸収微細構造法により検討した。その結果、配位子を含むゲルと含まないゲルとでは、試料温度を変化させた時の動径構造関数(RSF)の変化が異なることが分かった。試料温度を上昇させると、熱振動の増大により動径構造関数のピークは減少するが、PDAを含むゲルではこれに加えピーク位置が近距離側にシフトする様子が観測された。このシフトは、ランタノイド-PDA錯体の化学量論比の変化、もしくは、ハイドロゲル高分子鎖のコンフォメーション変化による親水/疎水特性が変化することに伴う水分子の配位数の変化に由来すると考えられる。

論文

Speciation of ruthenium(III) chloro complexes in hydrochloric acid solutions and their extraction characteristics with an amide-containing amine compound

鈴木 智也*; 尾形 剛志*; 田中 幹也*; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 成田 弘一*

Metals, 8(7), p.558_1 - 558_10, 2018/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:39.76(Materials Science, Multidisciplinary)

白金族元素の精製は主に溶媒抽出法によって行われるが、Ruは蒸留によってRuO$$_4$$として回収される。この蒸留による方法を抽出法に置き換えることができれば、精製プロセスの簡素化が期待される。本研究では、Ruの効率的な抽出法を開発することを目的に、Ruの塩酸中での化学種についてUV-vis分光およびEXAFS法で分析し、N-2-ethylhexyl-bis(N-di-2-ethylhexyl-ethylamide) amine (EHBAA)によって抽出されたRuの特性を調査した。その結果、塩酸濃度が0.5から10MにおけるRuの主たる化学種は、塩酸濃度の上昇に伴って[RuCl$$_4$$(H$$_2$$O)$$_2$$]$$^-$$から[RuCl$$_6$$]$$^3$$$$^-$$へと変化することが明らかとなった。また、EHBAAによるRuの抽出率は塩酸濃度の上昇に伴って増加し、塩酸濃度が5Mで最大に達し、さらに塩酸濃度が上昇すると抽出率は下降に転ずる。抽出錯体のEXAFS分析の結果からは、Ru$$^3$$$$^+$$の内圏には5つのCl$$^-$$と1つのH$$_2$$Oが存在することが示された。さらに塩酸濃度が増加したときのEHBAAによるRuの抽出率の変化と[RuCl$$_5$$(H$$_2$$O)]$$^2$$$$^-$$の分布曲線がよく似ていることから、EHBAAは[RuCl$$_5$$(H$$_2$$O)]$$^2$$$$^-$$を抽出すると考えられる。

論文

Nanoscale spatial analysis of clay minerals containing cesium by synchrotron radiation photoemission electron microscopy

吉越 章隆; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 下山 巖; 松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 小暮 敏博*; 大河内 拓雄*; 保井 晃*; et al.

Applied Physics Letters, 112(2), p.021603_1 - 021603_5, 2018/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:73.51(Physics, Applied)

放射光光電子顕微鏡(SR-PEEM)を人工的にCs吸着したミクロンサイズの風化黒雲母微粒子のピンポイント分析に適用した。絶縁物にもかかわらず、チャージアップの影響無しに構成元素(Si, Al, Cs, Mg, Fe)の空間分布を観察できた。Csが粒子全体に分布することが分かった。Cs M$$_{4,5}$$吸収端近傍のピンポイントX線吸収分光(XAS)から、1価の陽イオン状態(Cs$$^{+}$$)であることがわかった。さらに、Fe L$$_{2,3}$$吸収端の測定から、Feの価数状態を決定した。我々の結果は、サンプルの伝導性に左右されること無く、SR-PEEMがさまざまな環境試料に対するピンポイント化学分析法として利用可能であることを示すものである。

論文

Chemical state analysis of high-temperature molten slag components by using high-energy XAFS

岡本 芳浩; 大杉 武史; 赤堀 光雄; 小林 徹; 塩飽 秀啓

Journal of Molecular Liquids, 232, p.285 - 289, 2017/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:83.84(Chemistry, Physical)

高温溶融スラグ(SiO$$_{2}$$-CaO-Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$-CeO$$_{2}$$)中のセリウムの化学状態について調べるために、セリウムK吸収端を使用した高エネルギーXAFS測定を実施した。EXAFS解析から得られたCe-O距離の変化から、セリウムの化学状態は、溶融状態では4価、固体状態では3価をとっていることが分かった。室温におけるデバイワーラー因子は非常に大きく、その値は高温溶融状態でもその変化量は大変小さかった。この結果は、セリウム元素が固体スラグ中で極めて構造秩序が低く、かつ安定な状態にあることを示唆している。

論文

Bithiophene with winding vine-shaped molecular asymmetry; Preparation, structural characterization, and enantioselective synthesis

豊森 佑夏*; 辻 悟*; 光田 紫乃布*; 岡山 陽一*; 芦田 汐未*; 森 敦紀*; 小林 徹; 宮崎 有史; 矢板 毅; 荒江 祥永*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 89(12), p.1480 - 1486, 2016/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:74.15(Chemistry, Multidisciplinary)

Preparation of 2,2'-bithiophene derivatives bearing $$omega$$-alkenyl groups at the 3,3'-positions and ring-closing metathesis reactions of the obtained compound were performed. The reaction of bithiophene bearing 3-butenyl substituents with 5mol% Grubbs 1st generation catalyst underwent ring-closing metathesis (RCM) to afford the cyclized product 7 showing winding vine-shaped molecular asymmetry in up to 88% yield. Enantioselective RCM was also achieved by the use of chiral Schrock Hoveyda molybdenum-alkylidene catalyst in up to 87% ee.

論文

Small-angle neutron scattering study of specific interaction and coordination structure formed by mono-acetyl-substituted dibenzo-20-crown-6-ether and cesium ions

元川 竜平; 小林 徹; 遠藤 仁*; 池田 隆司; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 成田 弘一*; 阿久津 和宏*; Heller, W. T.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(8), p.1205 - 1211, 2016/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

This study uses small-angle neutron scattering (SANS) to elucidate the coordination structure of the complex of mono-acetyl substituted dibenzo-20-crown-6-ether (ace-DB20C6) with Cs. SANS profiles obtained for the complex of ace-DB20C6 and Cs (ace-DB20C6/Cs) in deuterated dimethyl sulfoxide indicated that Cs coordination resulted in a more compact structure than the free ace-DB20C6. The data were fit well with SANS profiles calculated using Debye function for scattering on an absolute scattering intensity scale. For this theoretical calculation of the scattering profiles, the coordination structure proposed based on a density functional theory calculation. Consequently, we conclude that the SANS analysis experimentally supports the proposed coordination structure of ace-DB20C6/Cs and suggests the following: (1) the complex of ace-DB20C6 and Cs is formed with an ace-DB20C6/Cs molar ratio of 1/1; (2) the two benzene rings of ace-DB20C6 fold around Cs above the center of the crown ether ring of ace-DB20C6.

論文

歴史時代に噴出した同一火山由来の軽石層の同定; 宮崎平野で見出された桜島文明テフラの例

生田 正文*; 丹羽 正和; 檀原 徹*; 山下 透*; 丸山 誠史*; 鎌滝 孝信*; 小林 哲夫*; 黒澤 英樹*; 國分 陽子; 平田 岳史*

地質学雑誌, 122(3), p.89 - 107, 2016/03

既往文献の火山ガラス屈折率データからは識別が困難であった桜島の歴史時代の噴火(文明,安永,大正)軽石について、本研究では火山ガラスの水和部と未水和部とを区別して屈折率測定を行い、斜方輝石の屈折率も含めてそれぞれの軽石に違いがあることを見出した。一方、宮崎平野南部で掘削したコアに含まれる軽石濃集層に対して鉱物組成分析、火山ガラスの形態分類や屈折率測定、斜方輝石の屈折率測定、火山ガラスの主成分・微量元素同時分析、および炭質物の放射性炭素年代測定を行い、本研究による桜島歴史噴火軽石の分析と比較した結果、軽石濃集層は桜島文明テフラに対比されることが判明した。桜島文明テフラは、軽石の状態で宮崎平野南部まで到達していた可能性が高い。本研究における軽石濃集層の給源の同定結果は、宮崎平野における地震イベント堆積物の年代決定において重要な示準となりうる。

論文

アラミド繊維ロッド材料の極低温引張特性評価

齊藤 徹; 大久保 暁一*; 泉 敬介*; 大川 慶直*; 小林 宣博*; 山崎 亨; 河野 勝己; 礒野 高明

低温工学, 50(8), p.400 - 408, 2015/08

アラミド繊維強化プラスチック(AFRP)は軽量、かつ高強度の長所を有する構造材料として開発されてきた。本研究においては、室温、液体窒素温度(77K)と液体ヘリウム温度(4.2K)中における、鉄筋代替コンクリート補強材として用いられる市販品のAFRPロッドの引張強度を評価するために、張力試験を行った。これまでは極低温環境下での試験において、試験片がつかみ部ジグをすり抜ける現象か生じるため、引張試験を実施することは困難であった。そのため、AFRPロッドの滑りを防ぐために、ジグに樹脂を充填して行った。また、グリップジグを改良し、ロッドの表面処理を行い、AFRPロッドのグリップ力を高めるために極低温用エポキシ樹脂を使うことによって、適切な引張試験条件を確立させた。各温度環境下での引張強さは1100MPa以上を示し、さらに、試験温度の減少に伴いヤング率が増加する温度依存を示した。ヤング率の増加の要因はアラミド繊維がエポキシ樹脂より支配的であることを確認した。

論文

黒島火山の活動時期の再検討と南西諸島火山岩のK-Ar年代の総括

福田 徹也*; 棚瀬 充史*; 梅田 浩司; 小林 哲夫*

月刊地球, 37(5), p.197 - 203, 2015/05

火山の活動年代を明らかにすることは、将来の火山活動の場の予測に重要な情報を与える。筆者らはこれまでに南西諸島の島々の第四紀火山岩の年代測定を実施してきたが、今回新たに火山フロントよりやや北西側に位置する黒島におけるK-Ar年代値を得た。これらを含めて西南諸島の第四紀の火山活動の時空変化を解析した結果、西南諸島の火山活動は最近50万年に開始したことが明らかになった。なお、本稿は第2次取りまとめの際に作成した第四紀火山カタログの個別データの引用元として活用できる。

論文

Structure and complexation studies on 2,2'-bipyridyl and trivalent lanthanides

中瀬 正彦*; 竹下 健二*; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Separation Science and Technology, 50, p.2832 - 2835, 2015/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:92.76(Chemistry, Multidisciplinary)

3価ランタノイドや3価アクチノイドの分離は高レベル廃液処理における重要な課題である。本研究では、2,2'-ビピリジルとランタノイドの錯体の構造と配位能力の関係をX線回折法やUV滴定法により検討した。その結果、NdからErへとイオン半径が減少するのに伴い、2,2'-ビピリジルの窒素とランタノイド間の結合距離やN-Ln-Nの結合角は減少し、2,2'-ビピリジルのピリジル基間の2面角が大きくなること、また、錯形成定数は増大することが分かった。このような構造と錯形成能力との関係に関する情報は、より高効率なランタノイドやアクチノイド分離剤を設計するうえで重要である。

論文

Real-time-resolved X-ray absorption fine structure spectroscopy for cesium adsorption on some clay minerals

松村 大樹; 小林 徹; 宮崎 有史; 岡島 由佳*; 西畑 保雄; 矢板 毅

Clay Science, 18(4), p.99 - 105, 2014/12

Real-time-resolved observation by using X-ray absorption fine structure spectroscopy was employed in order to study the interaction between dropped water and a mixture of clay minerals and cesium chloride. Change of X-ray absorption spectra were used for the evaluation of amount and chemical state of cesium compounds. For sericite and illite clays, relatively long lifetime of hydrated cesium ions was observed before adsorption on clay minerals. On the other hand, for vermiculite, kaolinite and zeolite clays, hydrated cesium ions were not intensely observed due to short reaction time between hydrated cesium ions and the clay minerals. The electronic configuration of cesium adsorbed on the vermiculite clay is different from that of cesium adsorbed on the other clay minerals. Real-time-resolved X-ray absorption fine structure spectroscopy observation is expected to be widely used for the study of the cesium adsorption on many clay minerals.

論文

Local structure around cesium in montmorillonite, vermiculite and zeolite under wet condition

辻 卓也; 松村 大樹; 小林 徹; 鈴木 伸一; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 矢板 毅

Clay Science, 18(4), p.93 - 97, 2014/12

We have observed the local structure around cesium in silicate minerals under wet and dry conditions by using X-ray absorption fine structure (XAFS) technique at Cs ${it K}$-edge. The measurements under wet and dry conditions simulated changes of the actual environment. High transmission ability at Cs ${it K}$-edge provides XAFS measurement under various conditions. Montmorillonite, vermiculite, and zeolite were employed for the study. Vermiculite was obtained by wet classification of the actual soil at Fukushima. The result of XAFS measurement shows that water molecules in interlayer position are removed by cesium adsorption in the interlayer site of vermiculite. Cesium ion was adsorbed on one side of the interlayer site of swelled montmorillonite under wet condition. On the other hand, water molecules were not coordinated with cesium ion in the zeolite even in the case of wet condition.

論文

Mesoscopic structures of vermiculite and weathered biotite clays in suspension with and without cesium ions

元川 竜平; 遠藤 仁*; 横山 信吾*; 小川 紘樹*; 小林 徹; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Langmuir, 30(50), p.15127 - 15134, 2014/12

 被引用回数:16 パーセンタイル:41.32(Chemistry, Multidisciplinary)

The effect of cesium (Cs) adsorption on the mesoscopic structure of the clay minerals vermiculite and weathered biotite (WB) in suspensions was elucidated by small-angle X-ray scattering (SAXS). The clay minerals form multilayered structures and the Cs cations are strongly adsorbed in the interlayer space of the soil clays, in particular vermiculite and WB. SAXS was used to monitor the relationship between Cs adsorption at the clay interlayers and the structural changes at length scales from 0.1 to 100 nm. The variation in the distance between the neighboring clay sheets and the spatial arrangement of the clay sheets with and without Cs were clarified. Our quantitative analyses revealed that the number of stacked layers of pure vermiculite was decreased by Cs addition, whereas that of WB increased. Moreover, the average distance between the neighboring layers of vermiculite in suspension was larger than that of WB, which reflects the different conditions of Cs intercalation. These findings provide fundamental insights that are important for predicting the environmental fate of radioactive cesium in contaminated regions and for developing methods for extracting cesium from soil.

論文

放射光および第一原理計算による物質科学に基づくセシウムの粘土への吸着機構

矢板 毅; 小林 徹; 池田 隆司; 松村 大樹; 町田 昌彦; 奥村 雅彦; 中村 博樹

放射光, 27(6), p.315 - 322, 2014/11

福島第一原子力発電所の事故により放出された放射性セシウムは、福島の空間線量を高める原因となっており、現在も除染作業が続けられている。本研究においては、土壌中におけるセシウムの構造および化学結合状態などを原子, 分子レベルより明らかにすることから、セシウムの土壌における中長期的安定性、線量の高い土壌廃棄物に対する化学除染方法の評価および開発、中間貯蔵施設等の保管方法に関する安全性評価に資する知見を得ることを目的として、基礎的知見を含めた"総合診断的な研究"を実施している。本稿では、この中でも粘土鉱物での存在状態を明らかにするため、放射光などX線分析および第一原理分子動力学計算を用いたセシウムの存在状態について得られた結果の一部について紹介する。

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