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論文

Structural change of borosilicate glass by neutron irradiation

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*

KURNS Progress Report 2018, P. 105, 2019/08

中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2018年度に照射後のガラス試料の構造変化をラマン分光測定で評価した。照射前後のラマンスペクトルを比較した結果、照射によってSi-O架橋構造のピーク高さの変化を観察した。

報告書

模擬廃棄物含有リン添加ホウケイ酸ガラス試料のXAFS測定(共同研究)

永井 崇之; 小林 秀和; 嶋村 圭介; 大山 孝一; 捧 賢一; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*

JAEA-Research 2018-005, 72 Pages, 2018/09

JAEA-Research-2018-005.pdf:28.2MB

ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中の原料ガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、リン添加ホウケイ酸ガラスを原料ガラスに用いて模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によりガラス成分の軽元素や廃棄物成分の希土類元素等の化学状態及び局所構造を評価した。

論文

XAFS測定によるホウケイ酸ガラス中のウラン化学状態評価

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Photon Factory Activity Report 2017, 2 Pages, 2018/00

本研究は、ホウケイ酸ガラス中に含有させたウランの化学状態を把握するため、ウラン含有ガラス試料のXAFS測定を実施した把握することを目的に実施した。アルゴン-酸素混合ガス掃気条件で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランは、原料ガラス成分のSi/Bモル比を多少変動しても6価状態にある。また、アルゴン-水素混合ガス掃気条件の還元雰囲気で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランが還元されるものの、一部はUO$$_{2}$$としてガラス相から析出する可能性がある。

報告書

模擬廃棄物ホウケイ酸ガラス試料のXAFS測定(共同研究)

永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 菖蒲 康夫; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*

JAEA-Research 2017-005, 54 Pages, 2017/06

JAEA-Research-2017-005.pdf:16.17MB

ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中のホウ素(B)や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によるガラス試料中のB及び廃棄物成分の局所構造を評価した。BのK吸収端XAFS測定において、薄板状の試料を用いて良好なXANESスペクトルが得られることを確認し、原料ガラスに廃棄物成分を添加するとB-Oの3配位sp$$^{2}$$構造(BO$$_{3}$$)割合が減少して4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)割合が増加することを明らかにした。また、組成のSiO$$_{2}$$/B$$_{2}$$O$$_{3}$$比の低下又は(SiO$$_{2}$$+B$$_{2}$$O$$_{3}$$)/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$比の上昇によって、BO$$_{3}$$割合が増加しBO$$_{4}$$割合が減少すること、P$$_{2}$$O$$_{5}$$の添加によって、BO$$_{3}$$割合が減少しBO$$_{4}$$割合が増加することを明らかにした。廃棄物成分のXAFS測定において、B$$_{2}$$O$$_{3}$$含有率が高い組成ほどセリウム(Ce)原子価が還元されること、原料ガラスへP$$_{2}$$O$$_{5}$$を添加するとCe原子価が還元されることを確認した。またイメージング測定により、ガラス中に析出するRu化合物の状況は組成のB$$_{2}$$O$$_{3}$$含有率を変えても変わらなかった。本研究は、資源エネルギー庁より日本原子力研究開発機構が受託した次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」の一つとして実施した。

論文

ホットサーモカップルを用いた鉄リン酸ガラス原料調製時のFe-K吸収端XANESスペクトル高温測定

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩

Photon Factory Activity Report 2016, 2 Pages, 2017/00

本研究は、鉄リン酸ガラス原料の出発物質である酸化鉄(Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$)と正リン酸(H$$_{3}$$PO$$_{4}$$)の混合物を試料とし、鉄リン酸ガラス原料の調製過程における鉄(Fe)の原子価状態を評価するため、加熱装置を用いた放射光XAFS測定によりFe-K吸収端XANESスペクトルを観察した。本報は、放射光XAFS測定実験の状況及び得られた結果を報告する。

報告書

模擬廃棄物ガラス試料(バナジウム含有ホウケイ酸ガラス)のXAFS測定

永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 菖蒲 康夫; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 松浦 治明*; 内山 孝文*; 岡田 往子*; 根津 篤*; et al.

JAEA-Research 2016-015, 52 Pages, 2016/11

JAEA-Research-2016-015.pdf:37.48MB

本研究は、資源エネルギー庁の次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」として、バナジウム(V)含有模擬廃棄物ガラスを対象に、放射光XAFS測定によりガラス原料に内包された廃棄物成分元素の局所構造を評価した。本研究で得られた成果を、以下に列挙する。(1)バナジウム(V)は、組成に関係なく比較的安定な4配位構造と考えられ、ガラス原料フリットではVがガラス相に存在する可能性が高い。(2)亜鉛(Zn), セリウム(Ce), ネオジム(Nd), ジルコニウム(Zr), モリブデン(Mo)はガラス相に存在し、Ce原子価はガラス組成によって3価と4価の割合に差が認められた。(3)ルテニウム(Ru)はガラス相からRuO$$_{2}$$として析出し、ロジウム(Rh)は金属と酸化物が混在し、パラジウム(Pd)は金属として析出する。(4)高温XAFS測定を行ったZrとMoの結果、ガラス溶融状態におけるZr, Moの局所構造の秩序が低下する傾向を確認した。(5)ガラス溶融炉温度1200$$^{circ}$$Cの条件で、模擬廃棄物ガラスの高温XAFS測定を行い、今後、試料セルの形状等の最適化を図ることで、良質な局所構造データ取得が期待できる。

論文

Research on vitrification technology to immobilize radioactive sludge generated from Fukushima Daiichi Power Plant; Enhanced glass medium

天本 一平; 小林 秀和; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 深山 大元*; 長野 祐一*; Jantzen, T.*; Hack, K.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1467 - 1475, 2016/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.09(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の汚染水処理で発生した汚泥(スラッジ)の廃棄体化技術候補の一つとして、ガラス固化法に着目し、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体を用いたスラッジ固化処理の適用性について検討を行っている。同検討を進めるにあたり、解析に必要とされる熱物性等のデータを充実させる必要があるが、高温雰囲気において、さまざまな成分と組成のIPG及び模擬廃棄体を作製し、それぞれに対して、多くの物性値を測定することは、時間と困難さを伴う作業となる。よって、理論解析により対象物質の挙動を推測することにより試験件数を減らし、データ取得を行った方が合理的である。本報では、既知の実験状態図から、CALPHAD法により熱力学的諸量を推算し、得られた結果を利用してIPG及び廃棄体の計算状態図を作成するとともに、同状態図から読み取ることのできる均質融体を形成するための情報と実験値との比較評価を行い、計算状態図の妥当性を確認することができた。

論文

中性子照射によるホウケイ酸ガラスへの影響

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Photon Factory Activity Report 2015, Part B, 2 Pages, 2016/00

ホウケイ酸ガラスの中性子照射による影響を調査するため、中性子照射後のガラス試料をラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価した。その結果、照射によってSi-O架橋構造や含有元素原子価が変化することを確認した。

論文

Applicability of iron phosphate glass medium for loading NaCl originated from seawater used for cooling the stricken power reactors

小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 6 Pages, 2013/09

福島第一原子力発電所での汚染水処理により生じたスラッジの廃棄体化候補技術として、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体による固化法の適用性を検討している。本報では、スラッジに含まれる海水成分であるNaClのIPG媒体への充填挙動及びガラス物性を評価するため、100g規模の基礎試験を行った。試験の結果、IPG媒体に対してNa$$_{2}$$O及びClを約19及び15mol%まで充填できた。NaCl成分の充填によりガラスの架橋構造の分断が生じることで、ガラス転移温度及び結晶化開始温度が低下する傾向が認められた。化学的耐久性については、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$濃度が高いIPG媒体を用いることでホウケイ酸塩系の高レベルガラスの1/10程度の浸出速度となることがわかった。

論文

Behaviour of IPG waste forms bearing BaSO$$_{4}$$ as the dominant sludge constituent generated from the treatment of water used for cooling the stricken power reactors

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 8 Pages, 2013/09

東日本大震災で被災した原子炉の冷却に使用している大量の水は、放射性物質で汚染しているため、汚染水の浄化方法や浄化によって発生した廃棄物の安定化法について、国内でさまざまな取り組みがなされている。ここでは、発生した廃棄物の中、BaSO$$_{4}$$を主成分とするスラッジを対象として、鉄リン酸ガラスを媒体として、スラッジの廃棄体化について検討を行っている。これまでの研究の結果、ストロンチウム核種を含有するBaSO$$_{4}$$スラッジの廃棄体化に鉄リン酸塩ガラスが十分に機能することが判明した。

論文

Local electronic structure of Cr in the II-VI diluted ferromagnetic semiconductor Zn$$_{1-x}$$Cr$$_x$$Te

小林 正起*; 石田 行章*; Hwang, J. I.*; Song, G. S.*; 藤森 淳; Yang, C. S.*; Lee, L.*; Lin, H.-J.*; Huang, D.-J.*; Chen, C. T.*; et al.

New Journal of Physics (Internet), 10, p.055011_1 - 055011_15, 2008/05

 被引用回数:11 パーセンタイル:37.82(Physics, Multidisciplinary)

The electronic structure of the Cr ions in the diluted ferromagnetic semiconductor Zn$$_{1-x}$$Cr$$_x$$Te ($$x$$=0.03 and 0.15) thin films has been investigated using X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) and photoemission spectroscopy (PES). The line shape of the Cr $$2p$$ XMCD spectra is independent of $$H$$, $$T$$, and $$x$$, indicating that the ferromagnetism is originated from the same electronic states of the Cr ion. Cluster-model analysis indicates that the ferromagnetic XMCD signal is originated from Cr ions substituted for the Zn site. The Cr $$3d$$ partial density of states extracted using Cr $$2p to 3d$$ resonant PES shows a broad feature near the top of the valence band, suggesting strong $$s$$,$$p$$-$$d$$ hybridization. Based on these findings, we conclude that double exchange mechanism cannot explain the ferromagnetism in Zn$$_{1-x}$$Cr$$_{x}$$Te.

口頭

高減容ガラス固化処理の技術的成立性に関する研究

小林 秀和; 捧 賢一; 薄井 康史; 菖蒲 康夫; 塩月 正雄

no journal, , 

東海ガラス固化技術開発施設(TVF)における高レベル放射性廃液組成に関して、非放射性の模擬廃液を用いた基礎試験及び小型溶融炉による固化処理試験により、ガラス固化体中の廃棄物含有率を現状の標準値である25wt%から30wt%程度まで高められる技術的見通しを得た。なお、本研究は原子力機構と電気事業者11社及び日本原燃との共同研究にて実施しているものである。

口頭

ガラス固化プロセスにおける硫酸系相分離物質の生成過程

三浦 昭彦; 小林 秀和; 菖蒲 康夫; 塩月 正雄; Weisenburger, S.*; Roth, G.*

no journal, , 

ガラス固化プロセスにおける硫酸塩の相分離(イエローフェーズ)に関する基礎試験を実施した。この結果、析出物の主成分が硫酸ナトリウムであること、ガラス原料及び模擬ガラス固化体への溶解度及びその温度依存性を確認した。また、硫酸ナトリウムはガラスとの反応で分解され、溶解度が時間とともに減少する傾向があることを確認した。

口頭

先進サイクルシステムへのホウケイ酸ガラス固化適用性確認試験

狩野 茂; 小林 秀和; 山下 照雄; 捧 賢一

no journal, , 

先進サイクルシステムにおいて発生が予想される高レベル放射性廃液に対する現行固化技術であるホウケイ酸ガラス固化の適用性について、ルツボによる非放射性固化ガラス試料を作製することにより確認した。高含有化に伴いMo含有率が増加していくが、廃棄物含有率20$$sim$$30wt%においてはMo固溶上限以下であり、均質な固化ガラスが得られる組成範囲内に収まる見通しが得られた。しかしながら廃棄物含有率が30wt%を超えると、Mo固溶上限に近づき、35wt%においては上限を超え、Mo酸塩が析出しやすい領域に至ってしまうことがわかった。Moの含有量を分離等により低減させることができれば30wt%超の高含有化を達成でき、廃棄体発生量をさらに減少させることが可能であることがわかった。

口頭

Storage and disposal of the high level waste from the advanced FBR fuel cycle

西原 健司; 大井川 宏之; 中山 真一; 藤原 武; 小林 秀和; 狩野 茂; 捧 賢一; 山下 照雄; 小野 清; 塩谷 洋樹

no journal, , 

先進FBR燃料サイクルにおいて、Sr-Csの分離とMA核変換をそれぞれ導入する/しない場合のHLWの貯蔵施設と処分場の縮小効果をコストとともに評価した。その結果、処分場を小さくするためには、$$^{241}$$Am発熱のため、MA核変換が不可欠であることが示された。また、分離と核変換の導入によって、TRU処分場相当の非常に小さな処分場が実現することがわかった。その場合のコストは他の場合よりも小さく、分離工程や核変換のためのコスト増を緩和する。なお、本研究は、資源エネルギー庁の公募事業「先進的地層処分概念・性能評価技術高度化開発」において実施したものである。

口頭

先進サイクルシステムへのホウケイ酸ガラス固化適用性確認試験,2; Mo分離オプションを適用したHLLWに対するガラス固化試験

小林 秀和; 狩野 茂; 山下 照雄

no journal, , 

将来の先進サイクルシステムで想定される高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる相分離誘因元素であるモリブデン等を分離した廃液組成に対するホウケイ酸ガラス固化試験を行い、均質な固化が可能となる組成範囲等を明らかにした。試験の結果、モリブデン分離後のHLLW組成に対するホウケイ酸ガラス固化の適用範囲を体系的に把握するとともに、均質な固化ガラスが得られる上限の廃棄物含有率の目安値としては、35から40wt%程度となる見通しが得られた。また、先進サイクルシステムにおいて想定されるガラス固化体組成を模擬した固化ガラスの浸出率を測定し、現行標準ガラス固化体と同等のオーダを示すことを確認した。

口頭

吸水性ポーラスガラスビーズの開発,1; 製造方法と吸水性

鈴木 達也*; 金敷 利隆*; 野村 雅夫*; 藤井 靖彦; 小林 秀和; 狩野 茂; 山下 照雄

no journal, , 

ガラス固化体の原料として吸水性のあるガラスビーズに着目し、その製法を検討している。本報告ではまずナトリウムが入っていない比較的軟化点の高いガラス原料を粉末化し、これを焼結することによって吸水性のあるガラスビーズを製作した。また試作したガラスビーズの吸水性を観察した。

口頭

白金族元素含有ガラスの粘性特性と沈降挙動評価

宮内 厚志; 中島 正義; 守川 洋; 正木 敏夫; 小林 秀和; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

溶融ガラス中の白金族元素(Ru,Pd,Rh)は、ほぼ全量が析出した状態で存在し、ガラス溶融炉内では沈降・堆積することでガラスの粘性を変化させ、ガラスの流下性に影響を与える。今後のガラス溶融炉運転で想定される高温保持運転の許容範囲を評価するために、本研究では模擬ガラス試料を用いた実験室規模の高温保持試験を行い、白金族元素の沈降状態及び濃度変化と溶融ガラスの粘性変化を評価した。

口頭

白金族元素含有ガラスの長期高温保持によるガラス物性への影響評価

守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 正木 敏夫; 小林 秀和; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

溶融ガラス中の白金族元素(Ru, Rh, Pd)は、ほぼ全量が析出した状態で存在し、ガラス溶融炉内では沈降・堆積することでガラスの粘性を変化させ、ガラスの流下性に影響を与える。今後のガラス溶融炉運転で想定される保持運転条件(温度・時間)をパラメータにしたガラス試料の高温保持試験を行い、白金族元素粒子形状の変化の有無と粘性への影響を調べた。その結果、模擬ガラスを1100度-720時間保持すると、濃度は初期濃度に比べて2倍上昇し、粒子形状は初期状態では大部分が1$$mu$$m以下の針状粒子である酸化ルテニウムは、1から10$$mu$$m程度の粒子へと粒子成長が観察された。粒子成長が粘性に及ぼす影響の有無については、粘性はおもに白金族元素の濃度に依存しており、今回の試験で観られた程度の粒子成長が粘性に及ぼす影響は見いだせなかった。

口頭

低放射性廃液に対するケイ酸ガラス固化適用性検討

小林 秀和; 山下 照雄; 狩野 茂

no journal, , 

再処理施設から発生する低放射性廃液の廃棄体化技術オプションとして、ケイ酸系ガラスを用いた固化法の適用性を検討した。その結果、低放射性廃液に対してケイ酸系ガラスを用いることで、広い廃棄物含有率にわたり良好に固化できること,浸出液のアルカリ度を低く抑制できることがわかった。

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