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論文

Hierarchically self-organized dissipative structures of filler particles in poly(styrene-$$ran$$-butadiene) rubbers

山口 大輔; 湯浅 毅*; 曽根 卓男*; 冨永 哲雄*; 能田 洋平*; 小泉 智*; 橋本 竹治*

Macromolecules, 50(19), p.7739 - 7759, 2017/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:63.5(Polymer Science)

スチレン-ブタジエンランダム共重合体におけるフィラー粒子の空間分布を解明した。中性子小角散乱実験の結果、本共重合体中におけるフィラーは5つの構造レベルからなる階層構造を形成していることが判明した。

論文

Contrast variation by dynamic nuclear polarization and time-of-flight small-angle neutron scattering, 1; Application to industrial multi-component nanocomposites

能田 洋平*; 小泉 智*; 増井 友美*; 間下 亮*; 岸本 浩通*; 山口 大輔; 熊田 高之; 高田 慎一; 大石 一城*; 鈴木 淳市*

Journal of Applied Crystallography, 49(6), p.2036 - 2045, 2016/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:27.22(Chemistry, Multidisciplinary)

We have reported the first attempt with dynamic nuclear polarization (DNP) and contrast variation small-angle neutron scattering (SANS) experiments on model mixtures for industrial tyres conducted at the MLF of J-PARC. We performed time-of-flight SANS (TOF-SANS) experiments, employing neutrons with a wide range, which causes imperfect neutron polarization and variations in the coherent and incoherent scattering lengths. By carefully eliminating the effect of imperfect neutron polarization, separation of the partial scattering functions was successfully demonstrated for the ternary system styrene-butadiene-rubber/silica/carbon.

論文

Elucidation of the morphology of the hydrocarbon multi-block copolymer electrolyte membranes for proton exchange fuel cells

Zhao, Y.; 吉田 実留*; 大島 竜也*; 小泉 智*; 陸川 政弘*; Szekely, N.*; Radulescu, A.*; Richter, D.*

Polymer, 86, p.157 - 167, 2016/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:45.53(Polymer Science)

We investigated the structure and the swelling behavior of two synthesized hydrocarbon polymer electrolyte membranes, made of multiblock copolymer poly(sulphonate phenylene)-b-poly(arylene ether ketone) with different block ratios, by using small-angle neutron scattering technique. A scattering maximum (ionomer peak) at high-q range is shown commonly in both dry and wet states, with q being the magnitude of the scattering vector, while it shifts towards low-q region in the wet state due to the swelling of the ionomer domains with water. The swelling effect also results to a second scattering maximum in the middle-q range because of the water-induced microphase separation. The morphology in this q-range was elucidated in terms of Hard-Sphere model with Percus-Yervick interference approximation.

論文

Imidazolium-based anion exchange membranes for alkaline anion fuel cells; Elucidation of the morphology and the interplay between the morphology and properties

Zhao, Y.; 吉村 公男; 猪谷 秀幸*; 山口 進*; 田中 裕久*; 小泉 智*; Szekely, N.*; Radulescu, A.*; Richter, D.*; 前川 康成

Soft Matter, 12(5), p.1567 - 1578, 2016/02

 被引用回数:19 パーセンタイル:16.66(Chemistry, Physical)

We investigated the interplay between morphology and properties of a new graft-type of anion exchange membranes (AEMs) containing 2-methylimidazolium groups by using contrast variation small angle neutron scattering (SANS) technique. These AEMs prepared by radiation-induced grafting of 2-methyl-1-vinylimidazole and styrene into poly(ethylene-co-tetrafluoroethylene) (ETFE) films, possessed both high alkaline durability and high conductivity. The SANS measurement reveals that these membranes are consisted of three phases: crystalline lamellar and crystallite domains originating from the pristine ETFE, which offer good mechanical properties, hydrophobic amorphous domains, which offer a matrix to create conducting regions, and interconnected hydrated domains, which are composed of the entire graft chains and water and play a key role to promote the conductivity.

論文

A Crafty utilization of intermediate-angle neutron scattering and contrast variation by water-exchange to study the microstructure of microbial cellulose

Zhao, Y.; 小泉 智*; 近藤 哲男*

JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.033002_1 - 033002_6, 2015/09

Incoherent neutron scattering contribution presents a challenge in the structure characterization of many target materials. In this study, we introduce a method of intermediate angle neutron scattering (IANS) to correct the small angle neutron scattering (SANS) data of the water-swollen microbial cellulose (MC) sample, the system of which has significant incoherent contributions from the water solvent, and we describe the effects that the corrections have on the structural analysis. In order to elucidate the structure, the solvent is changed in situ from protonated water to deuterated water to give different scattering contrast, and this water-exchange process has been followed by time-resolved SANS and IANS simultaneously. Our results show that: (1) after incoherent correction, the structure of MC sample is proved to be invariant with solvents; (2) the scattering intensity depends only on the contrast factor, revealing a two-phase system composed of water-resistant crystalline cellulose phase and hydrated phase; (3) The cellulose crystallites have a constant scattering length density of 2.0$$times$$10$$^{10}$$cm$$^{-2}$$, determined by the matching point at which the scattering contrast between the two phases is minimum. This value is consistent with that of 1.9$$times$$10$$^{10}$$cm$$^{-2}$$ estimated from its chemical structure.

論文

Superdeformation in $$^{35}$$S

郷 慎太郎*; 井手口 栄治*; 横山 輪*; 小林 幹*; 木佐森 慶一*; 高木 基伸*; 宮 裕之*; 大田 晋輔*; 道正 新一郎*; 下浦 享*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 6, p.030005_1 - 030005_4, 2015/06

The high-spin states in $$^{35}$$S were investigated at Tandem-ALTO facility in Institut de Physique Nucl$'e$aire d'Orsay The $$^{26}$$Mg($$^{18}$$O, 2$$alpha$$1n)$$^{35}$$S fusion evaporation reaction was used to populate high-spin states in $$^{35}$$S. The germanium $$gamma$$-ray detector array ORGAM was employed to measure $$gamma$$ rays from high-spin states and charged particles evaporated from the compound nuclei were detected by a segmented silicon detector, Si-Ball. A level scheme for $$^{35}$$S was deduced based on the gamma-gamma-coincidence analysis and $$gamma$$-ray angular correlation analysis. The half-life of the transition in the superdeformed band was estimated by measuring the residual Doppler shift. The deduced half-life shows the large collectivity of the band.

論文

Combining small-angle and intermediate-angle neutron scattering to study the hierarchical structure in microbial cellulose

Zhao, Y.; 小泉 智

European Polymer Journal, 66, p.437 - 443, 2015/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:89.62(Polymer Science)

In this study, we employed intermediate angle neutron scattering (IANS) technique to correct the small angle neutron scattering (SANS) data of the water-swollen microbial cellulose (MC) sample, the system of which has a significant incoherent contribution from the water solvent, and we described the effects that the corrections have on the structural analysis. In order to elucidate the structure efficiently, the solvent was exchanged in situ between protonated water and deuterated water to give different scattering contrasts, and the water-exchange processes were followed by time-resolved SANS and IANS simultaneously. Our results showed that: (1) after incoherent correction, the microstructure of MC sample was proved to be invariant with solvents; (2) the scattering intensity depended only on the contrast factor, revealing a two-phase system composed of waterresistant crystalline cellulose phase and hydrated amorphous phase; (3) the cellulosecrystallites have a constant scattering length density of 2.0$$times$$10$$^{10}$$ cm$$^{-2}$$, determined by the matching point at which the scattering contrast between the two phases is minimum. This value was consistent with that of 1.9$$times$$10$$^{10}$$ cm$$^{-2}$$ estimated from its chemical structure.

論文

Hierarchical structure in microbial cellulose; What happens during the drying process

Zhao, Y.; 小泉 智; 山口 大輔; 近藤 哲男*

European Physical Journal E, 37(12), p.129_1 - 129_12, 2014/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:60.58(Chemistry, Physical)

We present a time-resolved investigation of the natural drying process of microbial cellulose (MC) by means of simultaneous small-angle neutron scattering (SANS), intermediate-angle neutron scattering (IANS) and weighing techniques. SANS was used to elucidate the microscopic structure of the MC sample. The coherent scattering length density of the water penetrating amorphous domains varied with time during the drying process to give a tunable scattering contrast to the water-resistant cellulose crystallites, thus the contrast variation was automatically performed by simply drying.

論文

Beam test of a new radio frequency quadrupole linac for the Japan Proton Accelerator Research Complex

近藤 恭弘; 森下 卓俊; 山崎 宰春; 堀 利彦; 澤邊 祐希; 千代 悦司; 福田 真平; 長谷川 和男; 平野 耕一郎; 菊澤 信宏; et al.

Physical Review Special Topics; Accelerators and Beams, 17(12), p.120101_1 - 120101_8, 2014/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:54.9(Physics, Nuclear)

J-PARCのビーム電流増強用の新しいRFQ(RFQ III)のビーム試験を行った。まず、RFQ IIIのコンディショニングが行われ、20時間のコンディショニング後に、400kW、デューティーファクター1.5%の非常に安定なRF入力を達成した。次に、加速器トンネルに設置する前にオフラインのビームテストを行った。50mA負水素ビームの透過率、エミッタンス、エネルギー分散を測定し、シミュレーションと比較した。実験結果とシミュレーションは良い一致を示し、RFQ IIIが設計通りの性能を発揮していることが示された。

論文

J-PARCリニアックの現状

小栗 英知; 長谷川 和男; 伊藤 崇; 千代 悦司; 平野 耕一郎; 森下 卓俊; 篠崎 信一; 青 寛幸; 大越 清紀; 近藤 恭弘; et al.

Proceedings of 11th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.389 - 393, 2014/10

J-PARCリニアックでは現在、ビームユーザに対する利用運転を行うとともに、リニアック後段の3GeVシンクロトロンにて1MWビームを加速するためのビーム増強計画を進めている。リニアックのビーム増強計画では、加速エネルギー及びビーム電流をそれぞれ増強する。エネルギーについては、181MeVから400MeVに増強するためにACS空洞及びこれを駆動する972MHzクライストロンの開発を行ってきた。これら400MeV機器は平成24年までに量産を終了し、平成25年夏に設置工事を行った。平成26年1月に400MeV加速に成功し、現在、ビーム利用運転に供している。ビーム電流増強では、初段加速部(イオン源及びRFQ)を更新する。イオン源はセシウム添加高周波放電型、RFQは真空特性に優れる真空ロー付け接合タイプ空洞をそれぞれ採用し、平成25年春に製作が完了した。完成後は専用のテストスタンドにて性能確認試験を行っており、平成26年2月にRFQにて目標の50mAビーム加速に成功した。新初段加速部は、平成26年夏にビームラインに設置する予定である。

論文

Measurements of neutron capture cross section for $$^{207,208}$$Pb

瀬川 麻里子; 藤 暢輔; 原田 秀郎; 北谷 文人; 小泉 光生; 深堀 智生; 大島 真澄*; 岩本 信之; 岩本 修; 初川 雄一; et al.

AIP Conference Proceedings 1594, p.339 - 344, 2014/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100

Pb isotopes represent a sensitive test for models of $$s$$-process nucleosynthesis, since the decomposition of the complex abundance pattern in these mass regions is difficult to be accounted for by classical $$s$$-process model. Main neutron capture processes, the $$s$$- and $$r$$-processes, attribute to the origin of the isotopes in this mass region. As the aspects of neutron sources of the $$s$$-process, Gallino et al. reported that $$^{13}$$C($$alpha$$, n) neutron source which is burning radiatively at $$kT$$ = 8 keV play an important role on $$s$$-process nucleosynthesis. Hence, in the present study, an anti-Compton NaI(Tl) spectrometer and highly enriched samples are used to determine the $$gamma$$-ray energy spectra from the (n, $$gamma$$) reaction. This NaI(Tl) spectrometer makes it possible to detect the discrete $$gamma$$-ray from the reaction to the low-lying states in $$^{207,208}$$Pb. We give results both neuron capture cross sections for $$^{207,208}$$Pb to obtain the pulse height spectra using NaI(Tl) spectrometer with time of flight method in the wide neutron energy range from 10 to 100 keV. The Maxwellian averaged capture cross sections for $$^{207,208}$$Pb are determined in the astrophysical relevant energy region.

論文

Nanoscale structures of radiation-grafted polymer electrolyte membranes investigated via a small-angle neutron scattering technique

澤田 真一; 山口 大輔; Putra, A.; 小泉 智*; 前川 康成

Polymer Journal, 45(8), p.797 - 801, 2013/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:78.76(Polymer Science)

高プロトン伝導性を有する放射線グラフト電解質膜を開発するには、膜内構造に関する基礎的知見が非常に重要である。そこで本研究では、中性子小角散乱(SANS)測定により、直接メタノール型燃料電池用として開発を進めたエチレン・テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)を基材とするグラフト電解質膜のナノスケール構造を調べた。グラフト率31%の電解質膜のSANSプロファイルでは、相関長d=34nmの位置にショルダーピークとして、ETFEのラメラ結晶の間に導入されたポリスチレンスルホン酸(PSSA)グラフト領域に起因する構造を確認できた。乾燥及び含水状態においてピーク位置は変化しないことから、ラメラ結晶間という制限された空間内のPSSAグラフト領域は含水していないことがわかった。このことは、ラメラ結晶間のグラフト領域はプロトン伝導に寄与しないことを示唆することから、基材に用いる高分子の結晶構造が電解質膜のプロトン伝導度に影響を及ぼすことが明らかになった。

論文

Crystal morphology-dependent graft polymerization in poly(ether ether ketone) films

長谷川 伸; 高橋 周一*; 岩瀬 裕希*; 小泉 智; 大沼 正人*; 前川 康成

Polymer, 54(12), p.2895 - 2900, 2013/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:70.04(Polymer Science)

耐熱性及び機械特性に優れた芳香族炭化水素であるポリエーテルエーテルケトン(PEEK)基材の放射線グラフト重合性を支配する要因について検討した。PEEK膜へのスルホン酸含有スチレン誘導体であるスチレンスルホン酸エチルエステルへのグラフト重合は、PEEKの結晶化度が11$$sim$$26%で進行(72時間でグラフト率50%以上)するのに対し、結晶化度26%以上ではほとんど進行しない。そこで、X線小角散乱を用いて結晶化度の異なるPEEK膜の結晶モルフォロジー変化を調べたところ、結晶化度26%以上で、PEEK膜内に相関長(d)が14nmのラメラ構造が形成されていることを見いだした。グラフト重合性とラメラ構造形成の有無の関係から、結晶化度26%以上でPEEK膜へのグラフト重合性が消失する理由として、ラメラ構造の形成によるモノマー拡散の阻害によることが明らかとなった。

論文

Hierarchical structure analysis of graft-type polymer electrolyte membranes consisting of cross-linked polytetrafluoroethylene by small-angle scattering in a wide-$$Q$$ range

岩瀬 裕希*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 小泉 智; 大沼 正人*; 前川 康成

Macromolecules, 45(22), p.9121 - 9127, 2012/11

 被引用回数:16 パーセンタイル:43.21(Polymer Science)

燃料電池用高分子電解質膜の発電性能,耐熱性,機械特性の向上には、電解質特性を支配するナノ-マイクロメートルに及ぶ階層構造を明確にすることが重要である。そこで、放射線グラフト重合法を利用して作製したグラフト型電解質膜の中で、導電率,機械特性や発電性能が詳細に調べられている架橋テフロンからなる電解質膜について、中性子及びX線小角散乱(SANS, SAXS)を測定した結果、グラフト鎖からなるイオンチャンネルは、48-57nmのラメラ周期、直径480nmのラメラ結晶、及び1.7nmのイオンチャンネル内のスルホン酸の会合に対応する階層構造を有することがわかった。さらに、散乱プロファイルのグラフト率依存性より、ラメラ内部の非晶相に局所的にグラフト相(イオンチャンネル)が形成するため、低いグラフト率で高い伝導性を示すことが判明した。

論文

Deep-sea record of impact apparently unrelated to mass extinction in the Late Triassic

尾上 哲治*; 佐藤 保奈美*; 中村 智樹*; 野口 高明*; 日高 義浩*; 白井 直樹*; 海老原 充*; 大澤 崇人; 初川 雄一; 藤 暢輔; et al.

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 109(47), p.19134 - 19139, 2012/11

 被引用回数:27 パーセンタイル:28.78(Multidisciplinary Sciences)

日本の上部三畳系深海底堆積物から、天体衝突の証拠である「Niに富むマグネタイト粒子」、「スフェルール」、「白金族元素異常」を報告した。特に白金族元素のひとつであるイリジウムは41.5ppbという高い値を示し、恐竜の絶滅で有名な白亜紀/古第三紀(K/Pg)境界に匹敵する異常値であることが示された。堆積物中に含まれる微化石(放散虫、コノドント)の検討から、天体衝突の起こった年代は三畳紀後期ノーリアン中期(約2億1200$$sim$$1600万年前)であることが明らかになった。この時代は天体衝突クレーターが数多く報告されている時代として知られており、カナダのManicouaganクレーター(直径100km)が本研究で発見した天体衝突イジェクタ層を形成したクレーターとして可能性が高いと考えられる。本発見を契機として、今後世界各地のノーリアン中期の地層から、Manicouaganクレーターに由来すると思われる天体衝突の証拠が見つかると考えられる。

論文

PFG-NMR and SANS studies in cation exchange membranes based on sulfonated polyphenylene multiblock copolymers

吉田 実留*; Zhao, Y.; 藤田 正博*; 大平 昭博*; 竹岡 裕子*; 小泉 智*; 陸川 政弘*

ECS Transactions, 50(2), p.1045 - 1053, 2012/10

We employed the pulsed field gradient nuclear magnetic resonance (PFG-NMR) technique to investigate the self-diffusion coefficient of water, $$D$$$$_{rm NMR}$$, in newly designed cation exchange membranes, made of sulfonated poly($$p$$-phenylene)-poly(ether ketone) multiblock copolymers, which are denoted by S-6H ($$n$$) $$x$$:$$y$$. The $$D$$$$_{rm NMR}$$ value was measured as a function of the gradient strength, g, from 0.1 to 11.0 T/m. S-6H (14) 1:1 showed the $$D$$$$_{rm NMR}$$ value about 10 times lower than the value in bulk liquid water. Small angle neutron scattering (SANS) measurements showed two peaks in S-6H (14) 1:1. The low $$q$$ peak is attributed to the formation of microdomains and the high $$q$$ peak is due to the formation of ionic clusters in the swollen microdomains.

論文

小角中性子散乱,円偏光二色性によるペプチド両親媒性分子のミセル構造転移の解析

坂本 直紀*; 島田 智子*; 元川 竜平; 小泉 智*

波紋, 22(2), p.172 - 177, 2012/05

Peptide amphiphile (PA) micelles are unique materials, whose morphologies are controlled by the peptide secondary structure as well as the length of the peptide and alkyl chains. The dynamics of the thermally-induced structural transition of our designed PA micelles was investigated by in situ small-angle neutron scattering (SANS) and Circular Dicroism (CD). The results revealed the time-evolution of the peptide secondary structure and the micellar morphology after temperature-jump. We propose the mechanism of these cooperative transitions: the change of the peptide secondary structure from a-helix and random coil to B-sheet induces the micellar structural transition from the spherical to the worm-like.

論文

Self-assembly process of peptide amphiphile worm-like micelles

島田 智子*; 坂本 直紀*; 元川 竜平; 小泉 智*; Tirrell, M.*

Journal of Physical Chemistry B, 116(1), p.240 - 243, 2012/01

 被引用回数:37 パーセンタイル:25.98(Chemistry, Physical)

Peptide amphiphile molecules (PA) are remarkably versatile and useful as building blocks for construction of complex supramolecular structures in a bottom-up fashion. Worm-like micelles of PA have been demonstrated to have successful application to creation of synthetic extracellular matrix materials for tissue engineering and regenerative medicine. However, the pathway of the self-assembly process of the PA worm-like micelle has not been fully characterized or understood. This work analyzes the self-assembly process leading to worm-like micelle formation in our designed PA with small-angle neutron scattering and atomic force microscopy. The experimental results demonstrate the existence of transient spherical micelles in the early stage of the process and subsequent micelle chain elongation by attachment of spherical micelles to the end of growing cylindrical micelles to form worm-like micelles in a process mimicking chain-growth polymerization.

論文

Aspect-ratio-dependent phase transitions and concentration fluctuations in aqueous colloidal dispersions of charged platelike particles

山口 大輔; 宮元 展義*; 藤田 貴子*; 中戸 晃之*; 小泉 智; 太田 昇*; 八木 直人*; 橋本 竹治

Physical Review E, 85(1), p.011403_1 - 011403_15, 2012/01

 被引用回数:16 パーセンタイル:25.37(Physics, Fluids & Plasmas)

電荷を帯びた板状のニオブ酸化物のコロイド水溶液の相転移を中性子小角散乱及びX線小角散乱により詳細に調査した。その結果、(1)コロイド水溶液はコロイド粒子の体積分率を0.01に固定した場合、広いアスペクト比において等方相と液晶相に相分離すること。(2)アスペクト比を大きくすることにより、粒子間隔の秩序性が著しく高くなること。(3)液晶相において著しい濃度ゆらぎが観測されたこと。これは従来の分子からなる液晶では予期できないことだが、今回の対象である板状のコロイド粒子では起こり得ることである。というようなさまざまな新規性を明らかにした。

論文

Inhomogeneous dynamic nuclear polarization of protons in a lamella-forming diblock copolymer investigated by a small-angle neutron scattering method

能田 洋平; 熊田 高之; 橋本 竹治; 小泉 智

Journal of Applied Crystallography, 44(3), p.503 - 513, 2011/06

 被引用回数:11 パーセンタイル:24.59(Chemistry, Multidisciplinary)

ブロックポリマーの片方の相に選択的にラジカルをドープした試料に対して、動的核スピン偏極状態の中性子小角散乱プロファイルを測定した。中性子小角散乱プロファイルは、ブロックポリマーのミクロ相分離による周期的ラメラ構造を反映し、シャープな1次,2次,3次ピークを示した。動的核スピン偏極によって、水素核の中性子散乱長が変化し、散乱強度の劇的な変化を観測した。一方で、2次ピークが他のピークに比較して大きな変化率を示すという特異な現象を見いだした。この特異な現象を以下のようなモデルで再現を試みた。つまり、ブロックポリマー中におけるラジカルの不均一に分布しており、ラジカルの存在する相では偏極度は均一であり、ラジカルの存在しない相では偏極度は2相の境界面から遠ざかるに従い減少すると仮定した。結果、実験結果の1次,2次,3次ピークすべての振る舞いを統一的に説明することができた。また、平均偏極度30%のとき、ラジカル不在相中央部では、偏極度が約2%程度減少していることが明らかになった。

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