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論文

Manganese and arsenic oxidation performance of Bacterium-Yunotaki 86 (BY86) from Hokkaido, Japan, and the bacterium's Phylogeny

尾崎 卓郎*; Wang, X.*; 大貫 敏彦

Geomicrobiology Journal, 30(7), p.559 - 565, 2013/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:83.04(Environmental Sciences)

北海道湯の滝で採取した微生物はAs(III)を直接酸化できないものの、Mn(II)の存在下でMn(IV)への酸化を介してAs(V)に酸化することを明らかにした。さらに、系統解析を行い、99.99%以上の精度でBacillus ceriusであることがわかった。

論文

Association of actinides with microorganisms and clay; Implications for radionuclide migration from waste-repository sites

大貫 敏彦; 香西 直文; 坂本 文徳; 尾崎 卓郎; 南川 卓也; 鈴木 義規; Francis, A. J.*

Geomicrobiology Journal, 27(3), p.225 - 230, 2010/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:76.04(Environmental Sciences)

重元素と微生物との相互作用の機構解明研究で得られた以下の成果を紹介する。(1)Pu(IV), Th(IV), Eu(III)-DFO錯体の微生物への吸着,(2)Eu(III)-リンゴ酸錯体の微生物による分解。

論文

Modeling of the interaction of Pu(VI) with the mixture of microorganism and clay

大貫 敏彦; 吉田 崇宏*; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 坂本 文徳; 南川 卓也; 鈴木 義規; Francis, A. J.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(1), p.55 - 59, 2009/01

モデル解析により、Pu(VI)の微生物と粘土鉱物との混合物への濃集過程におけるPu(IV)の還元挙動を検討した。モデル解析と実験結果を比較した結果、Pu(VI)は微生物細胞表面で電子を受け取りPu(IV)に還元されると仮定した場合に両者に良い一致が見られた。一方、Pu(V)の不均化反応を仮定した場合にはモデルによる予測は実験結果と異なった。これらの結果から、Pu(VI)のPu(IV)への還元には微生物が関与することがわかった。

論文

Concurrent transformation of Ce(III) and formation of biogenic manganese oxides

大貫 敏彦; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 南川 卓也; 坂本 文徳; 酒井 卓郎; 鈴木 義規; Francis, A. J.*

Chemical Geology, 253(1-2), p.23 - 29, 2008/07

 被引用回数:20 パーセンタイル:43.93(Geochemistry & Geophysics)

Mn酸化細菌によるMn(II)酸化過程におけるCe(III)の化学状態変化を微生物培養実験及びSEM, PIXE, XANES解析により検討した。その結果、Ce(III)は微生物細胞表面では酸化されず、Mn(II)が酸化されて生じたMn酸化物中でCe(IV)に酸化されることが明らかになった。

論文

Sorption of U(VI) on the 4-mercaptopyridine self-assembled monolayer

南川 卓也; 鈴木 義規; 尾崎 卓郎; Francis, A. J.; 大貫 敏彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(3), p.251 - 256, 2008/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:70.64(Nuclear Science & Technology)

金薄膜上に形成したピリジン自己組織化単分子へのU(VI)の吸着を実験により検討した。pH4のU(VI)溶液にピリジン自己組織化単分子を付加した金電極を作用極として電位-電流曲線を測定し、U(VI)の還元電流を検知できたことから、ピリジン自己組織化単分子へのU(VI)の吸着が確認された。酢酸及びシュウ酸溶液を用いてU(VI)の吸着を電位-電流曲線により調べた結果、U(VI)とピリジン自己組織化単分子との錯形成能は、酢酸とシュウ酸の中間にあることがわかった。

論文

Electrochemical studies on uranium in the presence of organic acids

鈴木 義規; 南川 卓也; 尾崎 卓郎; 大貫 敏彦; Francis, A. J.*; 榎田 洋一*; 山本 一良*

Journal of Nuclear Science and Technology, 44(9), p.1227 - 1232, 2007/09

 被引用回数:9 パーセンタイル:37.95(Nuclear Science & Technology)

シュウ酸,マロン酸,コハク酸,アジピン酸,リンゴ酸又は酒石酸の存在下におけるウラニルイオンの酸化還元反応をサイクリックボルタンメトリーにより調べた。各有機酸水溶液においてUO$$_{2}$$$$^{2+}$$/UO$$_{2}$$$$^{+}$$の酸化還元反応及びU(IV)の酸化反応が観測された。UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元ピーク電位は、1:1 UO$$_{2}$$$$^{2+}$$-有機酸錯体の錯形成定数の対数値に比例して減少することがわかった。また、マロン酸又はシュウ酸の存在下におけるUO$$_{2}$$$$^{2+}$$/UO$$_{2}$$$$^{+}$$の酸化還元電位のpH依存性を調べ、pHによる酸化還元反応の変化を明らかにした。

論文

Chemical speciation and association of plutonium with bacteria, kaolinite clay, and their mixture

大貫 敏彦; 吉田 崇宏*; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 坂本 文徳; 南川 卓也; 鈴木 義規*; Francis, A. J.

Environmental Science & Technology, 41(9), p.3134 - 3139, 2007/05

 被引用回数:27 パーセンタイル:38.21(Engineering, Environmental)

Pu(VI)の微生物、カオリナイト及びそれらの混合物への吸着をバッチ実験により検討した。Puの吸着量は時間とともに増加した。酸化数を測定した結果、Pu(VI)は微生物へ及び混合物との接触により溶液中ではVに、吸着したPuはIVに還元した。一方、カオリナイトとの接触ではPu(VI)のままであった。試薬溶液による脱離実験及び電子顕微鏡による分析からPuは混合物中の微生物に選択的に吸着したことがわかった。以上の結果から、Pu(VI)が微生物による還元により、混合物中で微生物に選択的に濃集したことを明らかとなった。

論文

Effects of ionic strength on the coordination of Eu(III) and Cm(III) to a Gram-negative bacterium, Paracoccus denitrificans

尾崎 卓郎; 木村 貴海; 大貫 敏彦; Francis, A. J.

Radiochimica Acta, 94(9-11), p.715 - 721, 2006/11

4種のグラム陰性菌(Pseudomonas fluorescens, Alcaligenes faecalis, Shewanella putrefaciens, Paracoccus denitrificans)とユウロピウム(Eu)との相互作用をpH3から5の範囲でバッチ実験法及び時間分解レーザー誘起蛍光分光法(TRLFS)で調べた。細胞へEuの吸着時間変化を調べたところ、どの菌についても大きな吸着速度が観測された。P. fluorescensはpH3で、A. faecalisとP. denitrificans.ではすべてのpHで、またS. putrefaciensではpH4と5において5分以内に吸着量は最大に達した。P. denitrificansでは、吸着量は最大に達した後に徐々に減少した。これは、Euに親和性を有する物質を細胞が放出することを示す。TRLFSにより、Euはどの微生物についても多座配位で安定化されていることがわかった。また、P. denitrificans上でのEuの配位子場は好塩微生物上でのそれに匹敵するほど強く、P. fluorescens, A. faecalis及びS. putrefaciens上での配位子場は、非好塩微生物での典型的な強さとほぼ同じであった。本研究により、類似の細胞膜構造を有するグラム陰性菌どうしでも、Euの吸着状態は異なることがわかった。

論文

Reduction behavior of uranium in the presence of citric acid

鈴木 義規; 南川 卓也; 吉田 崇弘*; 尾崎 卓郎; 大貫 敏彦; Francis, A. J.; 津島 悟*; 榎田 洋一*; 山本 一良*

Radiochimica Acta, 94(9-11), p.579 - 583, 2006/11

 被引用回数:15 パーセンタイル:22.32(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

クエン酸存在下、pH2-7におけるUO$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元挙動をカラム電極電解法を用いて調べた。UO$$_{2}$$$$^{2+}$$は、pH2で1段階の還元反応により、pH3-5で2段階の還元反応によりU(IV)まで還元された。UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元電位は、pHが2から7に増加するのにしたがって低電位にシフトした。pH6-7では、-0.8V以下の電位でもUO$$_{2}$$$$^{2+}$$は完全に還元されなかった。紫外可視吸収スペクトル分析及び化学種計算から、クエン酸存在下におけるUO$$_{2}$$$$^{2+}$$の化学種は、pH2-3ではおもにUO$$_{2}$$$$^{2+}$$, pH3-5でおもに[(UO$$_{2}$$)$$_{2}$$Cit$$_{2}$$]$$^{2-}$$, pH5-7では3量体以上の化学種であった。これらの結果から、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$は中性pH付近でクエン酸と多量体を形成し、還元されにくくなることがわかった。

論文

Association of europium(III), americium(III), and curium(III) with cellulose, chitin, and chitosan

尾崎 卓郎; 木村 貴海; 大貫 敏彦; 桐島 陽*; 吉田 崇宏*; 磯部 博志*; Francis, A. J.

Environmental Toxicology and Chemistry, 25(8), p.2051 - 2058, 2006/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:86.26(Environmental Sciences)

正3価のf元素であるユウロピウム,アメリシウム及びキュリウムと天然ポリマー(セルロース,キチン,キトサン)との相互作用を調べた。バッチ実験により得られたポリマーへの各元素の吸着率と計算による各元素の化学種の推定結果から、上記ポリマーはいずれもアルカリ性溶液中で分解し、分解生成物はこれらの元素の環境中での易動性を高めることが示唆された。また、易動性を高める度合いの最も高いポリマーはセルロースであることがわかった。一方、レーザー分光法によりこれらのポリマー内でのユウロピウムの吸着状態を調べたところ、キチン,キトサン内ではそれぞれ内圏型及び外圏型の錯体として存在し、ユウロピウムとセルロース内の官能基との相互作用はキチン及びキトサン内でのそれよりも弱いことがわかった。これらの結果から、天然ポリマーが正3価のf元素の環境挙動に与える影響の推定には、元素とポリマー内の官能基との親和性の強弱だけでなく、ポリマーからの分解生成物との相互作用も考慮する必要があることが示された。

論文

Degradation of Eu(III)-malic acid complexes by $$Pseudomonas fluorescens$$

南川 卓也; 鈴木 義規*; 尾崎 卓郎; 大貫 敏彦; Francis, A. J.*

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1329 - 1333, 2006/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.44(Chemistry, Physical)

好気性細菌$$Pseudomonas florescens$$によるEu(III)存在下でのS-リンゴ酸の分解挙動を調べた。10mMのリンゴ酸に0, 0.05, 0.1, 0.2mMのEu(III)を加えてリンゴ酸の分解挙動を調べるとEu(III)の濃度が上がるにつれてリンゴ酸の分解が遅くなることがわかった。この結果より、リンゴ酸がEu(III)に配位することにより、Eu(III)の毒性が抑制されることがわかった。またリンゴ酸が分解されると、おもに2種類の有機酸が培養液中に放出される。このうちの一つはピルビン酸であり、リンゴ酸分解後もピルビン酸がEu(III)を可溶化していることがわかった。われわれの研究は環境中の有機酸だけでなくその分解性生物もEu(III)の環境移行に影響を与えることを示している。

論文

Interactions of rare earth elements with bacteria and organic ligands

尾崎 卓郎; 鈴木 義規*; 南川 卓也; 吉田 崇宏; 大貫 敏彦; 木村 貴海; Francis, A. J.*

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1334 - 1338, 2006/02

 被引用回数:33 パーセンタイル:12.43(Chemistry, Physical)

Eu(III)と土壌微生物シュードモナス,リンゴ酸,クエン酸及びシデロフォア(DFO)との相互作用を調べた。リンゴ酸はEu(III)に対する存在比が極めて大きい場合のみ、錯生成によりEu(III)のシュードモナスへの毒性を軽減させた。クエン酸とEu(III)はシュードモナスによって分解されない1:1錯体を形成した。Eu(III)はDFOに高い親和性を示すが、DFOから解離した水和イオンとしてシュードモナスに吸着した。時間分解レーザー誘起蛍光分光法により、シュードモナス上のEu(III)は多座の内圏配位錯体として吸着することを明らかにした。

論文

Mechanisms of uranium mineralization by the yeast ${it saccharomyces cerevisiae}$

大貫 敏彦; 尾崎 卓郎; 吉田 崇宏*; 坂本 文徳; 香西 直文; 若井 栄一; Francis, A. J.; 家藤 治幸*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 69(22), p.5307 - 5316, 2005/11

 被引用回数:36 パーセンタイル:30.69(Geochemistry & Geophysics)

6価ウランの酵母細胞表面での鉱物化機構を濃集実験,分光学的分析,電子顕微鏡観察により解明した。ウランは細胞表面に吸着し、酵母細胞内から排出されるリンと接触することにより細胞表面でウラニルリン酸塩鉱物化することが明らかとなった。

論文

Interactions of uranium with bacteria and kaolinite clay

大貫 敏彦; 吉田 崇宏*; 尾崎 卓郎; Samadfam, M.*; 香西 直文; 湯葢 邦夫*; 三頭 聰明*; 笠間 武史*; Francis, A. J.*

Chemical Geology, 220(3-4), p.237 - 243, 2005/08

 被引用回数:41 パーセンタイル:26.9(Geochemistry & Geophysics)

6価ウランの微生物及びカオリナイトとの相互作用について、吸着,脱離実験を行った。その結果、ウランはカオリナイトに比べて微生物表面官能基に強く吸着することがわかった。さらに、微生物とカオリナイトとの混合物へのウランの吸着実験を行い、ウランが微生物に選択的に吸着していることを電子顕微鏡による分析から明らかにした。選択的吸着には微生物表面のリン酸基が関与することが示唆された。

論文

A Continuous flow system for in-situ XANES measurements of change in oxidation state of Ce(III) to Ce(IV)

大貫 敏彦; 吉田 崇宏*; 南川 卓也; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 坂本 文徳; 鈴木 義規*; Francis, A. J.*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.65 - 67, 2005/07

元素の酸化数の変化を測定するため、連続流入方式を採用したXANESその場測定システムを確立した。Ce(III)溶液のDFO溶液との混合によるCe(IV)への酸化過程をシステムにより測定した結果、XANESスペクトルにおいて接触時間の経過とともにCe(IV)のピーク強度の増加を確認できた。測定時間を増した際の酸化状態の安定性及びスペクトルの変動について検討した。

論文

Associations of Eu(III) with Gram-Negative Bacteria, $$Alcaligenes faecalis$$, $$Shewanella putrefaciens$$, and $$Paracoccus denitrificans$$

尾崎 卓郎; 木村 貴海; 大貫 敏彦; Francis, A. J.*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.73 - 76, 2005/07

グラム陰性菌であるアルカリジェネス,シュワネラ,パラコッカス菌へとEu(III)との相互作用をバッチの吸着試験とレーザー分光法による化学種の同定を組合せて検討した。その結果、それぞれの菌へのEu(III)の吸着は速やかに進み、5分後には最大となった。その後、吸着濃度の減少が観測されたことから、溢泌物排出により吸着したEu(III)の脱離が起こったと推察した。さらに、レーザー分光結果から、吸着したEu(III)の配位環境は微生物により異なることを明らかにした。

論文

Effect of Eu(III) on the degradation of malic acid by ${it Pseudomonas fluorescens}$ and the subsequent production of pyruvic acid

南川 卓也; 鈴木 義規*; 尾崎 卓郎; 大貫 敏彦; Francis, A. J.*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.95 - 98, 2005/07

土壌環境中においてキレート剤は重元素と錯体を形成し、その溶解度を高めて元素の環境中移行を促進する可能性がある。このような重元素キレート錯体の微生物による分解挙動を明らかにするため、本研究ではキレート剤としてリンゴ酸,金属としてEu(III),微生物としてP. florescensを用いて分解実験を行い、Eu(III)錯体の微生物分解機構を明らかにすることを目的とした。P. florescensはEu(III)存在下でリンゴ酸を分解することを確認した。リンゴ酸濃度がEu(III)濃度の100倍以上の場合にはリンゴ酸は完全に分解された。高速液体クロマトグラフィーによる分離により、リンゴ酸が分解された培地中に2種類の代謝生成物を確認し、吸収スペクトルから培養液中の代謝生成物濃度の経時変化を見積もった。またこれらの代謝生成物のフラクションを分取し、マススペクトルを測定した。一方の代謝生成物では105にフラグメントが現れ、ピルビン酸に近い構造を持つ物質であることが予想された。もう一方の代謝生成物は115, 161にフラグメントが現れ、フマル酸やマレイン酸の可能性が考えられる。

論文

Adsorption of Th(IV) and Pu(IV) on the surface of ${it Pseudomonas fluorescens}$ and ${it Bacillus subtilis}$ in the presence of desferrioxamine siderophore

吉田 崇宏*; 尾崎 卓郎; 大貫 敏彦; Francis, A. J.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.77 - 80, 2005/07

鉄キレート物質であるシデロフォア(DFO)が存在する条件におけるTh(IV)及びPu(IV)の土壌微生物への吸着挙動をバッチ実験により検討した。その結果、溶液のpHの低下に伴いTh及びPuの吸着量は減少した。また、ほかの元素との傾向と比較した結果、Th(IV)及びPu(IV)とDFOとの錯生成定数の逆数序列と元素の吸着量の序列が一致した。これらの結果から、Th(IV)及びPu(IV)はDFOから解離して微生物細胞表面に吸着することが明らかとなった。

論文

Cs accumulation behavior by ${it Pseudomonas fluorescens}$

中尾 淳*; 吉田 崇宏*; 尾崎 卓郎; 大貫 敏彦; 舟川 晋也*; 小崎 隆*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.107 - 110, 2005/07

土壌細菌(Pseudomonas fluiorescens)へのCsの取り込みについて、培養下及び休眠条件下での実験を行った。その結果、培養下では細胞内への若干の取り込みが確認された。休眠下での実験から、土壌細菌はCsを乾燥重量1gあたり5$$mu$$molのCsを吸着した。吸着したCsは1M酢酸溶液で脱離したことから、細胞表面への吸着であることがわかった。

論文

Accumulation of Cu and its oxidation state in ${it Tremolecia atrata}$ (rusty-rock lichen) mycobiont

藤井 洋光*; 原 光次郎*; 小峰 正史*; 尾崎 卓郎; 大貫 敏彦; 山本 好和*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.115 - 118, 2005/07

Cu耐性地衣類へのCuの取り込みについて検討するため、培養実験を行い、Cuを濃集した地衣類試料をSEM-EDS分析及びXANES分析により分析した。その結果、Cu(II)が細胞表面に分布し、細胞内に取り込まれたCuはCu(I)に還元していることを明らかにした。

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