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論文

Study on criticality in natural barrier for disposal of fuel debris from Fukushima Daiichi NPS

島田 太郎; 田窪 一也*; 武田 聖司; 山口 徹治

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.183 - 187, 2018/11

福島第一原子力発電所の燃料デブリを格納容器から回収した後、地層処分相当の処分場に埋設する際に、燃料デブリはウランのインベントリも多く、$$^{235}$$U濃縮度が2%を超えるため、処分場から溶出したウランが天然バリア内のある地点に集積し、臨界となる可能性が懸念される。本研究では、まずその可能性のある条件を抽出するため、処分場及び天然バリアにおける溶解度、地下水流速などの条件を変化させた1次元核種移行の解析を基に移行経路上のウラン沈殿量を保守的に評価した。その結果、還元性環境が維持される通常の処分環境下では移行経路上で臨界質量を超えるウランが沈殿することはないことが示された。ただし、表層付近の酸化性地下水の流入によって処分場が酸化性に変化する場合では、地質媒体中の酸化から還元に変化するフロントで臨界質量を上回るウランが沈殿する可能性が示唆された。次に、この臨界の可能性が懸念される条件に対し、より現実的に処分場の空間レイアウトを考慮した核種移行解析、臨界評価を行った。その結果、処分場のサイズ条件に基づくウラン集積サイズは臨界となり得る集積サイズよりも広範囲に広がり、天然バリア内において臨界に到する可能性を排除できることが示された。

論文

3次元輸送計算コードMCNPを用いた森林除染による空間線量率の低減効果の検討

邉見 光; 山口 徹治; 武田 聖司; 木村 英雄

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 24(1), p.3 - 14, 2017/06

福島第一原子力発電所の事故起源の放射性セシウムにより汚染された森林の除染に関して、居住区域における空間線量率の低減が顕著になる汚染源の条件や除染の範囲を感度解析によって検討した。汚染源を$$^{134}$$Csおよび$$^{137}$$Csを含む堆積有機物層(A$$_{0}$$層)と表層土(A$$_{1}$$層)とし、モンテカルロ法による3次元輸送計算コードMCNPを用いて空間線量率を算出した。森林斜面の数、角度、汚染の分布状態、森林土壌中の放射性セシウムの量、除染範囲、林縁から評価点までの距離、評価点の高さをパラメーターとした。その結果、汚染の分布が均一の場合、林縁から20mまでのA$$_{0}$$層の除染が、空間線量率の低減に効果的であることがわかった。一方、林縁から20m以遠の汚染が20m以内よりも高いような、汚染の分布が不均一の場合、A$$_{1}$$層に比べA$$_{0}$$層に含まれる放射性セシウムの量が多い条件においてのみ、林縁から40mまでのA$$_{0}$$層の除染により、空間線量率が顕著に低減した。

論文

汚染水処理二次廃棄物保管容器の健全性に関する調査

飯田 芳久; 中土井 康真; 山口 徹治

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 24(1), p.53 - 64, 2017/06

東京電力福島第一原子力発電所において発生する汚染水処理二次廃棄物の長期的な保管のための技術的知見を蓄積することを目的として、東京電力から発表されている情報を汚染水処理二次廃棄物管理の観点でとりまとめた。そして、長期保管に際する保管容器の健全性に対する懸案事項として、塩化物イオン共存および放射線下でのステンレス鋼製容器の腐食、酸性条件および活性炭共存下でのステンレス鋼製容器の腐食、およびスラリーを収納した高性能容器(HIC)の放射線劣化を抽出した。

論文

ERRATUM; Effects of OH$$^{-}$$ activity and temperature on the dissolution rate of compacted montmorillonite under highly alkaline conditions [Clay Minerals, vol.51, p.275 (2016), Corrected Fig. 7.]

澤口 拓磨; 塚田 学; 山口 徹治; 向井 雅之

Clay Minerals, 51(5), P. 815, 2016/12

以前に発表した論文(高アルカリ条件下におけるモンモリロナイト圧縮体の溶解速度へのOH$$^{-}$$活量および温度の影響[Clay Minerals, vol.51, p.275 (2016)])における図の訂正である。

論文

Sorption behavior of thorium onto granite and its constituent minerals

飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫; 邉見 光

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1573 - 1584, 2016/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:57.25(Nuclear Science & Technology)

花崗岩へのトリウム(Th)の収着挙動を調べるため、花崗岩およびその主要構成鉱物である石英, 長石および黒雲母を対象としたバッチ収着実験を、pHおよび炭酸濃度をパラメータとして実施した。得られた分配係数は、炭酸濃度の上昇に伴い減少し、pH9-10で極小値を示した。この吸着傾向は、溶液中でのThの水酸化炭酸錯体の形成によるものである。Th収着の強さは、雲母, 長石, 石英=花崗岩の順であった。これら鉱物へのThの収着挙動を、電気三重層表面錯体モデルにより解析した。Thの内圏錯形成を仮定することにより、モデル計算は実験結果をよく説明した。花崗岩へのThの収着挙動については、主に長石表面サイトへの錯形成により説明可能であることが示された。

論文

Sorption behavior of thorium onto montmorillonite and illite

飯田 芳久; Barr, L.; 山口 徹治; 邉見 光

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), p.3 - 8, 2016/06

高レベル放射性廃棄物処分の安全評価において、Th-229は重要核種の一つである。モンモリロナイトおよびイライトを対象としたThのバッチ収着試験を、pHおよび炭酸濃度をパラメータとして実施した。モンモリロナイトに対する分配係数はイライトに比べ高い値を示した。分配係数は炭酸濃度の上昇に伴い減少し、pH10付近で極小値を示した。Thの収着挙動を、静電項を考慮しない表面錯体モデル(NEM)により解析した。モデル計算は実験結果をよく説明し、分配係数の減少は、Thの水酸化炭酸錯体形成による溶存種の安定化によるものであることが示唆された。

論文

Effects of OH$$^{-}$$ activity and temperature on the dissolution rate of compacted montmorillonite under highly alkaline conditions

澤口 拓磨; 塚田 学; 山口 徹治; 向井 雅之

Clay Minerals, 51(2), p.267 - 278, 2016/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:88.06(Chemistry, Physical)

モンモリロナイト圧縮体中のモンモリロナイトの溶解速度($$R_{rm A}$$)のOH$$^{-}$$活量(a$$_{rm OH}$$-)および温度(T)依存性を調べた。その結果、当該溶解速度は、$$R_{rm A}$$=10$$^{4.5}$$ (a$$_{rm OH}$$-)$$^{1.3}$$ e$$^{-55000/RT}$$と定式化され、ケイ砂-ベントナイト混合圧縮体中のモンモリロナイト溶解速度: $$R_{rm A}$$=3500 (a$$_{rm OH}$$-)$$^{1.4}$$ e$$^{-51000/RT}$$よりも速くなった。これは、随伴鉱物の溶解に伴い混合圧縮体内のOH$$^{-}$$活量が低下し、モンモリロナイトの溶解が抑制されたためだと考えられる。また、このa$$_{rm OH}$$-)の低下が定量化されれば、モンモリロナイト圧縮体の溶解速度が混合圧縮体にも適用できる可能性を示した。

論文

Mineralogical changes and associated decrease in tritiated water diffusivity after alteration of cement-bentonite interfaces

山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 星野 清一*; 田中 忠夫

Clay Minerals, 51(2), p.279 - 287, 2016/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:76.41(Chemistry, Physical)

セメント硬化体を炭酸ナトリウム溶液に接触させて変質させる試験と、セメント硬化体とベントナイトを接触させて変質させる試験とを行った。変質に伴う物質移行特性の変化は、トリチウム水を透過拡散させて拡散係数の変化を検出することによって調べた。炭酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、180日間に拡散係数が変質前の70%に低下した。セメントとベントナイトを接触させたケイ酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、600日間に拡散係数が変質前の71%に低下した。粉砕したセメント硬化体とベントナイトを混合して変質させた既往の研究では、拡散係数が180日間に変質前の20%にまで低下したのに比較すると、本研究では反応面積が小さいので拡散係数の変化も小さくなった。炭酸系の実験では硬化体表面から0.55mmの範囲で拡散係数の変化が起こり、ケイ酸系の実験では界面から0.5mmの範囲で拡散係数の変化が起こったと評価された。この結果を、単純なモデルを用いて15年間に外挿したところ、フランスTournemire地下実験施設で観察された15年間にわたるセメント-粘土岩相互作用の特徴をよく再現した。このような知見は、実験データに信頼性を与えるとともに、実験に基づくデータやモデルを長期評価に用いる際の根拠の1つとなりうる。

論文

Demonstrative experiments on the migration of radiocesium from buried soil contaminated by the accident at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

山口 徹治; 島田 太郎; 石橋 純*; 赤木 洋介*; 黒沢 満*; 松原 諒宜*; 松田 祐紀*; 佐藤 滋芳*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 22(2), p.21 - 28, 2015/12

福島第一原子力発電所事故で汚染された土壌を穴に埋設し、清浄な土壌で覆土すれば、放射性セシウムは汚染土壌から周りの土壌や地下水にほとんど移行しないことは過去の研究から推定できる。本研究では、茨城県美浦村の1つの公園と埼玉県三郷市の2つの公園において一年にわたって核種移行試験を行って、その推定を実証した。実際に汚染土壌を埋設し、散水によって放射性セシウムの移行を加速した。ボーリングコアの切断分析結果や、土壌水の分析結果からは、放射性セシウムの動きは見られなかった。また、実験室におけるカラム移行試験および収着試験によって、放射性セシウムが汚染土壌からほとんど溶け出さないことや、たとえ溶け出しても周囲の土壌に収着されてほとんど移行しないことを示すデータを得た。試験は1年間で終了したが、移流拡散モデルによるシミュレーション解析を100年間について行ったところ、セシウム-137はほとんど移行せずにその場で減衰することが示された。

論文

花崗閃緑岩,凝灰質砂岩試験片に対するヨウ素,スズの分配係数

邉見 光; 山口 徹治; 飯田 芳久

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 22(1), p.3 - 10, 2015/06

ヨウ素とスズは、地層処分の安全評価上重要な元素である。ヨウ素の分配係数として有意な値を期待できるのかどうかを見極めるために中性付近にてNaNO$$_{3}$$濃度を0-0.5mol dm$$^{-3}$$の範囲で変化させて収着試験を実施した。誤差を評価して分配係数を求めた結果、凝灰質砂岩については、NaNO$$_{3}$$濃度0.5mol dm$$^{-3}$$の条件を除きゼロではない有意な値を持ち、花崗閃緑岩については、NaNO$$_{3}$$濃度0.5mol dm$$^{-3}$$以上の条件では有意な値を持つことが示された、スズについては、加水分解により生成する陰イオン種の増加とともに分配係数が著しく低下する可能性が考えられるため、高pH条件にて収着試験を実施した。花崗閃緑岩の分配係数はpH10.4で9.79$$times$$10$$^{-2}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$となり、pH12.4で2.46$$times$$10$$^{-3}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$の値となった。凝灰質砂岩については、pH12.4付近で花崗閃緑岩より1桁程度高い分配係数(約2$$times$$10$$^{-2}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$)が得られた。

論文

An Attempt to select thermodynamic data and to evaluate the solubility of radioelements with uncertainty under HLW disposal conditions

山口 徹治; 武田 聖司; 西村 優基; 飯田 芳久; 田中 忠夫

Radiochimica Acta, 102(11), p.999 - 1008, 2014/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.45(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

熱力学データを不確実さとともに選定し、放射性元素の溶解度を地下水化学組成の変動を考慮して、不確実さとともに評価することを試みた。熱力学データは2012年に公開されたJAEA-TDBをレビューすることにより選定した。Nb, Pd, Paのデータは、データ選定プロセスの整合性の観点で見直した。Se, U, Paのデータは溶解度評価の保守性の観点で見直した。Zr, Th, U, Np, Puについては近年報告されたCa-metal(IV)-OH 3元錯体 のデータを採用した。モンテカルロ法を用いて確率論的に溶解度を解析するコードPA-SOLを用いて、溶解度の確率論的解析を行った。

論文

Experimental verification of models assessing Eh evolution induced by corrosion of carbon steel overpack

坂巻 景子; 片岡 理治; 前田 敏克; 飯田 芳久; 鴨志田 美智雄; 山口 徹治; 田中 忠夫

Corrosion Engineering, Science and Technology, 49(6), p.450 - 454, 2014/09

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

地層処分環境下において人工バリアの一つであるオーバーパックは地下水と接触し、腐食する。処分場閉鎖直後は、酸素が存在するため酸化的雰囲気であるが炭素鋼の腐食等で酸素が消費され還元性雰囲気になると考えられる。酸化還元電位(Eh)の低下は廃棄中に含まれる$$^{79}$$Se等の地球化学的挙動に影響するため、地層処分の安全評価を行う上で重要な評価項目である。本研究では、Eh変動を模擬する炭素鋼腐食試験を行い、その結果を用いてEh変動評価モデルの妥当性を検証した。ベンチマーク計算では最近公表された知見を反映したモデルも用いて、2ケースの計算を行った。それぞれのケースでEhを決定づける酸化還元反応は異なったが、Eh評価結果には大きな差はなくいずれのケースも300日以降において実験値と整合した。

論文

Sorption behavior of hydroselenide (HSe$$^{-}$$) onto iron-containing minerals

飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(3), p.305 - 322, 2014/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:61.51(Nuclear Science & Technology)

鉄含有鉱物(マグネタイト,ゲーサイト,酸化鉄及び黒雲母)へのHSe$$^{-}$$の収着挙動を、還元環境におけるバッチ収着実験により研究した。ゲーサイトの結果を例とすると、収着率はpHの上昇に伴い低下するものの、NaCl濃度には依存しなかった。この結果から、HSe$$^{-}$$の収着形態として鉄水酸基への内圏錯形成が予想された。HSe$$^{-}$$の収着挙動を電気三重層モデル及びVisual Minteqプログラムにより解析した。解析の実験値へのフィッティングの結果、収着反応の平衡定数として5.5という値が得られた。この値は、HSe$$^{-}$$と化学的類似性を持つHS-の平衡定数の文献値(5.3)と近い値であった。

論文

圧縮状態におけるモンモリロナイトのアルカリ溶解挙動

澤口 拓磨; 角脇 三師*; 山口 徹治; 向井 雅之; 田中 忠夫

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 20(2), p.71 - 78, 2013/12

高アルカリ性地下水によるベントナイト系緩衝材の長期的な変質挙動を評価するため、圧縮状態におけるモンモリロナイトの溶解速度を調べた。その結果、130$$^{circ}$$Cの条件下では、モンモリロナイト圧縮体の溶解速度はケイ砂-ベントナイト混合圧縮体中のモンモリロナイト溶解速度よりも高く、シリカ等随伴鉱物を含む混合圧縮体内ではOH$$^{-}$$活量の低下によってモンモリロナイトの溶解が抑制されることが明らかとなった。また、溶解速度式を用いたベントナイト変質にかかわる解析に信頼性を付与するためには、混合圧縮体内におけるOH$$^{-}$$活量の低下の定量化、及びモンモリロナイト圧縮体の溶解速度の定式化が重要であることを示した。

論文

80$$sim$$120$$^{circ}$$Cの脱酸素条件の脱イオン水中におけるジルカロイ-4の腐食速度

前田 敏克; 千葉 慎哲; 建石 剛*; 山口 徹治

日本原子力学会和文論文誌, 12(2), p.158 - 164, 2013/06

地層処分環境における使用済燃料被覆管(ハル)からの核種溶出量を評価するうえで重要な母材(ジルカロイ)の腐食挙動を調べるため、水素ガス発生量測定法によって、低酸素条件下、80$$sim$$120$$^{circ}$$Cでのジルカロイの腐食速度を測定した。その結果、いずれの温度においても、腐食量の3乗が腐食時間に比例して増加する"三乗則"で腐食が進行していることがわかった。また、その腐食速度定数は炉水環境条件(高温域)での腐食速度定数の温度依存性の外挿直線上にあり、高温域と、処分環境で想定される100$$^{circ}$$C以下を含む低温域での腐食のしくみが同じであることがわかった。

論文

Diffusion of Cs, Np, Am and Co in compacted sand-bentonite mixtures; Evidence for surface diffusion of Cs cations

澤口 拓磨; 山口 徹治; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 喜多川 勇

Clay Minerals, 48(2), p.411 - 422, 2013/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:88.54(Chemistry, Physical)

透過拡散法によって砂-ベントナイト混合圧縮体中におけるセシウムイオンの拡散移行について研究した。試験はさまざまな溶液条件で行った。得られた実効拡散係数($$D$$$$_{e}$$)の値は、試験条件によって5.2E-10$$sim$$5.9E-9m$$^{2}$$s$$^{-1}$$と1桁の変動が見られたのに対し、見かけの拡散係数($$D$$$$_{a}$$)の値は2.0E-12$$sim$$6.2E-12m$$^{2}$$s$$^{-1}$$と変動幅は小さかった。この結果は、フィックの第一法則を適用したとき、拡散フラックスは間隙水中のセシウムの濃度勾配だけでは説明できないことを示している。砂-ベントナイト混合圧縮体中の見かけの濃度勾配は収着しているセシウムの濃度勾配にほぼ等しいので、収着状態でのセシウムの拡散が砂-ベントナイト混合体中のセシウムの拡散の支配的なメカニズムであることが示唆された。

論文

Development of a reactive transport code MC-CEMENT ver.2 and its verification using 15-year ${it in-situ}$ concrete/clay interactions at the Tournemire URL

山口 徹治; 片岡 理治; 澤口 拓磨; 向井 雅之; 星野 清一; 田中 忠夫; Marsal, F.*; Pellegrini, D.*

Clay Minerals, 48(2), p.185 - 197, 2013/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:88.54(Chemistry, Physical)

セント系材料によって引き起こされる高アルカリ環境は、放射性廃棄物処分場のベントナイト粘土緩衝材の力学的又は化学的特性を劣化させる可能性がある。長期に渡るコンクリート/粘土系の変化を評価するためには、物理-化学モデルと多くの入力パラメータが必要となる。この長期評価に信頼性を付与するためには、コンクリート/粘土系を対象とした、化学反応を伴う物質移行を解析するコードを開発し、検証する必要がある。この研究では、PHREEQCをベースとする、化学反応を伴う物質移行解析コード(MC-CEMENT ver.2)を開発し、原位置におけるコンクリート/粘土岩の接触部における鉱物変化の観察結果と計算結果を照合することにより、検証した。計算は鉱物の変化が1cm以内に限定されていること、カルサイトやCSHの生成、石英の溶解、粘土岩側での間隙率の低下及びコンクリート側での上昇などを再現した。これらの一致は、実験室規模、1年程度の実験に基づくモデルが、より長い時間に適用できる可能性を示している。計算で粘土の溶解や石コウの生成が再現されなかったことは、われわれのモデルに未だ改善の余地があることを示している。

論文

Changes in hydraulic conductivity of sand-bentonite mixtures accompanied by alkaline alteration

山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 角脇 三師*; 田中 忠夫

Clay Minerals, 48(2), p.403 - 410, 2013/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:77(Chemistry, Physical)

モンモリロナイトは放射性廃棄物処分場のベントナイト粘土製の緩衝材の主要な成分である。セメント系材料によってもたらされる高アルカリ環境はモンモリロナイトを変化させ、緩衝材の力学的又は化学的な特性を劣化させる可能性がある。その劣化は緩衝材の透水性に変化を生じさせ、放射性核種移行解析結果に大きな不確実性をもたらす可能性がある。しかし、透水係数変化に関する実験データは、おもに圧縮成形された緩衝材(砂混合ベントナイト成形体)の変質が極めて遅いため、ほとんど得られていない。この研究では、80-90$$^{circ}$$CのNaOHを含む溶液系において砂混合ベントナイトのアルカリ変質に伴う透水係数の変化を観察する実験室実験を行った。3タイプの実験により、ベントナイト緩衝材のアルカリ変質で透水係数が上昇しうることを証明した。得られたデータは、変質を評価するために用いられる計算コードの検証に用いることができる。

論文

Identification of the cathode reaction accompanied with overpack corrosion

大塚 伊知郎*; 飯田 芳久; 山口 徹治; 加藤 修*; 建石 剛*; 田中 忠夫

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1475, p.507 - 512, 2012/06

オーバーパック腐食におけるカソード反応を同定するために、炭素鋼線の腐食実験を行った。炭素鋼線を蒸留水,炭酸水素ナトリウム溶液及び硫酸ナトリウム溶液に浸漬し、ガラス製アンプルに封入した。60$$^{circ}$$Cで150日間保持した後、腐食生成物,液相及び気相の分析を行った。実験の結果、水素イオンの還元による水素ガス発生が支配的なカソード反応であることが示された。硫酸及び炭酸イオンの還元は観測されなかった。腐食生成物として、非晶質の水酸化第一鉄,鉄酸化物がすべての実験で特定された。それに加え、炭酸水素ナトリウム溶液では、鉄炭酸塩が特定された。この結果は、地層処分環境では水素発生反応が支配的なカソード反応であり、間隙水のEhが水素発生反応の平衡電位に至る可能性を示唆している。

論文

Experimental and modeling study on diffusion of selenium under variable bentonite content and porewater salinity

飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(8), p.1170 - 1183, 2011/08

ベントナイト系緩衝材中のセレンの拡散挙動を評価するため、拡散挙動におよぼす地下水条件の影響及びベントナイト変質の影響を実験的に取得し、拡散挙動のモデル化を行った。ベントナイト含有量及び溶液組成を変化させた条件下で、還元環境下及び低酸素濃度環境下においてセレンの有効拡散係数を透過拡散法によって取得した。支配的な拡散種は、還元環境下ではHSe$$^{-}$$、低酸素環境下ではSeO$$_{3}$$$$^{2-}$$であった。得られた拡散係数は、ベントナイト含有量の減少及び溶液の塩濃度の増加に伴って増加した。この拡散係数の傾向は、ベントナイト表面負電荷による陰イオン排除効果によるものである。われわれは、電気二重層理論に基づいて間隙水中元素濃度勾配を見積もり、細孔拡散モデルに基づいて間隙中の拡散係数を算出する拡散モデルを構築した。モデルにより計算された有効拡散係数は、実験値と良い一致を示した。本研究により、緩衝材の変質及び地下水組成の変化に伴い変動する緩衝材中のセレンの拡散係数を実験的に取得できたとともに、処分環境における拡散係数の変動を評価するためのモデルを構築することができた。

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