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論文

Spectrochemistry of technetium by liquid electrode plasma optical emission spectrometry and its applicability of quantification for highly active liquid waste

山本 昌彦; Do, V. K.; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 高村 禅*

Spectrochimica Acta, Part B, 155, p.134 - 140, 2019/05

本研究では、発光分光分析装置の小型化に有効な液体電極プラズマに着目し、これに基づく発光分光分析法(LEP-OES)によりテクネチウム(Tc)の発光スペクトルについて調査した。その結果、200-500nmの波長範囲において合計52本のピークを確認し、全てTcの中性原子線とイオン線に帰属された。最も発光強度の高いピークは、254.3nm, 261.0nm, 264.7nmで確認された。模擬試料を用いて、高放射性廃液中に共存する成分による分光干渉の影響を評価した結果、264.7nmのピークでは干渉なく測定できることがわかった。そこで、264.7nmのピークを用いて分析性能を評価した結果、検出限界値は1.9mg/L、Tc標準試料(12.0mg/L)の繰り返し測定時の相対標準偏差は3.8%(N=5, 1$$sigma$$)であった。

論文

Observation of a Be double-Lambda hypernucleus in the J-PARC E07 experiment

江川 弘行; 足利 沙希子; 長谷川 勝一; 橋本 直; 早川 修平; 細見 健二; 市川 裕大; 今井 憲一; 金原 慎二*; 七村 拓野; et al.

Progress of Theoretical and Experimental Physics (Internet), 2019(2), p.021D02_1 - 021D02_11, 2019/02

A double-$$Lambda$$ hypernucleus, $${}_{LambdaLambda}mathrm{Be}$$, was observed by the J-PARC E07 collaborationin nuclear emulsions tagged by the $$(K^{-},K^{+})$$ reaction. This event was interpreted as a production and decay of $$ {}_{LambdaLambda}^{;10}mathrm{Be}$$,$${}_{LambdaLambda}^{;11}mathrm{Be}$$, or $${}_{LambdaLambda}^{;12}mathrm{Be}^{*}$$ via $$Xi^{-}$$ capture in $${}^{16}mathrm{O}$$.By assuming the capture in the atomic 3D state, the binding energy of two $$Lambda$$ hyperons$$,$$($$B_{LambdaLambda}$$)of these double-$$Lambda$$ hypernuclei are obtained to be$$15.05 pm 0.11,mathrm{MeV}$$, $$19.07 pm 0.11,mathrm{MeV}$$, and $$13.68 pm 0.11,mathrm{MeV}$$, respectively. Based on the kinematic fitting, $${}_{LambdaLambda}^{;11}mathrm{Be}$$ is the most likely explanation for the observed event.

論文

表面電離型質量分析計に用いられるフィラメントの表面状態のウラン同位体比測定に及ぼす影響

田口 茂郎; 宮内 啓成*; 堀籠 和志; 山本 昌彦; 久野 剛彦

分析化学, 67(11), p.681 - 686, 2018/11

表面電離型質量分析法において、フィラメント中の不純物を放出し、バックグラウンドの影響を最小限に抑えるために、脱ガスは重要な処理方法の1つである。本研究では、通電加熱処理によるタングステンフィラメントの表面変化が、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)測定へ与える影響について調査した。その結果、タングステンフィラメントの通電加熱処理は、フィラメント表面を平滑にする効果があり、試料固着状態の改善効果もあることが判明した。さらに、これに伴い、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)の測定精度も改善された。

論文

Separation technique using column chromatography for safeguards verification analysis of uranium and plutonium in highly-active liquid waste by isotope dilution mass spectrometry

山本 昌彦; 田口 茂郎; 堀籠 和志; 久野 剛彦

Proceeding IAEA Symposium on International Safeguards; Building Future Safeguards Capabilities (Internet), 8 Pages, 2018/11

使用済核燃料再処理施設におけるウラン(U)及びプルトニウム(Pu)の検認は、IAEAの保障措置査察行為として極めて重要である。本研究では、同位体希釈質量分析法(IDMS)による高レベル放射性廃液(HALW)中のU及びPuの保障措置査察検認分析のために、単一カラムによる抽出クロマトグラフィーに基づく分離方法を開発した。HALW中の核分裂性核種(FP)からUとPuを順次分離するための抽出クロマトグラフィーには、市販のTEVA$$^{textregistered}$$樹脂を選択した。試料中のUは、硝酸溶液によってFPからクロマトグラフ分離するとともに、Pu(IV)はTEVA$$^{textregistered}$$樹脂上に吸着させた。その後、PuはPu(III)に還元することで樹脂上から溶離した。この方法によるU, Puの回収率,除染係数は分離後に実施するIDMSに必要十分なレベルであった。また、FP除去後のカラムの放射線量は、バックグラウンドレベルにまで低下した。本分離法を用いたIDMSの分析結果は従来の分離法による結果と良好に一致した。本法は従来法と比べて簡便かつ迅速に分離操作を行うことができ、IAEA/日本オンサイト分析所へ適用可能と考えられる。

論文

再処理施設における分析廃液配管のバルブシール材の物性評価

後藤 雄一; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 稲田 聡

日本保全学会第15回学術講演会要旨集, p.489 - 492, 2018/07

東海再処理施設分析所の放射性廃液は、受入れバルブ付きの配管を介して廃液受槽に一時保管され、送液バルブ付きの配管により廃液処理施設へ移送する。これらのバルブは、平成16年にシール材の劣化(廃液の漏えい)が確認され、シール材の材質をポリエチレン製からテフロン製に変更し、平成28年度には定期更新を行った。本件は、使用済みバルブシール材の物性値を調査し、放射性物質濃度等と劣化度との関連性を評価した。

報告書

誘導結合プラズマ発光分光分析法による硝酸プルトニウム溶液中の不純物金属元素分析のための固相抽出樹脂を用いたPu, Am, Npの分離除去法の開発

田口 茂郎; 山本 昌彦; 古瀬 貴広*; 真崎 祐次*; 久野 剛彦

JAEA-Technology 2018-005, 14 Pages, 2018/06

JAEA-Technology-2018-005.pdf:0.94MB

使用済核燃料から分離回収した硝酸Pu溶液中の不純物金属(Fe, Cr, Ni, Mn, Al, Cd, V, Cu, Si, Zn, Mo, Sn, Ca, Mg, Na, Ag, Pb, B)を誘導結合プラズマ発光分光分析法(ICP-OES)により定量するにあたり、アクチニドに対して高い吸着性を有する固相抽出樹脂を用いて、硝酸Pu溶液中のPu, Am及びNpを吸着除去し、不純物金属成分と分離する手法を開発した。本手法では、TRU樹脂を充填したカラムを2段として、1段目のカラムで主にPuとAmを吸着除去し、次にNpの原子価をNp(IV)に調整した後、2段目のTRUカラムに通液し、1段目のカラムから溶出したAm(III)とNp(IV)を吸着除去した。本分離法により、東海再処理施設において分離回収された硝酸Pu溶液(22g/L)2mLを処理した結果、回収液(100mL定容後)中の全$$alpha$$放射能濃度を$$<$$5.8Bq/mLまで低減することができた。分離後の試料をICP-OESで測定した結果、測定対象の不純物金属元素を全量回収でき、本法が、硝酸Pu溶液中のICP-OESによる不純物金属分析に先立つPu, Am, Np除去のための分離前処理法として有効であることを確認した。

論文

Quantitative determination of total cesium in highly active liquid waste by using liquid electrode plasma optical emission spectrometry

Do, V. K.; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 高村 禅*; 駿河谷 直樹; 久野 剛彦

Talanta, 183, p.283 - 289, 2018/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:62.19(Chemistry, Analytical)

本件では、新規の分析法である液体電極プラズマ発光分光分析法による、高レベル放射性廃液中のCs元素濃度の分析技術を開発した。その結果、検出限界値及び定量下限値はそれぞれ0.005mg/L、0.02mg/Lであり、東海再処理施設から採取した高レベル放射性廃液の分析に適用し良好な結果が得られた。

論文

Online coupling of two-phase flow solvent extraction microfluidics with inductively coupled plasma mass spectrometry

Do, V. K.; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

Current Analytical Chemistry, 14(2), p.111 - 119, 2018/00

本研究では、マイクロチップをベースとした二相流による溶媒抽出と誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS)を組み合わせた元素分析システムを構築した。マイクロ流路内の二相流は、コイル状にしたチューブによって圧力バランスを調整することで安定化させた。また、マイクロチップとICP-MSの流体の流速差は、ICP-MSの試料導入部に設けたT字型ミキサ及びバルブを用いて調整した。本システムを用いて、Tcの模擬試料であるReの測定結果、1-20$$mu$$g/Lの濃度範囲で良好な検量線を得ることができた。試料1mLを使用して求めた定量下限値は0.2$$mu$$g/L、測定に要した時間は1時間以下であった。本件で構築したシステムは、廃液発生量と作業者の放射線被ばくを低減させながら、放射性物質を選択的に測定するための分析法として有効である。

報告書

ウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX)粉末の同位体希釈質量分析用ウラン・プルトニウム混合スパイク調製の最適化

堀籠 和志; 田口 茂郎; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2017-016, 20 Pages, 2017/07

JAEA-Technology-2017-016.pdf:1.68MB

使用済核燃料の再処理工程を経て得られたウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX粉末)の同位体希釈質量分析用混合スパイクを最適化して調製した。本スパイクは、金属ウランNBL CRM116と金属プルトニウムNBL CRM126をそれぞれ正確に秤量した後、硝酸に溶解し、ウランとプルトニウムの重量比が1:2となるように混合した。スパイク中のウラン及びプルトニウム調製値は、それぞれ1.0530$$pm$$0.0008mg/g (k=2) ($$^{235}$$U: 93.114wt%)、2.0046$$pm$$0.0019mg/g (k=2)($$^{239}$$Pu: 97.934wt%)であった。バリデーションとして、$$^{233}$$U, $$^{242}$$Puをトレーサとする逆IDMSによる濃度検定並びに、硝酸ウラニル溶液と硝酸プルトニウム溶液を混合調製した模擬MOX溶解液の平行分析により、調製濃度の妥当性を評価し、本スパイクが問題なく調製されていることを確認した。本スパイクは、MOX溶解液の同位体質量分析によるウラン及びプルトニウムの含有量の測定に適用し、良好な結果を得ることができた。

報告書

電位規制クーロメトリーによる標準物質として使用する硝酸プルトニウム溶液の値付けのための分析(共同研究)

山本 昌彦; Holland, M. K.*; Cordaro, J. V.*; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2017-014, 63 Pages, 2017/06

JAEA-Technology-2017-014.pdf:4.38MB

本件では、同位体希釈質量分析法で使用する標準物質の候補である硝酸Pu溶液の値付けのための分析にファラデーの電気分解則に基づく絶対分析法である電位規制クーロメトリーを適用した。測定装置には国際規格ISO 12183に準拠するものを使用し、その校正は国際単位系であるSI単位にトレーサブルとなる計測機器を使用して実施した。装置の性能評価のためにPu金属標準物質から調製した試料を測定した結果、測定値は表示値と$$pm$$0.05%以内で良好に一致し、繰り返し測定の相対標準偏差も0.05%以下と非常に高い精度でPuを分析できることが分かった。そこで、本法で同位体希釈質量分析の標準物質候補となりうる$$^{239}$$Puの同位体組成比が比較的高い混合酸化物粉末から精製した硝酸Pu溶液を測定した。その結果、繰り返し測定の相対標準偏差は0.05%以下、信頼区間が95%を示す包含係数k=2として評価した測定値の不確かさは0.069%以下と標準物質の測定法として求められる精度を満足する水準で精密にPuを分析することができた。

論文

高速炉に適用する厚肉積層ゴムの研究開発; 準実大厚肉積層ゴムを用いた経年特性試験

渡壁 智祥; 山本 智彦; 深沢 剛司*; 岡村 茂樹*; 杣木 孝裕*; 諸菱 亮太*; 櫻井 祐*; 加藤 亨二*

日本機械学会論文集(インターネット), 83(850), p.16-00444_1 - 16-00444_14, 2017/06

厚肉積層ゴムとオイルダンパーから構成される免震装置の高速炉への適用が計画されているが、積層ゴムを実機に適用する場合、供用期間中の経年変化を考慮して建屋支持機能や復元機能の構造健全性を評価することが重要となる。そこで、本報告では、加熱促進劣化により経年を模擬した準実大の試験体を用いて静的加力試験を行い、経年が剛性や線形限界ひずみ等の力学特性に及ぼす影響について検討した。

論文

Probabilistic risk assessment method development for high temperature gas-cooled reactors, 1; Project overviews

佐藤 博之; 西田 明美; 大橋 弘史; 村松 健*; 牟田 仁*; 糸井 達哉*; 高田 毅士*; 肥田 剛典*; 田辺 雅幸*; 山本 剛*; et al.

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 7 Pages, 2017/04

本報告では、高温ガス炉PRAの実施上の課題である、建屋や黒鉛構築物、配管など静的な系統、構築物及び機器の多重故障を考慮した地震PRA手法の確立に向け進めている、静的SSCの多重故障を考慮した事故シーケンス評価手法構築、建屋、黒鉛構築物の損傷を考慮したソースターム評価手法構築、地震時の具体的な事故シナリオ検討に資するフラジリティ評価手法構築及び実用高温ガス炉への適用性評価の概要について報告する。

論文

Probabilistic risk assessment method development for high temperature gas-cooled reactors, 2; Development of accident sequence analysis methodology

松田 航輔*; 村松 健*; 牟田 仁*; 佐藤 博之; 西田 明美; 大橋 弘史; 糸井 達哉*; 高田 毅士*; 肥田 剛典*; 田辺 雅幸*; et al.

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 7 Pages, 2017/04

高温ガス炉における、地震起因による原子炉冷却材圧力バウンダリを構成する配管の複数破断を含む事故シーケンス群の起因事象モデルについて、ソースタームの支配因子に着目した起因事象に対する階層イベントツリーを適用する場合と、個々の破断の組合せを考慮した多分岐イベントツリーを適用する場合を対象に地震時事故シーケンス頻度評価コードSECOM2-DQFMによる試計算を行った。評価結果から、高温ガス炉のための効率的かつ精度を維持できる起因事象の分類方法を構築できる見通しを得た。

論文

標準物質として使用する硝酸プルトニウム溶液の値付けのための定電位クーロメトリーの適用

山本 昌彦; Holland, M. K.*; Cordaro, J. V.*; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

第37回核物質管理学会日本支部年次大会論文集(CD-ROM), 9 Pages, 2017/02

核物質であるプルトニウムは計量管理、保障措置において最も重要な元素であり、その分析に使用する標準物質には高い信頼性が求められる。本研究では、同位体希釈質量分析に使用する標準物質の候補である試料の値付けのため、米国サバンナリバー国立研究所との共同でファラデーの電気分解則に基づく絶対分析法である定電位クーロメトリーを用いてプルトニウム溶液の分析を実施した。測定装置は、国際規格であるISO12183に準拠するように測定セル及び電極の最適化を図り、国際単位系であるSI単位にトレーサブルとなるように校正を実施した。校正後、装置の精度確認のために測定したプルトニウム標準溶液の値は、表示値と良好な一致を示した。そこで、原子力機構で所有しているウラン・プルトニウム混合酸化物粉末から精製したプルトニウム溶液を測定した。その結果、測定値の不確かさは0.07%以下であり、標準物質としての精度を満足する水準で精密にプルトニウムを定量することができた。

論文

再処理施設におけるグローブボックスパネルの更新技術

舛井 健司; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

日本保全学会第13回学術講演会要旨集, p.25 - 30, 2016/07

東海再処理施設に設置されたグローブボックスについて、視認性が低下していた透明パネルを更新した。パネルの材質には、新規制基準への適合を考慮し、難燃性材料であるポリカーボネートを採用した。また、放射性物質の拡散を防止するため、グリーンハウスを設置して作業を行った。更新後、パネルの材質、据付・外観、グローブボックスの負圧、漏えい検査を実施し、閉じ込め機能が更新前と同様に維持できることを検証した。

論文

再処理施設におけるグローブボックスパネル用ガスケットの物性評価

後藤 雄一; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

日本保全学会第13回学術講演会要旨集, p.31 - 34, 2016/07

グローブボックス本体とパネルの密閉は、据付ボルトのナット締付力で、クロロプレンゴム製ガスケットに圧縮変形を与えて、その弾性復元力により担保されており、ガスケットは重要な役割を担っている。しかし、グローブボックスで長期間使用したガスケットの物性値と密閉性能については、ほとんど報告がない。そこで、本件では再処理施設において、37年間使用したガスケットの物性値を調査し、密閉性能へ与える影響を評価した。

論文

Development of seismic isolation systems for sodium-cooled fast reactors in Japan

川崎 信史; 渡壁 智祥; 若井 隆純; 山本 智彦; 深沢 剛司*; 岡村 茂樹*

Proceedings of 2016 ASME Pressure Vessels and Piping Conference (PVP 2016) (Internet), 8 Pages, 2016/07

日本は地震国であり、また、ナトリウム冷却型高速炉では、軽水炉と比較し薄肉化した構造として、機器が設計されている。それゆえに機器にかかる地震力を低減させるために、免震装置が採用されてきた。炉心耐震性及び原子炉容器の座屈健全性の観点から、高速炉用免震装置には、上下8Hz以下の固有周波数が必要となる。このような周波数条件を満足する3種類の免震概念を紹介する。上下8Hzの固有周波数は、厚肉積層ゴムにより達成される。この厚肉積層ゴムと皿バネを組み合わせることにより、上下固有周波数は、3$$sim$$5Hzとなる。また、積層ゴムと空気バネを組み合わせ、ロッキング防止装置を組み込むことで、1Hz以下の上下固有周波数が達成できる。上下8Hz免震概念は、厚肉積層ゴムとオイルダンパーで構成されており、本概念が日本のリファレンス高速炉用免震概念である。本概念が選定された理由は、システム構成の簡素さと開発課題の少なさである。上下5Hz免震概念を用いた場合の上下方向の加速度応答は、上下8Hz免震概念と比較し、50%のレベルまで低減することが、解析検討によりわかっている。また、皿バネの静的試験等から、皿バネの設計式は既に検討されている。これらの知見を活用し、厚肉積層ゴムと皿バネを組み合わせることにより、上下5Hz免震装置を設計することが可能である。上下1Hz免震概念を用いた場合の上下方向の加速度応答は、上下8Hz免震概念と比較し、10%のレベルまで低減することが、わかっている。上下固有振動数が1Hzといった領域まで低減するとロッキング防止装置が必要となり、これまで複数のオイルダンパーをオイルラインで結合するタイプのロッキング防止装置等が、検討されてきた。このようにロッキング防止装置がシステムを複雑化しているため、システム構成を今後簡素化していくことが、本概念にとって大きな課題となっている。これら3種類の免震概念が高速炉に適用可能な免震装置であり、これらの免震装置を開発していくことは、サイト毎に、機器仕様の統一化を図ったうえで、適切な耐震余裕を確保していくうえで、重要となるため、今後、地震動条件などの関連動向の変化を踏まえ、開発を継続していく。

論文

Development on rubber bearings for sodium-cooled fast reactor, 4; Aging properties of a half scale thick rubber bearings based on breaking test

渡壁 智祥; 山本 智彦; 深沢 剛司*; 岡村 茂樹*; 杣木 孝裕*; 諸菱 亮太*; 櫻井 祐*; 加藤 亨二*

Proceedings of 2016 ASME Pressure Vessels and Piping Conference (PVP 2016) (Internet), 8 Pages, 2016/07

積層ゴムとオイルダンパーから構成される免震装置の高速炉への適用が計画されている。本装置の特徴の一つは、やや厚肉積層ゴムを採用していることである。地震条件の増大に対応するため、上下固有振動数を通常よりも低下させ、内部機器の応答低減を狙いとしている。本報告では、やや厚肉積層ゴムの経年変化特性について検討した。積層ゴムは成熟した技術となっているが、経年変化に関する試験実施が少ない。また、やや厚肉積層ゴムについては、経年変化後の線形限界や破断特性等の力学特性が把握されていない。経年30年及び60年を模擬した1/2縮尺系積層ゴム(直径800mm)及び1/8縮尺系積層ゴム(直径200mm)を用いて水平及び上下方向の静的加力試験を実施し、終局挙動近傍の復元力特性データを取得して経年が力学特性に及ぼす影響を把握する。また、経年を模擬した2種類の縮尺比の終局挙動を比較評価することで、経年状況下におけるスケール効果の有無を明らかにした。

論文

Development on rubber bearings for sodium-cooled fast reactor, 3; Ultimate properties of a half scale thick rubber bearings based on breaking test

深沢 剛司*; 岡村 茂樹*; 山本 智彦; 川崎 信史; 廣谷 勉*; 森泉 瑛里子*; 櫻井 祐*; 正木 信男*

Proceedings of 2016 ASME Pressure Vessels and Piping Conference (PVP 2016) (Internet), 10 Pages, 2016/07

ナトリウム冷却型高速炉で用いられる免震用厚肉積層ゴムの終局特性を1/2スケールモデルを用い取得した。厚肉積層ゴムの基礎復元特性は、既に取得されており、本検討では、ばらつき分布を含む復元特性及び終局特性に着目した試験を実施した。その結果、剛性と減衰率及び破断ひずみに関するデータが取得できた。

論文

Application of controlled-potential coulometery as a primary method for the characterization of plutonium nitrate solutions being used for large-size dry spike reference materials; Collaboration between JAEA and SRNL

Holland, M. K.*; Cordaro, J. V.*; Morales-Arteaga, M. E.*; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

Proceedings of INMM 57th Annual Meeting (Internet), 10 Pages, 2016/07

日本原子力研究開発機構と米国サバンナリバー国立研究所では2007年から、一次標準測定法としての電位規制クーロメトリーを適用したLSDスパイク基準物質に使用する硝酸プルトニウム溶液のキャラクタリゼーションを実施してきた。これは、原子力機構と米国エネルギー省との間に締結された「保障措置と核不拡散に向けた核物質管理及び計量管理に係る手段に関する研究開発協力協定」に基づき共同研究で実施してきたものである。本件では、これまで定期的に実施してきた電位規制クーロメトリーの電気的校正、硝酸プルトニウム溶液の測定結果及びその不確かさ評価の結果について報告するものである。

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