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論文

東海再処理施設の廃止措置計画の概要

岡野 正紀; 秋山 和樹; 田口 克也; 永里 良彦; 大森 栄一

デコミッショニング技報, (57), p.53 - 64, 2018/03

東海再処理施設は1971年6月に建設が開始され、使用済燃料を用いたホット試験を1977年9月に開始した。電気事業者との再処理役務契約を無事完遂した。それ以来2007年5月までの約30年間にわたり約1,140トンの使用済燃料を再処理した。東海再処理施設については、2014年9月の「日本原子力研究開発機構改革報告書」において、費用対効果を勘案して廃止措置へ移行する方針を示した。これらを踏まえ、2017年6月に東海再処理施設の廃止措置計画認可申請書を原子力規制委員会に提出した。本廃止措置計画では、廃止措置の進め方、リスク低減の取組み、廃止措置の実施区分等を含む廃止措置の基本方針、使用済燃料と放射性廃棄物の管理、廃止措置に要する資金、廃止措置の工程を定めている。そのうち、廃止措置工程として、約30施設の管理区域解除までの計画を取りまとめ、約70年の期間が必要となることを示している。

論文

Nitric acid concentration dependence of dicesium plutonium(IV) nitrate formation during solution growth of uranyl nitrate hexahydrate

中原 将海; 鍛治 直也; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 竹内 正行; 岡野 正紀; 久野 剛彦

Journal of Chemical Engineering of Japan, 46(1), p.56 - 62, 2013/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:6.29(Engineering, Chemical)

U晶析工程においてCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成挙動に及ぼすHNO$$_{3}$$濃度の依存性を調べた。硝酸ウラニル溶液に対するCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の溶解度は、HNO$$_{3}$$濃度が高くなるほど低下する傾向を示した。照射済高速炉燃料溶解液を用いた晶析実験では母液のHNO$$_{3}$$濃度が6.5mol/dm$$^{3}$$の条件において、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$が析出し、硝酸ウラニル六水和物結晶に対するCsの除染係数は低下した。一方、母液のHNO$$_{3}$$濃度が4.0mol/dm$$^{3}$$のときは、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$が生成せず、硝酸ウラニル六水和物結晶とCsが良好に分離できることを示した。

論文

福島第一原子力発電所タービン建屋たまり水中の$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srの分析

浅井 志保; 岡野 正紀; 亀尾 裕

放射化学ニュース, (25), p.25 - 28, 2012/03

東京電力福島第一原子力発電所(以下、「福島第一原発」と略す)の事故によって多量の放射性物質が原子炉から放出され、大きな問題となっている。放出された放射性物質のうち、$$^{131}$$I, $$^{134}$$Cs、及び$$^{137}$$Csについては、数多くのモニタリングデータが蓄積され、汚染の程度や範囲の評価などに利用されている。しかしながら、原子炉内で多量に生成する核種である$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srについては、事故後に公開されたモニタリングデータ数が$$^{137}$$Cs等に比べて極端に少なく、2011年8月現在で数件程度に留まっている。このことは、ストロンチウムがセシウムに比べて飛散しにくい元素であることも関係するが、$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srの分析に長時間を要することが大きな要因となっている。本稿では、$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srの分析に関連する放射化学的性質について解説するとともに、福島第一原発1$$sim$$4号機のタービン建屋内たまり水を試料として実際に行った$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Sr分析の概要と結果について紹介する。

論文

Characteristics of dicesium plutonium(IV) nitrate formation in separation system of uranyl nitrate hexahydrate crystal

中原 将海; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 竹内 正行; 岡野 正紀; 久野 剛彦

Procedia Chemistry, 7, p.282 - 287, 2012/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.47(Chemistry, Analytical)

Uの冷却晶析法において生成するCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$を除去するため、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の硝酸ウラニル溶液に対する溶解度測定試験と照射済高速中性子炉燃料溶解液を用いた晶析試験を実施した。温度が低下するに従い、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の溶解度は減少した。晶析試験では、原料液のCs濃度が高いほどCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成が促進し、Cs及びPuの除染係数が低下する傾向を示した。晶析工程におけるCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成挙動について基礎データを取得した。

論文

Measurement of isotopic composition of lanthanides in reprocessing process solutions by high-performance liquid chromatography with inductively coupled plasma mass spectrometry (HPLC/ICP-MS)

岡野 正紀; 實方 秀*; 久野 剛彦; 山田 敬二

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

Isotopic compositions of fission products in spent nuclear fuel were a valuable data for the storage of spent fuel and the research and development of treatment/disposal of radioactive waste. The amount of neodymium-148 in spent nuclear fuel is reliable indication for evaluation of irradiation history. The isotopic compositions of samarium and gadolinium in high radioactive wastes are referred to the evaluation of environmental impact in geological repositories. However, pretreatment of analysis must be done with complicated chemical separation such as solvent extraction and ion exchange. The enough measurement data of isotopic compositions of lanthanides compared with actinides in spent fuel reprocessing process has not been obtained. In this study, rapid and high sensitive analytical technique based on high-performance liquid chromatography (HPLC) with inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) has been developed for the measurement of isotopic compositions of lanthanides in spent fuel reprocessing solutions. HPLC and ICP-MS measurement systems were customized in glove-box for the applied to the radioactive solutions. As real samples, isotopic compositions of lanthanides in high radioactive liquid wastes of the Tokai Reprocessing Plant were measured.

論文

Determinations of plutonium and curium in the insoluble materials of spent fuel dissolver solutions at the Tokai Reprocessing Plant

岡野 正紀; 久野 剛彦; 根本 弘和*; 山田 敬二; 綿引 優; 檜山 敏明

Proceedings of INMM 50th Annual Meeting (CD-ROM), 9 Pages, 2009/07

東海再処理施設において、使用済燃料の溶解工程で生成する不溶解物質は、溶解液への同伴を防ぐため、パルスフィルターで除去される。不溶解物質を保持した使用済みのパルスフィルターは、高放射性固体廃棄物として処分されるが、パルスフィルターに捕集された不溶解物質中のPuを定量することは、より正確な計量管理を実行するうえで重要である。現在、燃料の被覆管(ハル)及びガラス固化体中のPuの定量には、Cmから生ずる中性子線を計測し、サンプルの測定データ及び燃焼計算コードから求めたPuとCmの比(Pu/Cm比)から、間接的にPu量を評価する非破壊分析法が適用されており、パルスフィルター中のPu量測定にも同様の手法が検討されている。本研究では、中性子線測定による使用済みパルスフィルター中のPu定量手法の確立に必要な分析データを取得するため、使用済燃料溶解液中に含まれる不溶解物質を対象とし、硫酸水素アンモニウム融解法により不溶解物質を溶解した後、Puを固相抽出法により分離、Cmを溶媒抽出法により精製し、$$alpha$$スペクトロメトリによる定量を試みた。この結果、不溶解物質中のPu量とCm量は、それぞれ、数$$sim$$数十mg/g, 数十$$sim$$数百ng/gオーダーであった。

報告書

Evaluation technology for burnup and generated amount of plutonium by measurement of xenon isotopic ratio in dissolver off-gas at reprocessing facility (Joint research)

岡野 正紀; 久野 剛彦; 高橋 一朗*; 白水 秀知; Charlton, W. S.*; Wells, C. A.*; Hemberger, P. H.*; 山田 敬二; 酒井 敏雄

JAEA-Technology 2006-055, 38 Pages, 2006/12

JAEA-Technology-2006-055.pdf:3.33MB

使用済燃料のせん断及び溶解時に発生するオフガス成分の1つであるXeの同位体比は、おもに原子炉内での核反応の進行度に依存し、燃料の特性と相関を持つことが知られている。ロスアラモス研究所では、再処理施設から大気中に放出されたオフガス中のXe同位体比を測定することにより、燃料特性(炉型,燃焼度,核種組成等)に関する情報を算出できる解析コード(NOVA)を開発してきた。Xe同位体比測定とNOVAにより、処理した使用済燃料の炉型,燃焼度及びPu量を評価する技術が確立できれば、再処理施設の遠隔監視等が可能となり、保障措置技術の一つのオプションとして期待できる。しかしながら、再処理工程内のオフガス中のXe同位体比の実測データによるNOVAの検証はなされていない。本件では、東海再処理施設の溶解オフガス中のXe同位体比を測定し、NOVAを用いて、使用済燃料の燃焼度及びPu量の評価手法としての可能性を確認した。この結果、BWR燃料であることが推定され、発電所側から示された燃焼度と-3.8%$$sim$$7.1%で一致した。Pu量は、燃焼度からORIGENコードを用いて計算した値と-0.9%$$sim$$4.7%の差で一致した。

論文

Composition of insoluble materials in highly active liquid waste at Tokai Reprocessing Plant

久野 剛彦; 中村 芳信; 岡野 正紀; 佐藤 宗一; 綿引 優

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 3 Pages, 2005/10

再処理施設の高放射性廃液(HALW)中の不溶解性物質の組成については、長期間貯蔵されたHALWの実測データがほとんど得られていないことから、東海再処理工場のHALW貯蔵工程中の不溶解性物質の組成調査を行った。調査では、比較検討のため、貯蔵期間の異なるHALW2貯槽とHALW蒸発缶の3種類の試料を採取し、ろ過により不溶解性物質とろ液に分離後、不溶解性物質の重量測定及び不溶解性物質とろ液中のFP元素、U、Pu分析を実施した。得られた結果から、HALWの不溶解性物質及びろ液中の元素組成を把握するとともに、既報等からの知見を参照に不溶解性物質の化学形態を推定した。

論文

Development of Analysis Method for Plutonium amount and Burn up by Measurement of Xenon Isotopic Ratio in Dissolver Off-Gas at Reprocessing Facility

岡野 正紀; 久野 剛彦; 高橋 一朗*; Charlton, W. S.*; Wells, C. A.*; Hemberger, P. H.*

46th Annual Meeting of the INMM, 0 Pages, 2005/07

再処理施設における使用済燃料中のプルトニウム量及び燃焼度をオフガス中のキセノン同位体組成比との相関から求める測定技術を検討した。東海再処理施設にてBWR使用済燃料処理時の溶解オフガス(6サンプル)を採取し、ガスクロマトグラフ質量分析計でキセノン同位体組成を求めた後、ロスアラモス国立研究所で開発された解析コード(NOVA)を用いて使用済燃料中のプルトニウム量及び燃焼度を算出した。溶解オフガス中の3つのキセノン同位体組成比($$^{130}$$Xe/$$^{134}$$Xe,$$^{131Xe/}$$$$^{134}$$Xe,$$^{132}$$Xe/$$^{134}$$Xe)から評価した処理燃料の燃焼度は、申告された燃焼度と94%の信頼度で一致していた。一方、プルトニウム量については、申告値と-0.9%$$sim$$4.7%の差で一致した。

論文

Development of Analysis Method for Plutonium Amount and Burn up by Measurement of Xenon Isotopic Ratio in Dissolver Off-Gas at Reprocessing Facility

岡野 正紀; 久野 剛彦; Charlton, W. S.*; Wells, C. A.*; Hemberger, P. H.*

46th Annual Meeting of the INMM, 0 Pages, 2005/07

再処理施設におけるプルトニウム量及び燃焼度評価技術として、オフガス中のキセノン同位体比相関法を検討した。今回は東海再処理施設の溶解オフガスを対象とし、プルトニウム量及び燃焼度との相関、計算値との比較を行い、本法の適用性を検討した。

論文

Determination of Uranium, Curium and Plutonium in the Hulls

久野 剛彦; 岡野 正紀; 佐藤 宗一; 根本 和弘*; 実方 秀*

44th Annual Meeting of the INMM, 60 Pages, 2003/00

None

口頭

In-line determination of uranium, plutonium and acidity in spent fuel reprocessing for process monitoring on advanced nuclear material verification

久野 剛彦; 岡野 正紀; 舛井 健司; 鈴木 豊; 山田 敬二; 綿引 優; 檜山 敏明

no journal, , 

先進的な核物質検認に有効となる、ピューレックス再処理プロセスのリモート監視技術の開発として、運転管理パラメーターであるウラン,プルトニウム,酸の測定をインライン方式で行う2種類の分析技術、(1)微分パルスボルタンメトリーに音速度法又は導電率法を組合せたもの、(2)分光プローブ法、を東海再処理工場で試みた。両手法とも、小型のセンサーを直接溶液に浸漬させるだけで測定が可能であり、シンプルな装置構成・操作で分析を行える。微分パルスボルタンメトリーは、ウラン1$$sim$$200gL$$^{-1}$$、プルトニウム1$$sim$$20gL$$^{-1}$$の範囲でピーク電流値と濃度に直線性が認められた。音速度法及び導電率法による酸分析は、それぞれ1$$sim$$6M, 3M以下の範囲に対して適用可能であった。分光プローブ法によるウラン定量の適用範囲は、ボルタンメトリーと同等となった。なお、8gL$$^{-1}$$以上のウランの吸収ピーク比は、0.2Mから5M酸濃度と相関関係を有しており、ウランの吸収ピーク比から酸濃度が求められる。これらインライン分析手法の精度は、相対標準偏差として5%程度であった。

口頭

キレートディスク/誘導結合プラズマ発光分光分析による再処理施設低レベル放射性廃液中の微量元素分析法の開発

岡野 正紀; 後藤 雄一; 實方 秀*; 根本 弘和*; 高野 雅人; 河本 規雄; 久野 剛彦; 山田 敬二

no journal, , 

使用済燃料の再処理により発生する低レベル放射性廃液(以下、「再処理LA廃液」という)は、セメント固化等の処理後に放射能レベルに応じて、浅地中(ピット)余裕深度等の埋設処分がなされる。このため、廃棄体の安定化処理及び処分後の環境への影響評価には、処理対象である再処理LA廃液中の元素組成の把握が重要である。一般的にmg/$$ell$$オーダー以下の微量金属元素の定量には、誘導結合プラズマ発光分光分析法(ICP-AES)が用いられる。しかし、高濃度ナトリウム($$>$$10g/$$ell$$)を含む再処理LA廃液の分析では、試料中のNaが測定時に干渉(分光,イオン化)を及ぼすため、試料の数百$$sim$$数万倍の希釈を必要とし、100mg/$$ell$$以下の微量元素の定量が困難であった。本研究では、イミノ二酢酸型のキレートディスクを用いて、再処理LA廃液から微量の金属元素を分離回収するとともに、測定妨害元素であるNaを除去し、ICP-AESで定量する方法を試みた。

口頭

東京電力福島第一原子力発電所タービン建屋内滞留水中のストロンチウム-89, 90の迅速分析

岡野 正紀; 實方 秀*; 根本 弘和*; 浅井 志保; 亀尾 裕; 久野 剛彦; 山田 敬二

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所での事故に伴い、1号機から4号機の原子炉の冷却に用いられ、各機のタービン建屋に滞留した放射能の高い汚染水(以下、「滞留水」という)が大量に発生した。滞留水の除染処理システムを早急に設置,稼働させるには、滞留水中の元素及び核種組成を把握する必要があり、特に分析前処理が複雑で時間を要する$$beta$$核種の$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srの測定が求められた。そのため、東日本大震災直後であっても設備、装置が稼働状態であった原子力機構再処理施設の分析ラボ(ステンレス製グローブボックス等)にて、溶離液に腐食性の高い塩酸,過塩素酸を用いず、その代替として硝酸をベースとしたイオン交換/抽出クロマトグラフィーによる$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srの分析を試みた。本件では、陽イオン交換樹脂及び抽出クロマトグラフィー樹脂を用いて、滞留水から$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srを分離回収する(スカベンジ)とともに、$$^{90}$$Sr分離後に崩壊により生成した$$^{90}$$Yを抽出クロマトグラフィーで単離(ミルキング)し、ガスフローカウンターによる$$beta$$線計測にて滞留水中の$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srを1週間程度でそれぞれ定量した。

口頭

東海再処理施設の廃止措置,3; 廃棄物発生量及び廃止措置費用の評価

橋本 孝和; 岡野 正紀; 田口 克也; 永里 良彦

no journal, , 

再処理施設は、多数の施設が点在し、小口径配管や小型機器が多く系統も複雑であるうえ、広範囲に汚染されている。このような特徴を踏まえ、廃止措置計画の策定に当たり、廃棄物発生量及び廃止措置費用の評価は、複雑かつ複数の施設に対して共通的な条件下で合理的に行った。廃棄物は、施設ごとに全ての対象物をリスト化し、過去の工事実績や廃棄物容器の条件及び想定される処分場の濃度条件等から、処分区分毎の重量及び廃棄体数に整理した。廃止措置費用のうち、解体費は、他の原子力施設の実績から施設の特徴や構造、解体方法の類似性を考慮した評価式に基づき算出し、廃棄物の処理処分費用は、廃棄体化処理施設の建設・運転費を考慮のうえ、廃棄体数に処理や処分の単価を乗じて求めた。本発表では、廃棄物発生量及び廃止措置費用の算出の考え方について報告する。

口頭

Cs除去用固相抽出ディスク/$$gamma$$スペクトロメトリによる高濃度放射性セシウム含有試料中の微量$$gamma$$核種の分析法の開発

山崎 佑樹*; 岡野 正紀; 實方 秀*; 久野 剛彦; 黒沢 明

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃止措置に際し、滞留水処理システムの除染性能確認、溶融燃料の組成・物性評価等の各種技術開発、及び周辺環境の復旧において、土壌,樹木,瓦礫に含まれるCs以外の微量放射性核種の分析が必要となる。しかし、高濃度の放射性Csを含む試料の$$gamma$$線測定では、$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Csのコンプトン散乱によりバックグラウンドが上昇し、600keVより低エネルギー側の$$gamma$$核種測定が困難であった。このため、Csに対して高い選択性を持つ固相抽出ディスク(3M社製$$^{TM}$$エムポア$$^{TM}$$ラド ディスク セシウム、以下「ディスク」とする)を用いれば、Csを吸着除去する簡便な前処理操作で$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs起因のバックグラウンドを排除し、これまで検出が困難であった微量の$$gamma$$核種の定量が期待できる。本研究では、ディスクのCs吸着能に対するpH依存性,Cs吸着量,共存元素の影響について試験するとともに、高濃度の放射性Csを含む福島第一原子力発電所建屋内滞留水及び東海再処理施設の高放射性廃液中の微量$$gamma$$核種測定を試みた。

口頭

固相抽出-高周波誘導プラズマ質量分析計による東京電力福島第一原子力発電所内滞留水処理システム液中のテクネチウム-99の定量

諏訪 登志雄; 岡野 正紀; 實方 秀*; 根本 弘和*; 久野 剛彦; 黒沢 明

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所での事故に伴い、原子炉の冷却に用いられ原子炉のタービン建屋等に滞留した高放射性の汚染水(以下、「滞留水」)については、除染処理システムによりセシウム等を除去し、浄化したうえで冷却水として循環,再利用を行っている。滞留水中の放射能のさらなる低減化を図るため、微量核種除去設備が開発され、除去性能を把握するための微量核種の一つであるテクネチウム-99($$^{99}$$Tc)の分析が求められた。滞留水中の$$^{99}$$Tc濃度が微量であり、共存元素を多く含んでいることから、本研究では、$$^{99}$$Tcの単離,回収に優れた固相抽出と高感度に$$^{99}$$Tcを測定可能な高周波誘導プラズマ質量分析計(ICP-MS)を組合せた滞留水処理液中の$$^{99}$$Tc定量を試みた。

口頭

溶解槽スラッジの再溶解試験

須貝 英司; 照沼 宏隆; 大谷 武久; 疋田 敬一; 畑中 聡; 佐本 寛孝; 岡野 正紀; 林 晋一郎

no journal, , 

東海再処理工場の溶解槽で生じるスラッジのうち、高圧水洗浄で除去できない配管内のスラッジを溶解除去するために、溶解槽内から回収したスラッジの再溶解試験を行った。その結果、溶解槽スラッジはモリブデン酸ジルコニウムが主成分であり、再処理工程で通常使用されるNaOHとHNO$$_{3}$$を用いることにより、常温において約80%のスラッジを溶解可能であることがわかった。本試験結果より再処理工程で通常使用されるNaOHとHNO$$_{3}$$が溶解槽内の配管等に堆積したスラッジの除去に有効な対策となるものと考える。

口頭

高放射性廃液中における不溶解性物質の分析

岡野 正紀; 久野 剛彦; 綿引 優; 山田 敬二; 倉形 光一郎

no journal, , 

東海再処理工場の高放射性廃液に含まれる不溶解性物質中の核物質量及び成分の把握を目的として、硫酸塩融解法により不溶解性物質を溶解し、核物質量及び元素組成の分析を行った。

口頭

ICP-AESによる使用済燃料溶解液中の不純物分析

岡野 正紀; 五十嵐 万人*; 根本 弘和*; 山田 敬二; 酒井 敏雄

no journal, , 

使用済燃料溶解液に含有する不純物の分析では、おもに放射能を用いた分析が行われ、$$alpha$$, $$beta$$, $$gamma$$核種ごとに分離・精製し、$$alpha$$線スペクトロメトリー,液体シンチレーション計測法,$$gamma$$線スペクトロメトリーによる放射能分析が実施されている。これらの放射能分析法は、高感度であるが、試料の放射能強度が高いため、遮蔽体を有するセルでの遠隔操作による煩雑な前処理が必要となる。一方、ICP-AESによる不純物分析では、試料中に多量のUが共存する場合、Uによる分光干渉があるが、Uをあらかじめ除去することで、多元素同時分析が可能となる。これまで、再処理施設における高放射性廃液,U製品及び不溶解残渣中の不純物分析の前処理法は、溶媒抽出法やイオン交換法により行われてきたが、近年、短時間でアクチノイド元素の分離が可能な固相抽出剤が用いられている。そこで、本研究では、使用済燃料溶解液を対象とし、固相抽出剤によるU分離後、ICP-AESによる11の不純物元素(Sr, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Te, Ba, Ce, Nd, Gd)の分析を試みた。

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